摘要
氢(H2)有望在减少温室气体排放方面发挥关键作用。然而,氢流失到大气中会影响大气化学,包括对甲烷(CH4),是第二重要的温室气体。在这里,我们通过一个极简模型来研究大气甲烷对氢取代化石燃料的响应。我们发现CH4浓度可能会增加或减少,这取决于流失到大气中的氢的数量以及与制氢相关的甲烷排放。绿色H2如果整个价值链的氢气损失低于9±3%,则可以减少大气中的甲烷。蓝色H2只有甲烷损失低于1%才能减少甲烷排放。我们处理和讨论了我们的结果中的主要不确定性,以及对能源部门脱碳的影响。
简介
实现净零碳排放的承诺重新引起了人们对氢(H2)作为低碳能源的载体1,2.目前,H2主要用作工业原料,其全球生产的碳足迹很高,因为它几乎完全依赖(≈95%)化石燃料1.然而,许多生产H2更低的碳足迹1.其中,低碳H2可以通过可再生能源供电的电解水生产(绿色H2)或来自甲烷重整加上碳捕获和储存(蓝色H2).H2燃料对于直接电气化复杂的能源和运输部门(如重工业、重型公路运输、航运和航空)的脱碳尤其重要1.H2也被考虑用于储存可再生能源1.由于这一潜力,占世界人口三分之一以上的国家制定了大规模H2生产1,2.
即使更多的以氢为基础的经济会减少CO2减少废气排放,改善空气质量3.,它也会增加H2排放到大气中。H2分子非常小,很难包含,所以它仍然是很大程度上未知的H2将在未来的价值链中泄漏。H2由于排气、净化和不完全燃烧也会产生排放4,5,6.H的潜在增加2迄今为止,碳排放受到的关注相对较少,因为H2既不是污染物,也不是温室气体。然而,它早已为人所知7,8,9,10H2排放可能通过扰动大气中其他温室气体的浓度而产生显著的间接辐射强迫。这种间接的温室气体效应2呼吁对全球H2预算及其扰动的环境后果11,12.
H2它是大气中仅次于甲烷的第二丰富的活性微量气体,平均浓度约为530 PPBv13.H2来源包括直接排放(占总来源的≈45%)和挥发性有机化合物(≈25%)和甲烷(≈30%)氧化在对流层产生的物质。11,14.主H2碳汇是土壤细菌的吸收(占对流层总清除量的70-80%)和大气中与自由基OH的反应(20-30%),后者是造成H的间接温室气体效应的原因2.H2与OH自由基的反应倾向于增加对流层甲烷(CH4)和臭氧(O3.),这两种气体都是强效的温室气体。它还增加了平流层的水蒸气,这与平流层的冷却和对流层的变暖有关8,15.最近的全球气候模型估计,氢的间接辐射强迫约为1.314-1.81610−4W m−2磅的\({}_{{{{{{{{\ rm {v }}}}}}}}}^{- 1} \)全球变暖潜能值(GWP)在100年的时间范围内为11±516.因此,H2排放远不是气候中性,其最大影响与大气CH扰动有关414,16是第二重要的人为温室气体。
H2和CH4是紧密相连的(图;1).首先,这两种气体从大气中的去除是由它们与OH的反应控制的,OH是大气中甲烷的主要汇(≈90%)17,18.对流层H浓度的增加2可降低OH的有效性,从而削弱CH4的去除和增加CH4他的一生和富足14,19.其次,甲烷是氢的主要前体。也就是说,CH4氧化产生甲醛,其光解产生H2.森林-空气记录表明H2可以用CH的增加来解释4浓度20..
此外,H2和CH4在工业层面上是联系在一起的。全球约60%的H2目前生产的是蒸汽甲烷重整(灰色H2),占全球天然气使用量的6%1.在未来十年,蒸汽甲烷重整加上碳捕获和储存可能仍将是大规模H2生产(蓝色H2),因为H2可再生能源生产(绿色H2)将需要一段时间才能投入运营并获得经济效益2.
自从CH4是自工业时代开始以来造成大气变暖的第二大因素,而且全球都在努力减轻其大气水平21,对大气CH的响应进行量化是至关重要的4增加H2生产。
我们通过一个简单的大气模型来分析这个问题,该模型捕获了H2和CH4(“方法”)。瞬态动力学研究(“方法”)表明,任何H2向大气排放脉冲导致大气CH的瞬态增长较小4其影响持续几十年。在下一节中,我们将重点讨论对流层H2和CH4将对能源系统持续排放的情况做出反应,其中部分化石燃料能源份额被绿色或蓝色H2.分析强调了大气CH4可以减少或增加,主要取决于H2生成途径和H2迷失在大气中。后者通过氢发射强度(HEI)来定义,即H的百分比2被排放到大气中。具体来说,我们找到了一个临界HEI,高于CH4尽管化石燃料的使用减少了,但大气负担却增加了。我们评估了这一关键HEI量化的关键因素和主要不确定性。最后,我们讨论了我们的结果如何帮助政策制定者更好地了解与氢生产和使用不同场景相关的权衡。
结果
发射的场景
在这里,我们研究了向更多以氢为基础的能源系统过渡将如何影响甲烷和氢的对流层负担,其中氢取代了当前部分化石燃料能源(2019年≈490 ExJ)22).为了达到这个目标,我们估计CH4和H2源的变化,\({{\三角洲}}{年代 }_{{{{{{{{{\ rm {CH }}}}}}}}}_{ 4}} \)而且\({{\三角洲}}{年代 }_{{{{{{{{{\ rm {H }}}}}}}}}_{ 2}} \),其中Δ表示与当前对流层条件的差异(“方法”)。这种化石燃料的替代减少了CH4和H2(图源。1).H的上升2生产产生额外的H2故意(例如,排气)和非故意(例如,逸散)损失造成的排放,以及可能的CH4与蓝色有关的排放物2生产。
H的变化2排放可以从替代化石燃料产生的氢气量和HEI,即H的百分比来估计2被排放到大气中。由于整个氢气价值链的排气、净化、不完全燃烧和泄漏,可能会发生损失。未来全球H的HEI2价值链是非常不确定的。文献值范围为1 ~ 12%4,9,23,但在大尺度上不太可能出现上限,因为它既不安全,又太昂贵。具体H2基础设施建议HEI在0.1到6.9%之间,这主要取决于氢气生产和运输的途径6.为了解释这些不确定性,并探索更广泛的可能场景,这里我们将HEI从0到10%的总产氢(图2)。2a).此范围的下界和上界代表一个完全密封和高度泄漏的全局H2分别是价值链。有一个完美密封的氢价值链,H2由于化石燃料的使用减少,排放量只会减少。相反,高度泄漏的H2价值链,加上H2在能源市场上,可能会使氢排放量增加到目前总来源的几倍,约为80 Tg H2年−1.
CH的变化4排放量不仅取决于被氢取代的化石燃料能源的百分比,还取决于氢的生产途径。对于绿色H2,即从可再生资源中获得的氢,我们将CH标度4基于氢使用导致化石燃料消耗减少的排放(图。2b).目前与化石燃料开采和分配相关的甲烷排放估计在80-160 Tg CH范围内4年−118,24,25在煤炭、石油和天然气行业中分布相对平均26.这里我们使用了自上而下的111 Tg/年估算18.
蓝色H2,由蒸汽甲烷重整(SMR)引起4来源不仅解释了化石燃料消耗的减少,还解释了与蓝氢生产相关的甲烷排放(排气、不完全燃烧、逸散)。这些排放量取决于CH的含量4需要产生H2即SMR工艺的原料和能量需求(“方法”),以及CH4泄漏率。全球天然气供应链的准确平均泄漏率仍不确定。原因之一是国家排放清单通常低估了实际排放量27,28,29,30..更详细的研究依赖于美国和加拿大的实地测量,估计平均泄漏率约为2%28,29,30.,不同运营商之间存在较大的空间异质性31.尽管国家库存显示,委内瑞拉和土库曼斯坦等国家的泄漏率更高26,这里我们取2%作为最大全局CH4我们设想的泄漏率,因为减少甲烷的努力可能会降低未来的全球泄漏率21更重要的是,因为不是所有产生的氢都是蓝色H2.对此,蓝色H2含2% CH4泄漏率也可以解释为绿色H等产量的组合2和蓝色H2含4% CH4泄漏率。我们用0.2%作为CH的下界4泄漏率,因为这已被宣布为2025年的几家能源公司的目标32.1%代表蓝色H的中间情景2生产。
数字2b为结果CH4与绿色和蓝色相关的排放2甲烷泄漏率分别为0.2%、1%和2%。不同的泄漏速率对甲烷的排放有很大的影响。与化石燃料能源系统相比,CH4蓝色H区排放量减少2情景中甲烷损失为0.2%,但蓝色H中甲烷损失大幅增加2假设甲烷损失为2%。用蓝色H代替化石燃料2甲烷损失为1%时,对CH基本无净影响4排放。
作为一个具体案例,我们还对H2和CH4在一系列净零情景下,与未来制氢估计相关的排放变化。H2预计产量将从目前的90 Tg/年增加到2050年的530-660 Tg/年2,33,34.因此,我们认为全球H上升500 Tg/年2生产,在能量上相当于目前化石燃料能量的15%。数字3.a表示如何,取决于H2生产途径和氢气和甲烷泄漏率的不同,这两种气体的排放变化会有很大差异。
对流层的反应
对于前面的排放情景,我们评估了对流层氢和甲烷平衡浓度的变化,即Δ[H2Δ[CH .4].达到平衡的时间尺度由气体的平均寿命决定(“方法”)。在补充图中报告了OH的稳态浓度的相应变化。1而且2.
H2经济导致对流层H升高2由于额外的排放(图;2c).作为氢价值链排放的函数,这种增加的强度变化很大。浓度变化可以小于100 ppbv到2000 ppb以上2经济,即从目前的H +300%2对流层的水平。
大气CH的响应4甲烷排放变化与氢排放增加导致甲烷汇减弱共同作用的结果。为了区分这两种机制,关注化石燃料被绿色H取代的情景是有用的2.在完全密封的绿色H2价值链(HEI = 0%), [CH4[答案]2都是因为化石燃料排放的减少。当H2排放增加(HEI > 0), Δ[CH4]也增加了。直到HEI超过一个临界阈值时,大气中的甲烷就会增加,即Δ[CH4> 0,尽管甲烷排放量更低。这个临界HEI在绿色H的8-10%范围内2因为它对被H取代的化石燃料能源的百分比有微弱的非线性依赖2(参见补充图。3.).
蓝色H2含0.2% CH4泄漏率与绿色H相差不大2情况下,临界HEI在7-8%之间。对于蓝色H的情况2含1% CH4泄漏率,因为甲烷排放量基本没有变化(图;2b),甲烷响应仅与高H导致的OH有效性降低有关2浓度。这个蓝色H的临界HEI没有定义2因为甲烷负担在所有情况下都在增加。蓝色H的最坏情况2含2% CH4泄漏率表明,对流层中这两种气体的浓度存在巨大差异,并且显著增加,由于大气中OH含量的下降,存在微弱的非线性效应。
大气甲烷对未来H2生产2,33,34作为H的函数显示了质的相似的结果2生产途径和H2消失在大气中(图;3.b).仅在绿色和蓝色H中观察到甲烷减缓方面的积极影响2如果H2排放强度远低于10%。否则,对流层甲烷负担就会增强。
我们还评估了CO的变化2浓度(Δ[有限公司2e]),对CH平衡浓度的变化产生等效辐射强迫4(无花果。2c和3.b).我们使用CH的辐射效率4包括对O3.平流层2O35.在蓝色H的最坏情况下22% CH产量4损耗和10% H2损失,平衡CH的上升4由于未来H2生产就像添加9 ppm的CO2(图;3.b).对于同样的蓝色H2, CH的上升4在完全取代化石燃料之后,就相当于增加了约70 ppm的CO2(无花果。2c).这相当于约50%的CO2从工业化前(278 ppm)增加到现在(417 ppm)。因为目标是将全球平均气温上升控制在1.5以下∘C需要本世纪中叶最大的CO2接近450 ppm,这些结果支持了之前对蓝H可持续性的担忧236除非能够将无组织排放保持在足够低的水平。
甲烷减排的关键HEI
临界氢发射强度(HEIcr)是评估用氢取代化石燃料是否会减轻或增加对流层甲烷负担的关键4.在这里,我们研究如何HEIcr受到氢生成途径和CH4- h2-OH平衡:(i) OH汇在对流层气体中的分配;(ii) H2被土壤细菌吸收。推导了HEI的解析解cr详见“方法”。
OH极短的寿命使其大气动力学的量化极具挑战性。间接方法通常用于估计OH浓度、来源和汇分配37,38,39.使用一系列OH分区估计38,40,我们研究了HEI的依赖性cr不同的OH过量值(E哦),E哦是被对流层中除氢气、甲烷和一氧化碳外的其他气体消耗掉的多余的OH。数字4为HEI的准线性响应cr来E哦.我们强调在E哦相当于OH源的变化,因为我们保留了当前的平均OH浓度,这是相对较好的反建模约束37,41.
的黑cr蓝色H要低得多2比绿色H2因为与蓝色H相关的甲烷排放2生产。对于当前对流层条件,我们发现HEIcr是9%左右的绿色H2,蓝色H约为7%2甲烷泄漏率为0.2%,蓝色H为4.5%2甲烷泄漏率为0.5%。蓝色H2甲烷泄漏率为1%时为HEIcr这接近于零,因为用这种氢取代化石燃料并没有减少甲烷排放(图2)。3.b).对于更高的甲烷泄漏率,无论H值如何,甲烷负担都会增加2排放,使HEIcr是负的。
H2土壤细菌的吸收是评价HEI的另一个关键过程cr以及整体CH4- h2-OH动力学,因为它占H的70-80%2对流层删除11.尽管最近研究了摄取模型42,43对H .2氧化细菌44在美国,由当地水文气候和生物条件驱动的吸收的空间异质性阻碍了对全球平均吸收速率的自下而上估计。在大气研究中,为了获得观测到的表面氢浓度的合理模拟,通常会调整平均吸收速率14,45.为了解释这些潜在的不确定性来源,我们展示了摄取速率±20%的变化如何影响临界HEI(图中带)。4).一个更强的生物汇(虚线)减少了H对OH的消耗2从而增加HEIcr.较弱的生物汇(虚线)具有相反的效果。
关于气候变化对H2最近的研究表明,温度的升高预计会略微促进全球范围内的吸收14,而降雨状况的变化将是H2局部范围内的吸收变化43.从生物角度看,H2-氧化细菌到极端环境46这表明它们在未来仍将广泛存在,但其空间异质性可能会因气候和人为压力而改变。
这是评价HEI的另一个不确定因素cr与CH4与化石燃料使用相关的排放。由于这些发射与HEI之间存在准线性关系cr(Eq。16)在“方法”中),化石燃料甲烷排放的相对不确定性相同(图。1)适用于高等教育机构cr.
讨论
全球净零转型的成功取决于氢作为一种可扩展的低碳能源载体,可以在几个难以电气化的能源和运输部门取代化石燃料。20多个政府和许多公司已经宣布了氢生产战略,随着促进氢采用的政策框架的推广,这一数字可能会增加1,2.实现这一转变仍需要大量投资,因为目前的氢动力与净零目标相比不足。氢理事会2据估计,已宣布的制氢项目投资(1600亿美元)与2030年实现净零路径所需投资(7000亿美元)之间存在5400亿美元的缺口。
虽然更多以氢为基础的经济的积极影响是相对确定的(例如,更低的CO2但是,由于潜在的间接温室气体效应,氢气排放到大气中的后果仍然存在相当大的不确定性14,19.在这里,我们重点讨论了更多以氢为基础的能源系统对对流层甲烷的影响,甲烷是第二重要的温室气体。
我们已经展示了用绿色氢或蓝色氢替代化石燃料能源如何对对流层CH产生截然不同的后果4,这取决于流失到大气中的氢的数量以及与制氢相关的甲烷排放量(图2)。2而且3.).具体来说,对流层CH4只有当H2损失保持在临界HEI以下。
绿色H大约是9±3%2(无花果。4).同样的临界值也适用于其他H2不需要使用化石燃料的颜色,如白色或橙色H2从地下沉积物中提取12,47.蓝色H的临界HEI2由于CH4与蓝色H2生产。我们发现甲烷排放在一个蓝色的H2如果甲烷供应链的平均泄漏率超过1%,那么其经济性可能高于化石燃料经济性。此外,CH4和H2排放可能会对对流层的CH负担产生不希望看到的后果4.这可能是近期内的一个潜在问题,考虑到蒸汽甲烷重整将被用来弥补增加H2需求和有限的绿色H2生产能力2.我们的结果表明,包括氢排放将加剧蓝H的温室气体足迹236.
除了CH4反馈,H2预计排放也会影响臭氧(O3.)和平流层水汽(H2O),对空气质量和辐射强迫都有负面影响。考虑到这些影响,我们可以提供基于氢和基于化石燃料的能源系统的辐射强迫之间的比较。因为两个H2和CH4短命气体与CO相比2在美国,这种比较的时间跨度至关重要48.这里我们考虑的是20年和100年的时间范围。H的GWP2估计在11±5(100年)和33\ ({} _ {-13} ^ {+ 11} \)(20年)16.CH的GWP4估计是28(100年)和80(20年)35.在设想中,氢经济将取代目前的化石燃料工业2排放量可能在23到370 Tg H之间2年−1,表示H2发射强度从1到10%(图;2a).这些排放将对当前CO产生0.7-12%(100年)和2-35%(20年)的辐射强迫影响2化石燃料排放(≈35 Pg CO .2年−1).如果全局H2经济依赖于蓝色2当甲烷泄漏率为2%时,甲烷排放造成的额外辐射强迫影响约为当前CO的10%(100年)和27%(20年)2化石燃料的排放。因此,在最坏的情况下,在100年的时间里,氢经济高达22%的气候效益可能会被天然气的损失所抵消。在20年的时间跨度内,这一比例可能高达65%。如果天然气供应链的泄漏率高于2%,这些数值在区域范围内可能会更高。
为了使氢气的气候效益最大化,尽量减少H2和CH4整个制氢供应链的损失必须成为优先考虑的问题。在甲烷方面,一些政府和公司已经承诺减少石油和天然气部门的泄漏,因为这可能是近期减缓气候变化最具成本效益和影响力的行动21.国际能源机构(IEA)估计,随着最近天然气价格的上涨,减少全球天然气和石油部门的甲烷排放可以在没有净成本的情况下实现49.因此,对有限的几家公司来说,实现这一缓解只是一个政治意愿问题。
在氢燃料方面,全球价值链仍有待建立。这为提前解决氢排放问题提供了优势。一方面,能源公司将极大地关注将氢泄漏造成的经济损失和安全风险降至最低。然而,另一方面,许多技术挑战仍然需要解决。首先,H2即使技术进步,遏制仍是一个问题。小H的高扩散率2这种分子已经挑战了科学界测量氢离子的能力2大气中的浓度50在冰原冰冷的空气中51.其次,H2损失是必需的,目前没有商业上可用的传感技术能够检测小H2PPB级别的泄漏48.第三,全球空间监测,这将为实际甲烷排放的量化带来急需的透明度27,31,也将需要新的技术,因为H2,不像CH4或公司2,不吸收红外辐射。由于所有这些原因,未来温室气体排放的不确定性2价值链依然庞大。
我们的多功能大气模型允许广泛探索氢基能源系统的场景。高分辨率三维大气化学模型的模拟更全面,但对计算的要求更高,可以为特定场景改进我们的结果。特别是,一个更详细的模型可以提高H2通过计算CO和NO等其他化学物质的排放变化来替代化石燃料x,影响CH4- h2-哦动力学。进一步的分析也可以细化由于H的排放清单的潜在变化2取代不同的化石燃料。
方法
该模型
随着人类活动对大气化学变化的增加,详细的三维大气化学模型已成为评价大气与气候强迫相互作用的关键52,53.尽管如此,由于其通用性,简化的大气化学模型也被证明对研究控制大气气体之间耦合的基本过程及其可能扰动的后果非常有用(例如,参考文献)。54,55,56,57,58,59).通过CH获得的见解4Prather等人的-CO-OH模型。54特别是,导致IPCC对CH的全球变暖潜能值修正了40%460.在这里,我们通过添加大气H的质量平衡方程来扩展Prather的开创性模型2.目的是找出控制H的关键成分2CH对流层动力学的反馈4(无花果。1).
所考虑的化学反应是
与R表示反应速率,[⋅]浓度,以及k我速率系数。我们只说明了我们所关心的产品,即CO和H2由CH氧化产生4(1).H2CH生产4氧化有屈服α≈0.3713.X包含了除CH之外的所有其他物种4CO和H2,消耗OH。根据上述反应,建立了CH4- h2-CO-OH系
在哪里Rd=kd[H2是H2土壤细菌的吸收,这在全球H .2因为它约占对流层移除的70-80%11,43,61;R年代=k年代(CH4]占CH的较小汇4即土壤吸收、平流层损失和与氯自由基的反应62.为了简单起见,我们忽略了H的较小下沉2,即平流层损失(去除的≈1%63)和CO,即土壤吸收和平流层损失(<10%的清除64).
准稳态(即d[⋅) / dt= 0)提供了固定对流层浓度的来源。OH的正解发生在\({年代 }_{{{{{{{{\ rm{哦 }}}}}}}}} > ( 2 + \α)({年代 }_{{{{{{{{{\ rm {CH }}}}}}}}}_{ 4}} - {R} _{年代})+{年代 }_{{{{{{{{\ rm{有限公司 }}}}}}}}}+{ 年代 }_{{{{{{{{{\ rm {H }}}}}}}}}_{ d R 2}}, {} _ {} \),即当有足够的OH氧化所有CO源时,CH的部分4未被较小的汇平衡的源,以及H2没有被土壤吸收平衡的来源。过量的OH被除CH以外的其他气体消耗4CO和H2,可以定义为\ ({E }_{{{{{{{{\ rm{哦 }}}}}}}}}={ R }_{{{{{{{{\ rm {X }}}}}}}}}/({ R }_{{{{{{{{{\ rm {CH }}}}}}}}}_{ {4}} + R }_{{{{{{{{\ rm{有限公司 }}}}}}}}}+{ R }_{{{{{{{{{\ rm {H }}}}}}}}}_{ 2}}) \).表中总结了代表平均对流层条件的数值1.的价值年代哦而且年代有限公司在所有情况下都保持不变。
线性稳定性和暂态动力学
我们研究了H2关于对流层系统(5) - (8).大气对化学扰动响应的时间尺度和模式由系统的特征值和特征向量定义54,55.指示与c(t)系统的解向量(5) - (8),即小扰动的时间动力学\(\帽子{{{{{{{{\ bf {c }}}}}}}}}\)周围c的发展,
在哪里J系统的雅可比矩阵是c.对于平衡溶液c0表示当前对流层浓度的线性化系统的特征值和特征向量或模式(9)在表中报告1.因为所有的特征值都是实数和负数(λ我< 0)为平衡溶液c0为稳定节点。因此,任何小扰动在时间上逐渐衰减,时间尺度由特征值的负倒数定义。
由于系统方程是耦合的,因此衰减时标(\(-{\λ}_{我}^ {1}\))并不一定对应于气体稳态平均寿命(τ我).CH的4特别是,扰动衰减的时间尺度比其稳态寿命所预测的要大得多,即,= \ \ (R \,——{\λ }_{{{{{{{{{\ rm {CH }}}}}}}}}_{ 4}} ^{1} /{\τ }_{{{{{{{{{\ rm {CH }}}}}}}}}_{ 4}} > 1 \).这种机制被称为CH4反馈效应55,65,对提高CH的全球变暖潜能值和环境影响起着至关重要的作用4排放。大气化学的详细模型通常提供R在1.3 - -1.465.我们发现一个略高的反馈因子,即R≈1.5,与之前使用Prather盒模型的结果一致54,55,57.H的衰减时间尺度2而摄动则对应于H2平均寿命,即\(-{\λ }_{{{{{{{{{\ rm {H }}}}}}}}}_{ 2}} ^{1} \大约{\τ }_{{{{{{{{{\ rm {H }}}}}}}}}_{ 2}} \),这与详细的大气化学模型的结果一致19.
而模态特征值分析则正确地捕捉了解的渐近稳定性c0,它不描述有限时刻的摄动动力学,即在渐近衰减之前。仍然在线性化系统的范围内(9),可以通过分析解的时间演化来获得更完整的图像,特别注意瞬态增长现象的出现,这已知发生在模态非正交的系统中,如目前的情况。当瞬时增长足够大时,甚至可以触发非线性,使平衡解不稳定66.
数字5为对流层CH的瞬态生长期4以及H扰动10%后的CO2浓度。具体来说,H的脉冲2导致OH含量下降,CH含量增加4持续几年,而H2扰动随时间尺度衰减\({\τ }_{{{{{{{{{\ rm {H }}}}}}}}}_{ 2}} \).CH的4积聚然后衰变的方式相同,将直接脉冲CH4时间尺度由CH定义4反馈的效果。用解析术语来说,对流层CH的摄动4主要是由于H的激发2和CH4模态由\ \(δ [{{{{{{{{\ rm {CH }}}}}}}}}_{ 4}] \大约2.76 {{{{{rm \ {e }}}}}}^{{\ λ }_{{{{{{{{{\ rm {CH }}}}}}}}}_{ -2.82 t 4}}} {{{{{rm \ {e }}}}}}^{{\ λ }_{{{{{{{{{\ rm {H }}}}}}}}}_{ t} + 0.06 {2}} {{{{rm \ {e }}}}}}^{{\ λ }_{{{{{{{{\ rm{有限公司}}}}}}}}}t} \).
在传统的全球变暖潜能值公式中使用这个结果35得到H的GWP值2由于直接CH4在100年的时间范围内,扰动约为7.8,在20年的时间范围内为22。据估计,大约有一半的H2间接辐射强迫是由于直接CH4扰动,另一半是O3.平流层2H2和H2全身的CH4扰动14.考虑到这一点,得出H的总全球变暖潜能值2100年有15.6个,20年有44个。这些数值处于最近估计的GWP100(11±5)和33的上限范围内\ ({} _ {-13} ^ {+ 11} \)用详细的大气化学模型得到GWP2016.值得注意的是H2CH脉冲4的大小相对较小,因为大多数额外的H2被土壤细菌氧化,而不是被OH氧化。因此,受气候变化和人类活动压力影响的生物汇的稳定性是影响未来H2排放,在正文中进一步讨论。
临界氢发射强度
我们在这里推导出临界H的显式表达式2发射强度(HEIcr)用于甲烷减排,定义为抵消H2化石燃料的替代。该表达式是由H对化石燃料能源的无限小替代推导出来的2(dE(ExJ/yr),但很接近有限替代化石燃料能源的临界HEI(见补充图)。3.).作为第一步,我们微分系统(5) - (8)处于平衡状态(d[⋅) / dt= 0)对E.这个收益率
在下标E表明d⋅/ dE.\({[{{{{{{{{\ rm {CH }}}}}}}}}_{ 4}]} _ {E} \, 0 = \ \)因为临界H的定义2排放强度,使甲烷浓度保持不变。我们只考虑H2和CH4资料来源因E,而年代哦,E=年代有限公司,E= 0。这些变化可以估计为
其中,HEI和MEI分别为氢气和甲烷排放强度(绿色H2);\({\埃塔 }_{{{{{{{{{\ rm {H }}}}}}}}}_{ 2}} \)是H2热值较高;rCH的量是多少4需要生产一个单位的蓝色H2;\({{{{{{{{\ rm {ff }}}}}}}}}_{{{{{{{{{\ rm {CH }}}}}}}}}_{ 4}} \)而且\({{{{{{{{\ rm {ff }}}}}}}}}_{{{{{{{{{\ rm {H }}}}}}}}}_{ 2}} \)CH的平均含量是多少4和H2化石燃料能源每ExJ的排放量;\ ({ }_{{{{{{{{{\ rm {H }}}}}}}}}_{ 2}} \)而且\ ({ }_{{{{{{{{{\ rm {CH }}}}}}}}}_{ 4}} \)是转换因子。
代入方程式。(14), (15)输入系统(10) - (13),经过一些代数运算,就得到了临界H2排放强度
对大气成分的依赖嵌入在哪里\ (A = {k} _ {d} ({k} _ {4 }[{{{{{{{\ rm {X }}}}}}}}]+{ k} _ {2 }[{{{{{{{{\ rm {H }}}}}}}}}_{ 2}] + 2 {k} _ {1 }[{{{{{{{{\ rm {CH }}}}}}}}}_{ {k} _ {4}]) + 2 }[{{{{{{{\ rm{哦 }}}}}}}}]\ 左((\α+ 2){k} _ {1 }[{{{{{{{{\ rm {CH }}}}}}}}}_{ 4 + {k} _ {4}) }[{{{{{{{\ rm {X }}}}}}}}]\ 右)\)而且B= 8k1k2(CH4(哦)。参数定义如下:\({\埃塔 }_{{{{{{{{{\ rm {H }}}}}}}}}_{ 2}} = 0.143 \)ExJ / Tg\({}_{{{{{{{{{\ rm {H }}}}}}}}}_{ 2}} \),r= 3.2公斤\({}_{{{{{{{{{\ rm {CH }}}}}}}}}_{ 4}} \)/公斤\({}_{{{{{{{{{\ rm {H }}}}}}}}}_{ 2}} \),\({{{{{{{{\ rm {ff }}}}}}}}}_{{{{{{{{{\ rm {CH }}}}}}}}}_{ 4}} = 0.225 \)Tg\({}_{{{{{{{{{\ rm {CH }}}}}}}}}_{ 4}} \)/ ExJ,\({{{{{{{{\ rm {ff }}}}}}}}}_{{{{{{{{{\ rm {H }}}}}}}}}_{ 2}} = 0.0225 \)Tg\({}_{{{{{{{{{\ rm {H }}}}}}}}}_{ 2}} \)/ ExJ,\ ({ }_{{{{{{{{{\ rm {CH }}}}}}}}}_{ 4}} \ = \ 0.43 \)磅/ Tg,\ ({ }_{{{{{{{{{\ rm {H }}}}}}}}}_{ 2}} \ = \ 8 { }_{{{{{{{{{\ rm {CH }}}}}}}}}_{ 4}} \).的值r,我们用3.7 kg天然气来估计kg H267,其中包括原料和能源需求,我们假设按重量计算,85%的天然气由甲烷组成。\({{{{{{{{\ rm {ff }}}}}}}}}_{{{{{{{{{\ rm {CH }}}}}}}}}_{ 4}} \)而且\({{{{{{{{\ rm {ff }}}}}}}}}_{{{{{{{{{\ rm {H }}}}}}}}}_{ 2}} \)为整体CH4和H2由于化石燃料的使用和全球化石燃料能源的排放。
数据可用性
在本次研究中产生的所有数据都在补充数据集文件中提供。
代码的可用性
用于生成结果的代码在补充数据集文件中提供。
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确认
我们感谢来自美国国家科学基金会(NSF)拨款号EAR1331846和EAR-1338694、普林斯顿大学BP碳减排倡议(CMI)以及摩尔基金会的支持。我们感谢拉里·霍洛维茨对手稿的批判性阅读。
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贝尔塔尼,m.b.,帕卡拉,s.w.,保洛,F。et al。氢气经济对大气甲烷的风险。Nat Commun13, 7706(2022)。https://doi.org/10.1038/s41467-022-35419-7
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