简介gydF4y2Ba

随着SARS-CoV-2全球大流行，未来致病性灾难的存在威胁促使家庭即时诊断技术(POC)的发展。大多数POC技术的核心是将悬浮颗粒(如病毒、细菌、蛋白质等)收集到传感元件，然后将读出的信号转导用于检测。要使这些设备实际服务于广泛的社区，它们不仅必须准确和快速，而且必须易于使用。随着智能手机技术的普及，越来越多的人可以使用便携式电源和计算设备来与POC技术进行接口。此外，随着无线电力传输(WPT)技术的不断成熟gydF4y2Ba1gydF4y2Ba，gydF4y2Ba2gydF4y2Ba，gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba，gydF4y2Ba4gydF4y2Ba，更复杂的自动化可以远程实现。由于这些原因，生物领域内无线检测策略的开发继续获得广泛的兴趣，包括对细菌和癌细胞的持续无线监测的演示gydF4y2Ba5gydF4y2Ba，gydF4y2Ba6gydF4y2Ba，gydF4y2Ba7gydF4y2Ba通过无线可穿戴汗液传感器进行生物监测gydF4y2Ba8gydF4y2Ba以及手术植入物的无线反馈gydF4y2Ba9gydF4y2Ba．gydF4y2Ba

虽然无线POC具有很大的优势，但目标分析物到传感表面的传输仍然相当原始。通常，该方法是一种基于扩散的转移过程，其结果是随机分析物放置(只填充传感元件的一小部分)，如果浓度较低，则速度可能较慢gydF4y2Ba10gydF4y2Ba，gydF4y2Ba11gydF4y2Ba．微结构的无线操作已被证明用于微型机器人操作gydF4y2Ba12gydF4y2Ba，gydF4y2Ba13gydF4y2Ba．然而，这些演示需要对目标粒子进行独特的设计，以实现所需的操作。另外，介电泳(DEP)驱动可以使用射频(RF)信号对任意悬浮粒子进行主动和快速的粒子操作，不需要特定的电荷、磁矩或化学标记gydF4y2Ba14gydF4y2Ba．相反，在射频频率驱动的电场梯度用于诱导粒子的局部偶极矩，并在工作电极周围的条纹场区域内收集它们。当悬浮粒子被困在这些条纹场体积内时，它们会取代周围的溶液并引起反射阻抗的变化gydF4y2Ba15gydF4y2Ba．基于这些原因，研究小组探索了各种基于dep的驱动和传感策略，以利用这些互补机制gydF4y2Ba16gydF4y2Ba，gydF4y2Ba17gydF4y2Ba．然而，这些方案通常需要足够大的电压(10-100 V)来捕获小粒子，因此很难检测到来自被捕获粒子的小信号变化。gydF4y2Ba

幸运的是，摩尔比例定律使得纳米制造技术能够解决这个问题。由于DEP是一种几何上可伸缩的技术，因此可以通过限制场梯度而不是增加驱动电压来捕获尺寸减小的粒子。根据经验，DEP电极之间的分离距离应该与要捕获的粒子的大小顺序一致。利用现代制造技术，可以很容易地实现几十纳米级的间隙和场梯度，从而可以收集类似大小的纳米颗粒。随着用于DEP的纳米电容器的高效缩放，只需要一个低电压信号就可以同时捕获和检测悬浮粒子。当使用谐振槽电路时，这种优势得到增强，其中器件的寄生电容被感应电抗抵消，从而在给定功率下获得更大的电压增益。这提高了粒子收集的效率，并创建了一个更高质量的因子谐振器，以提高检测由捕获粒子产生的阻抗变化时的灵敏度。此外，通过电感耦合，相同的谐振电感可以作为WPT的天线gydF4y2Ba18gydF4y2Ba．一些关于无线DEP操纵的工作已经进行了探索gydF4y2Ba19gydF4y2Ba，gydF4y2Ba20.gydF4y2Ba．而是使用负DEP将粒子从敏感的边缘场中排斥，因此没有实现无线检测。相反，我们演示了低电压调制，使用具有WPT和正DEP结构的纳米隙电容器来收集边缘场的粒子，以同时进行无线检测(图2)。gydF4y2Ba1gydF4y2Ba)．我们认为主动采集是未来POC技术的必要进步，因此提出了一种同时无线采集和检测的方法，以激发更多有针对性的POC应用。gydF4y2Ba

图1:实验理念:实时无线采集与检测。gydF4y2Ba
图1gydF4y2Ba

一个gydF4y2Ba用于捕集和释放实验的单个共面纳米间隙的显微镜图像。荧光图像显示无线操纵200纳米聚苯乙烯颗粒。gydF4y2BabgydF4y2Ba我们实验装置的概念图。当初级和次级线圈电感耦合射频功率到纳米间隙电容器时，强电场梯度产生偏振力，将粒子收集到纳米间隙(左下，“无线DEP”)。在这个结点，受限电场对介电负载(右下，“阻抗负载”)的变化很敏感，导致反射阻抗发生明显的变化，这是通过我们的纳米间隙阵列设备(中心)使用网络分析仪(右上)无线测量的。gydF4y2Ba

全尺寸图像gydF4y2Ba

结果gydF4y2Ba

激发无线DEP架构gydF4y2Ba

如上所述，射频频率对于驱动介电介质内的粒子操作很重要。如果信号的频率是这样的，这个诱导偶极子有时间响应，粒子将向增加电场梯度的位置迁移。如果颗粒不能响应，与周围的介质相比，周围的液体溶液填充这些高场区域，导致颗粒被排出。决定粒子沿e场梯度运动方向的参数包含在频率相关的复杂克劳修斯-莫索蒂因子(CMF)中，参见支持信息。CMF实部的符号表示粒子是否会向(正DEP或pDEP)或远离(负DEP或nDEP)移动，以避免电场梯度的增加。聚苯乙烯珠在去离子(DI)水中的CMF，在所有实验中都被用作模型粒子，被绘制为频率的函数(图2)。gydF4y2BaS1gydF4y2Ba)，从pDEP到nDEP的交叉频率估计为2.58 MHz，详情见相关资料。对于这项工作，需要在纳米间隙电容器中精确定位粒子，其中显微镜的图像平面和射频传感的敏感条纹场区域都存在。因此，pDEP域将是这个应用程序的目标。gydF4y2Ba

考虑一个有半径的球形粒子，gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba，悬浮在具有介电常数的介质中，gydF4y2BaεgydF4y2Ba米gydF4y2Ba， DEP力方程(Eq。gydF4y2Ba1gydF4y2Ba)强烈依赖于e场的梯度，gydF4y2Ba∇gydF4y2Ba| EgydF4y2Ba|。gydF4y2Ba

$ $ {{{{{{\ bf {F }}}}}}}_{{{{{{\ rm {DEP}}}}}}} = \π{\ varepsilon} _ {m}{一}^ {3}{{{{{rm \{你}}}}}}\左\ {{f} _{{厘米}}^{*}\左右ω(\ \)\ \}{{{{{\ boldsymbol{\微分算符}}}}}}{\左| E \右|}^ {2}$ $gydF4y2Ba
(1）gydF4y2Ba

如前所述，频率依赖CMF，gydF4y2BafgydF4y2Ba厘米gydF4y2Ba＊gydF4y2Ba（gydF4y2BaωgydF4y2Ba)，决定DEP力的方向。根据Eq。gydF4y2Ba1gydF4y2Ba，与梯度(即二次)相比，颗粒尺寸对俘获力(即立方)有更高的功率影响，因此对于给定的梯度，需要不断增加电压来操纵更小的颗粒。相反，可以通过使用工作电极的极端纳米间隙缩放来增加梯度来补偿。这样就可以在更低的电压下操纵更小的粒子(例如，几十纳米)，甚至低到数字晶体管-晶体管逻辑或弱传输射频信号。gydF4y2Ba

为了演示，一个20纳米的AlgydF4y2Ba2gydF4y2BaOgydF4y2Ba3.gydF4y2Ba利用原子层沉积(ALD)在两个金电极之间制造间隙分离，以精确控制电极间距和对准相对较大的区域(mm)gydF4y2Ba2gydF4y2Ba)，请参阅下面的方法部分。由于纳米分离工作电极的寄生电容可能很大，最初使用共面电极布置来最小化电容，在去离子水中测量为22.2±0.8 pF。一般的制造工艺在补充材料中提供。gydF4y2Ba2gydF4y2Ba)．然后将该纳米间隙电容器与一个最佳WPT电路集成，其中一个初级电路(即包含电源)被设计为有效耦合功率到这个次级DEP电路，如图所示。gydF4y2Ba3gydF4y2Ba．初级电感之间的电感耦合，gydF4y2BalgydF4y2BaPgydF4y2Ba、二次电感gydF4y2BalgydF4y2Ba年代gydF4y2Ba，使用。电感对的互感，gydF4y2Ba米gydF4y2Ba，可定义为:gydF4y2Ba

$ $ M = k \√6 {{L} _ {P} {L} _{年代}}$ $gydF4y2Ba
（2）gydF4y2Ba

在那里,gydF4y2BakgydF4y2Ba，为耦合系数，根据两个电感的磁通量重叠的分数在0和1之间变化gydF4y2Ba21gydF4y2Ba，gydF4y2Ba22gydF4y2Ba．耦合系数会随着两个线圈之间的距离呈指数增长，gydF4y2BaxgydF4y2Ba，直到出现强耦合效应gydF4y2Ba23gydF4y2Ba，gydF4y2Ba24gydF4y2Ba．如果二次电感加在DEP器件上，则电压gydF4y2BaVgydF4y2Ba部gydF4y2Ba，落在DEP装置，然后将取决于互感(式。gydF4y2Ba2gydF4y2Ba)和通过初级电感器的载流功率，gydF4y2Ba我gydF4y2BaPgydF4y2Ba，见Eq。gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba和无花果。gydF4y2Ba3gydF4y2Ba．gydF4y2Ba

$ $ {V }_{{{{{{{\ mathrm {DEP }}}}}}}}=\ 压裂{M} {{C }_{{{{{{{\ mathrm {DEP}}}}}}}} {Z} _{年代}}{我}_ {P} $ $gydF4y2Ba
（3）gydF4y2Ba
图2:共面纳米间隙制备。gydF4y2Ba
图2gydF4y2Ba

共面电极DEP装置的横截面、制造步骤。gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba步骤1:Au被标记以定义第一电极。gydF4y2BabgydF4y2Ba步骤2:共形20纳米铝gydF4y2Ba2gydF4y2BaOgydF4y2Ba3.gydF4y2Ba使用ALD沉积层，以确定沿第一电极边缘的电极间隙。gydF4y2BacgydF4y2Ba步骤3:蒸发Au以确定第二电极。gydF4y2BadgydF4y2Ba第四步:用胶带去除顶部多余的金。gydF4y2BaegydF4y2Ba含有悬浮分析物的溶液应用于整个陷阱。gydF4y2BafgydF4y2Ba完成共面阱的俯视图。ALD铝gydF4y2Ba2gydF4y2BaOgydF4y2Ba3.gydF4y2Ba该层覆盖左电极，电极之间的间隙由ALD铝的厚度确定gydF4y2Ba2gydF4y2BaOgydF4y2Ba3.gydF4y2Ba层。gydF4y2BaggydF4y2BaDEP器件共面阵列的最终器件图像。(插图)单个共面纳米间隙结的显微镜图像。gydF4y2Ba

全尺寸图像gydF4y2Ba
图3:电路结构和最佳耦合状态。gydF4y2Ba
图3gydF4y2Ba

一个gydF4y2Ba电路图描述了我们的无线DEP和阻抗传感架构。电源插入V点gydF4y2Ba在gydF4y2Ba(使用内阻为R的函数发生器gydF4y2BaintgydF4y2Ba)和驱动电流，IgydF4y2BaPgydF4y2Ba，通过初级电感LgydF4y2BaPgydF4y2Ba，相对于地，GND。该功率耦合到次级电感L上gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba，通过互感，M，具有耦合系数，k，这取决于分离距离，x，在两个电磁感应器之间。可变负载阻抗ZgydF4y2BalgydF4y2Ba，模拟粒子的捕获，并可以在主电路上检测到反射阻抗的变化。主电容CgydF4y2BaPgydF4y2Ba，器件电容，CgydF4y2Ba部gydF4y2Ba，定义最佳耦合所需的谐振频率。gydF4y2Bab-fgydF4y2Ba强耦合的演示和在寻找有效的无线功率传输的最佳耦合制度的重要性。共面纳米间隙上的无线电压增益被测量为频率的函数，因为初级和次级线圈之间的距离x减小了。随着距离的减小，观察到较大的电压增益，直到由于强耦合而发生频率分裂。这种来自耦合的初级和次级电路的共振分裂有效地降低了无线粒子捕获所需的目标频率1 MHz的电压。gydF4y2Ba

全尺寸图像gydF4y2Ba

这里，DEP器件有一个电容，gydF4y2BaCgydF4y2Ba部gydF4y2Ba，形成具有阻抗的二次LCR电路，gydF4y2BaZgydF4y2Ba年代gydF4y2Ba，见补充材料方程SgydF4y2Ba6gydF4y2Ba．当角工作频率满足以下电路谐振条件时，该阻抗将最小化，从而使DEP俘获力最大:gydF4y2Ba

$ ${\ω}_{0}= \压裂{1}{\√6 {{L} _{年代}{C }_{{{{{{{\ mathrm {DEP }}}}}}}}}}$$gydF4y2Ba
（4）gydF4y2Ba

然而，通过初级电感的电流，gydF4y2Ba我gydF4y2BaPgydF4y2Ba，包含一个反射阻抗分量，gydF4y2BaZgydF4y2BargydF4y2Ba，与之成反比gydF4y2BaZgydF4y2Ba年代gydF4y2Ba，见Eq。gydF4y2Ba5gydF4y2Ba．gydF4y2Ba

$ $ {Z} _ {r} = \压裂{{\离开(Mω\ \右)}^ {2}}{{Z} _{年代}}$ $gydF4y2Ba
（5）gydF4y2Ba

因此，设计一次并联LC电路来提高电流增益是有利的，gydF4y2Ba我gydF4y2BaPgydF4y2Ba，通过发射一次电感进行补偿，见补充材料式SgydF4y2Ba7gydF4y2Ba．而这种反射阻抗可以限制功率的耦合，从而限制DEP捕获力(等式)。gydF4y2Ba1gydF4y2Ba而且gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba)，可无线侦测被困粒子。gydF4y2Ba

总输入阻抗，gydF4y2BaZgydF4y2Ba在gydF4y2Ba，该组合无线电路的参数为:gydF4y2Ba

$ $ {Z} _{{在}}= {R} _ {{{{{{rm \ {int}}}}}}} + \压裂{j {X} _ {{CP}} \离开({{jX}} _ {{LP}} + {Z} _ {R} \右)}{j {X} _ {{CP}} + {{jX}} _ {{LP}} + {Z} _ {R}} $ $gydF4y2Ba
(6）gydF4y2Ba

其中包括电源的内阻，gydF4y2BaRgydF4y2BaintgydF4y2Ba，(通常标准化为50 Ω)和主电感和电容的电抗，gydF4y2BaXgydF4y2BaLPgydF4y2Ba而且gydF4y2BaXgydF4y2BaCPgydF4y2Ba,分别。被捕获的粒子会导致二次阻抗的偏移，gydF4y2BaZgydF4y2Ba年代gydF4y2Ba， (Eq. SgydF4y2Ba6gydF4y2Ba)，从而使反射阻抗发生变化，gydF4y2BaZgydF4y2BargydF4y2Ba(Eq。gydF4y2Ba5gydF4y2Ba)．然后通过无线方式检测到总输入阻抗的变化，gydF4y2BaZgydF4y2Ba在gydF4y2Ba，从主侧(Eq。gydF4y2Ba6gydF4y2Ba)．gydF4y2Ba

通过检查方程式。gydF4y2Ba2gydF4y2Ba而且gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba，减小线圈之间的距离(即，gydF4y2BaxgydF4y2Ba→0)，由于耦合系数较大，应导致DEP器件上的压降增益较大，gydF4y2BakgydF4y2Ba．然而，当工作在共振，耦合可以变得特别敏感的位置gydF4y2Ba25gydF4y2Ba从而形成强耦合体系。这导致WPT传递函数的频率分裂，远离谐振工作频率ωgydF4y2Ba0gydF4y2Ba，从而降低整体性能gydF4y2Ba26gydF4y2Ba．在实验中，这种强耦合现象在共面DEP器件的谐振电路上得到了证明，通过在线圈之间的几个距离上扫描工作频率，见图。gydF4y2Ba3 b-fgydF4y2Ba．这种共振频率的分裂激发了在这种无线陷阱和探测架构下避免强耦合的重要性。方程gydF4y2Ba2gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba6gydF4y2Ba用于经验拟合我们的实验结果，使用非线性最小二乘近似与耦合系数，gydF4y2BakgydF4y2Ba，粒子负载阻抗，gydF4y2BaZgydF4y2BalgydF4y2Ba，作为拟合参数，详见“方法”和“补充资料”。gydF4y2Ba

演示远程粒子收集使用WPTgydF4y2Ba

使用共面电极设备和内部内置的初级和次级感应线圈(方法部分概述了两者的详细制造步骤)开发和表征了强大的无线粒子收集。如前所述，WPT电路设计为PS粒子的pDEP在1 MHz谐振。为了比较两种WPT电路的耦合效率，分别在1 MHz频率下谐振和非谐振。DEP器件上的电压耦合被测量为线圈分离的函数，gydF4y2BaxgydF4y2Ba，在初级和次级电感之间。对于非谐振操作，没有观察到强耦合，因此最大耦合发生在线圈之间的距离最小化时(图2)。gydF4y2Ba4gydF4y2Ba)．对于谐振操作，实验发现最佳线圈分离在3厘米处，在该设备上下降1.8×标称输入电压的增益(图2)。gydF4y2Ba4gydF4y2Ba)．根据应用的不同，这种增益可以提供更大的捕获体积，以收集更多的粒子(图2)。gydF4y2Ba4 bgydF4y2Ba)或在更大的分离距离上对粒子进行稳健的捕获(图。gydF4y2Ba4 dgydF4y2Ba)为一、二次电感之间的耦合系数，gydF4y2BakgydF4y2Ba，随距离减小，gydF4y2BaxgydF4y2Ba．其特点是没有粒子载荷，gydF4y2BaZgydF4y2BalgydF4y2Ba，发现耦合系数的非线性最小二乘拟合是的函数gydF4y2BaxgydF4y2Ba(参见补充材料)，从而同时拟合了图中谐振和非谐振电压增益图。gydF4y2Ba4gydF4y2Ba．gydF4y2Ba

图4:远程无线DEP捕获实验。gydF4y2Ba
图4gydF4y2Ba

一个gydF4y2Ba在溶液中使用共面DEP电极时，谐振无线功率传输(WPT)的最佳俘获距离x为3厘米。对于非谐振WPT，电压在x = 0 cm处最大。使用耦合系数的非线性最小二乘拟合，可以同时拟合共面电极上的谐振和非谐振无线电压增益，参见补充材料。gydF4y2BabgydF4y2Ba在x = 3 cm (3.5 V . c .)距离下，模拟比较了非共振和共振WPT对200 nm PS粒子的俘获半径gydF4y2BaRMSgydF4y2Ba， 1 MHz输入信号)。谐振俘获半径(纯粉色，9.9µm)比非谐振俘获半径(黑色，1.3µm)长7.6倍，相当于俘获体积将大58倍。同样，DEP收集200 nm PS粒子的俘获半径比共振扩散快5倍(粉红色虚线，22.7 μ m)，比非共振半径长17.5倍，相当于俘获体积大305倍。绘制了e场平方梯度的径向分布，以供参考。gydF4y2BacgydF4y2Ba共面DEP器件在无线捕获1 μ m, 200 nm和40 nm PS粒子期间的显微镜图像。左上角的图像是DEP共面器件的亮场图像。其他顶部图像描述了无线捕获和释放1 μ m粒子，因为线圈分离增加超过足够的功率耦合捕获。底部的三张荧光图像显示了装载了它们所指示的颗粒大小的陷阱位置。见补充资料和图gydF4y2BaS4gydF4y2Ba为200 nm和40 nm PS珠的捕集和释放数据。gydF4y2BadgydF4y2Ba实验结果比较了最大线圈分离x，其中捕获1 μ m、200 nm和40 nm PS粒子可以维持非谐振和谐振操作。当采用谐振操作时，线圈之间的距离增加了近3倍。误差条表示±一个标准偏差。gydF4y2Ba

全尺寸图像gydF4y2Ba

当考虑谐振WPT对俘获体积的影响时，该体积通常定义为DEP力(Eq。gydF4y2Ba1gydF4y2Ba)超过热布朗运动(即热捕获体积)，见补充材料部分。然而，DEP可以通过对粒子的随机游走施加恒定的净漂移来与超出该体积的粒子相互作用。因此，俘获体积可以扩展到包括DEP传输粒子的体积gydF4y2BangydF4y2Ba×在等效距离上比扩散快，参见补充材料部分。假设半无限共面电极，这些俘获体的形状是圆柱形的，这是由于来自纳米间隙的边缘e场的径向衰减，因此这个圆柱体的半径可以用作定义俘获体大小的度量标准(图2)。gydF4y2Ba4 bgydF4y2Ba)．在3.5 V的谐振和非谐振电路中，比较了尺寸为40 nm-1µm的PS粒子在最佳线圈间距为3 cm时的相对俘获半径的模拟gydF4y2BaRMSgydF4y2Ba， 1 MHz信号。热俘获半径和比扩散快5倍(即gydF4y2BangydF4y2Ba= 5)计算每个粒子的俘获半径，列于表中gydF4y2Ba1gydF4y2Ba．图中描述了200 nm PS粒子不同俘获半径的示例表面图。gydF4y2Ba4 bgydF4y2Ba．在这些条件下，理论上使用共振WPT产生的热俘获体积比非共振WPT产生的热俘获体积大约58倍(即平均7.6倍的俘获半径)，如果考虑到收集比扩散快5倍的半径，则热俘获体积大200 - 300倍(图3)。gydF4y2Ba4 bgydF4y2Ba)，详情请参阅“方法”一节。gydF4y2Ba

表1非谐振模式和谐振模式下无线俘获半径的比较gydF4y2Ba
全尺寸表gydF4y2Ba

通过寻找发射线圈和接收线圈之间最远的线圈分离，从而使目标粒子的位置保持固定在陷阱平面上，并且速度低于热运动的速度，对稳定陷阱线圈分离的影响进行了实验测试，详情见方法和补充材料。保持源电压为3.5 V的数字逻辑值gydF4y2BaRMSgydF4y2Ba，线圈彼此靠近，以无线方式将目标粒子加载陷阱(图2)。gydF4y2Ba4摄氏度gydF4y2Ba)．一旦陷阱被加载，线圈然后慢慢地从彼此垂直分离，直到所有的粒子能够热扩散离开陷阱的位置，通过荧光成像观察到(图2)。gydF4y2Ba4摄氏度gydF4y2Ba)．将线圈之间的最大分离距离与非谐振情况进行比较，其中两者的工作频率都保持在1 MHz。gydF4y2Ba4 dgydF4y2Ba)，用于PS珠上的pDEP。谐振操作可以稳定捕获线圈之间距离近3倍的粒子，并且可以使用数字电压级RF信号保持捕获小到40 nm到10 cm的粒子(图2)。gydF4y2Ba4 dgydF4y2Ba)．gydF4y2Ba

并行无线粒子检测gydF4y2Ba

接下来，将捕获粒子的同时无线检测集成到一个双重用途平台上。由于被捕获的粒子取代了纳米间隙聚焦边缘场附近的周围介质(通过DEP精确定位)，这个最敏感体积的介电常数和电导率的变化将改变器件阻抗。为了增加用于检测的捕获粒子的数量，将纳米间隙电极器件修改为使用相同的ald生长Al的堆叠金属-绝缘体-金属(MIM)孔阵列设计gydF4y2Ba2gydF4y2BaOgydF4y2Ba3.gydF4y2Ba间隔膜(20纳米厚度)定义电极纳米间隙(图。gydF4y2Ba5gydF4y2Ba)．这种混合设计结合了金属-(ALD AlgydF4y2Ba2gydF4y2BaOgydF4y2Ba3.gydF4y2Ba)-金属堆叠纳米电容器与周期孔阵列DEP电极gydF4y2Ba27gydF4y2Ba，gydF4y2Ba28gydF4y2Ba，具有暴露边缘场的纳米间隙结的数量增加，为传感应用提供更多的粒子收集。该结构的一般制造工艺也在补充材料中提供。gydF4y2Ba5gydF4y2Ba)．该阵列的尺寸为600 × 600 μ m，从阵列和边缘估计的总俘获/边缘长度为72.5 mm，比之前的共面结构长7000左右。增加的俘获面积导致更大的电容(CgydF4y2Ba部gydF4y2Ba= 1.65±0.02 nF, RgydF4y2Ba年代gydF4y2Ba= 15.5±0.6 Ω，以1.3 MHz的去离子水测量)。网络分析仪连接在主侧的并联槽电路中，作为无线电源和后续测量仪器。在保持原线圈不变的基础上，选择相应的并联电容器，优化新的目标工作频率。gydF4y2Ba

图5:金属-绝缘体-金属(MIM)纳米间隙器件制作。gydF4y2Ba
图5gydF4y2Ba

用于实时无线捕获和传感实验的微孔阵列DEP器件的制作步骤。gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba步骤1:沉积Au以确定底部电极。gydF4y2BabgydF4y2Ba步骤2:20nm AlgydF4y2Ba2gydF4y2BaOgydF4y2Ba3.gydF4y2Ba使用ALD沉积层，以精确定义电极间隙。gydF4y2BacgydF4y2Ba步骤3:使用光刻技术来定义微孔图案，以增加活动捕获点的周长。gydF4y2BadgydF4y2Ba第四步:暴露的铝gydF4y2Ba2gydF4y2BaOgydF4y2Ba3.gydF4y2Ba层被删除使用湿蚀刻过程。这使得更多的边缘场与被捕获的粒子相互作用。gydF4y2BaegydF4y2Ba微孔阵列DEP器件的最终器件图像。(插图)小孔的显微图像。gydF4y2Ba

全尺寸图像gydF4y2Ba

目标工作频率必须满足三个标准。首先，由目标粒子的CMF (Eq. S .)所确定的pDEP(如前所述)所必需的范围内gydF4y2Ba1gydF4y2Ba)．对于去离子水中的PS珠，这是图中蓝色阴影区域内的任何频率。gydF4y2Ba6gydF4y2Ba(< 2.58 MHz)。接下来，频率应该耦合足够的电压在DEP器件上用于DEP捕获，如图中橙色曲线所示的电路电压传递函数所示。gydF4y2Ba6gydF4y2Ba．由于器件电容的变化，次级线圈增加到11µH，以移动微孔器件pDEP域内的峰值传递函数。线圈与主线圈之间的距离固定在2.5 cm, DEP设备上的压降被测量为网络分析仪耦合的无线输入频率的函数。在1.1 MHz处发现峰值传输，见图。gydF4y2Ba6gydF4y2Ba．最后，工作频率应保持在总电路输入阻抗谱，gydF4y2BaZgydF4y2Ba在gydF4y2Ba(Eq。gydF4y2Ba6gydF4y2Ba)对负载阻抗的变化最为敏感，gydF4y2BaZgydF4y2BalgydF4y2Ba，俘获粒子(gydF4y2Ba5gydF4y2Ba和S6)。使用LtSpice模拟，发现10.8 nF的主并联电容器在1.3 MHz频率下提供了阻抗的敏感变化。在此频率下，估计CMF为0.47，测量到器件上的电压下降幅度为0.53 V。因此，1.3 MHz频率的捕获足以捕获1µm PS珠。gydF4y2Ba

图6:带有实时感知的无线捕获。gydF4y2Ba
图6gydF4y2Ba

一个gydF4y2Ba在粒子捕获之前，阻抗谱(黑色)被测量为频率的函数，线圈间距为2.5 cm。pDEP发生的区域为蓝色阴影(即CMF的实部大于0的频率)。记录了通过微孔DEP器件无线耦合的电压振幅，峰值为1.1 MHz(橙色曲线)。这两条曲线是用非线性最小二乘拟合与我们的测量电路元件。(插图)在一个聚焦区域上测量的阻抗谱gydF4y2Ba在gydF4y2Ba在两分钟的粒子捕获后，在目标频率1.3 MHz下，从94降低到89 Ω。gydF4y2BabgydF4y2Ba在发射电路上记录绝对阻抗的变化，作为去离子水和含有1 μ m PS珠的溶液的时间函数。当收集到更多的粒子时，可以观察到阻抗的较大变化。5分钟后，当网络分析仪断开连接时，颗粒被释放。1分钟后恢复捕获。gydF4y2BacgydF4y2Ba微孔阵列装置和显微镜图像。在阵列边缘拍摄荧光图像，以便在荧光显微镜下清楚地显示捕获和释放事件。最初，沿阵列的指示边缘区域没有观察到粒子。5分钟后，粒子被收集并被困在阵列上。然后让它们扩散1分钟，然后再次捕获。gydF4y2BadgydF4y2Ba从180 × 135 μ m显微镜视场拍摄的粒子计数作为时间的函数绘制。粒子计数与图中记录的阻抗变化相一致。gydF4y2Ba6 bgydF4y2Ba．gydF4y2Ba

全尺寸图像gydF4y2Ba

使用规定的器件和电路，用网络分析仪(一次侧)在去离子水中测量阻抗谱，见图中黑色曲线。gydF4y2Ba6gydF4y2Ba．非线性最小二乘拟合，既满足阻抗谱(Eq。gydF4y2Ba6gydF4y2Ba)和电压传递函数(Eq。gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba)使用上述电路元件(即gydF4y2BalgydF4y2BaPgydF4y2Ba= 1.6µh，gydF4y2BaCgydF4y2BaPgydF4y2Ba= 10.8 nF，gydF4y2BalgydF4y2Ba年代gydF4y2Ba= 11µh，gydF4y2BaCgydF4y2Ba部gydF4y2Ba= 1.65 nF，gydF4y2BaRgydF4y2Ba年代gydF4y2Ba= 15.5 Ω，用网络分析仪测量信号在1.3 MHz下测量gydF4y2BaVgydF4y2Ba在gydF4y2Ba= 0.55 v，gydF4y2BaRgydF4y2BaintgydF4y2Ba= 50 Ω)，见图。gydF4y2Ba6gydF4y2Ba．这是用来寻找耦合系数和初始负载阻抗的最佳拟合值无颗粒，这导致gydF4y2BakgydF4y2Ba= 0.2和gydF4y2BaZgydF4y2BalgydF4y2Ba= 1539.5 - 743.3gydF4y2BajgydF4y2Ba分别Ω。然后，将含有1 μ m PS荧光珠的溶液放置在样品上，其中网络分析仪测量信号的功率足以将颗粒无线捕获到微孔阵列上(图2)。gydF4y2Ba6摄氏度gydF4y2Ba)．随后，的绝对值发生变化gydF4y2BaZgydF4y2Ba在gydF4y2Ba由一次侧的网络分析仪进行观察(图。gydF4y2Ba6gydF4y2Ba)，该光谱是在诱捕两分钟后拍摄的。一共重复了三次，gydF4y2BaZgydF4y2Ba在gydF4y2Ba在目标频率为1.3 MHz时，从93.66±0.05 Ω降低到89.28±0.01 Ω(一个标准差)。保持相同的拟合耦合系数(gydF4y2BakgydF4y2Ba= 0.2)，的新最佳拟合gydF4y2BaZgydF4y2BalgydF4y2Ba由于被困粒子gydF4y2BaZgydF4y2BalgydF4y2Ba-294.5 = 1969.5gydF4y2BajgydF4y2BaΩ，阻抗差为430 + 448.8gydF4y2BajgydF4y2BaΩ，见图插图。gydF4y2Ba6gydF4y2Ba．gydF4y2Ba

此外，在DEP捕获过程中，负载阻抗随时间的变化可以无线记录。最初，无线电路的阻抗由网络分析仪用去离子水在发射端测量，仅获得一个背景信号(图2)。gydF4y2Ba6 bgydF4y2Ba)．然后，用1µm PS荧光珠溶液重复这一过程。的绝对变化gydF4y2BaZgydF4y2Ba在gydF4y2Ba使用网络分析仪记录捕获粒子的时间函数，同时使用荧光显微镜记录捕获粒子的视觉确认(图。gydF4y2Ba6 b, cgydF4y2Ba)．5分钟后，网络分析仪与线圈断开连接1分钟，以便释放PS珠并清空微孔陷阱(图2)。gydF4y2Ba6摄氏度gydF4y2Ba)——被观察到的是被测量的中断gydF4y2BaZgydF4y2Ba在gydF4y2Ba(无花果。gydF4y2Ba6 bgydF4y2Ba)．然后重新连接网络分析仪，再次观察无线捕获和检测(图2)。gydF4y2Ba6 b, cgydF4y2Ba)．捕获粒子计数被及时记录(图。gydF4y2Ba6 dgydF4y2Ba)在180 × 135µm的显微镜视野内(占总传感面积的7%)。粒子数的变化趋势与观察到的阻抗变化相似(图2)。gydF4y2Ba6b和dgydF4y2Ba)，表明测量的阻抗位移与传感体积内存在的粒子数之间存在相关性。gydF4y2Ba

讨论gydF4y2Ba

通过将高效纳米间隙电极阵列与谐振WPT相结合，使用单个测量信号同时收集和定位纳米间隙电容器高梯度条纹场区域内的悬浮粒子，并无线中继阻抗变化。这是通过平行串联电路结构之间的电感耦合来证明的，在这种电路结构中，使用低电压3.5 V的线圈之间的>8厘米的距离可以保持病毒大小的纳米颗粒的稳定捕获和释放gydF4y2BaRMSgydF4y2Ba射频信号。当在一次侧使用网络分析仪提供捕获电压时，可以实时测量快速捕获粒子的阻抗变化的无线检测。我们的无线捕获和传感方法可以很好地集成在不适合电力供应和探测器的即时护理和水中应用中。液体管，微井板，可穿戴生物技术，或可能的植入技术。gydF4y2Ba

我们认识到，每个应用程序都有独特的接受标准，需要更有针对性的设计来适应。例如，溶液的导电性和稀释能力将改变pDEP和等效电路设计的允许工作频率。如果无法找到pDEP结构，则可以考虑其他DEP结构，包括对金属纳米颗粒进行化学标记gydF4y2Ba29gydF4y2Ba，用于粒子收集的nDEP四极杆gydF4y2Ba30.gydF4y2Ba，gydF4y2Ba31gydF4y2Ba，gydF4y2Ba32gydF4y2Ba或者结合电动力流来集中目标分析物的浓度gydF4y2Ba33gydF4y2Ba．在生理缓冲液中，病毒衣壳和蛋白质的无线电流体传输已经被证明，其中样品溶液而不是悬浮颗粒被捕获gydF4y2Ba34gydF4y2Ba．人们可以尝试使用与本文所述工作相结合的方法来优化WPT，以便在不需要稀释或标记的情况下传递生理缓冲液和无线检测悬浮分析物。然而，这项工作克服了低压粒子捕获和并发无线阻抗检测的关键挑战，其目标是激发更先进的即时关怀gydF4y2Ba35gydF4y2Ba，gydF4y2Ba36gydF4y2Ba、手持gydF4y2Ba37gydF4y2Ba，和/或智能手机gydF4y2Ba38gydF4y2Ba若平台。gydF4y2Ba

方法gydF4y2Ba

线圈电感器的制备gydF4y2Ba

长距离介电泳诱捕线圈的设计比较了1 MHz工作频率下的谐振和非谐振操作。线圈外径3.5 cm，内径3cm，用18awg磁性铜线绕成螺旋式5圈。初级线圈测量为gydF4y2BalgydF4y2BapgydF4y2Ba= 1.68 μ H在1 MHz，并添加15 nF并联补偿网络电容器在1 MHz谐振。二次线圈测量为gydF4y2BalgydF4y2Ba年代gydF4y2Ba= 1.8µH在1 MHz和14 nF补偿的网络电容器添加谐振在1 MHz。gydF4y2Ba

另一种线圈设计用于无线传感，采用平行串联补偿网络。副侧电感绕20圈，以增加感应电感。内径为0.5 cm，外径为5 cm，为螺旋型20awg磁性铜线。二次线圈测量为gydF4y2BalgydF4y2Ba年代gydF4y2Ba= 11µH电感。在WPT电路并联串联补偿网络设计的基础上，考虑DEP传感器的等效阻抗，设计了一次电容。补偿网络计算公式如下gydF4y2Ba39gydF4y2Ba．gydF4y2Ba

$ $ {C} _ {p} = \压裂{{L} _ {p}}{{\离开(\压裂{{{w} _ {0}} ^ {2} {M} ^ {2}} {{R} _{年代}}\右)}^ {2}+ {{w} _ {0}} ^ {2} {{L} _ {p}} ^ {2}} $ $gydF4y2Ba
(7)gydF4y2Ba

在哪里gydF4y2BawgydF4y2BaogydF4y2Ba为角谐振频率，gydF4y2Ba米gydF4y2Ba是互感，gydF4y2BalgydF4y2BaPgydF4y2Ba是初级线圈的电感，gydF4y2BaRgydF4y2Ba年代gydF4y2Ba为二次边的等效电阻。一次电容(gydF4y2BaCgydF4y2BaPgydF4y2Ba)设计为10.8 nFgydF4y2BakgydF4y2Ba= 0.2,gydF4y2BaRgydF4y2Ba年代gydF4y2Ba= 15.5 Ω，和电感的初级线圈gydF4y2BalgydF4y2BaPgydF4y2Ba= 1.6µH，在1.3 MHz下测量。gydF4y2Ba

长距离介电泳捕获和释放gydF4y2Ba

一个正弦交流信号(1mhz, 3.5 VgydF4y2BaRMSgydF4y2Ba)应用于传输LCR并联电路(gydF4y2BaCgydF4y2BaPgydF4y2Ba= 15 nF，gydF4y2BalgydF4y2BaPgydF4y2Ba= 1.68µH)，并耦合到次级LCR电路(gydF4y2BalgydF4y2Ba年代gydF4y2Ba= 1.8µH)，其中并联电容连接共面DEP电极器件。对于谐振式WPT电路，总的gydF4y2BaCgydF4y2Ba部gydF4y2Ba= 14.022 nF (22 pF DEP器件并联附加14 nF)和非谐振WPT总数gydF4y2BaCgydF4y2Ba部gydF4y2Ba= 37pf (22pf DEP装置并联另外15pf)。线圈电感器使用棒和夹子同轴对齐，距离可以通过沿棒的长度滑动发射线圈电感器来改变。使用50×显微镜物镜(NA 0.55，尼康)记录纳米间隙的荧光成像，以确认粒子的捕获。三种不同尺寸的聚苯乙烯(PS)粒子被荧光标记(Bangs Labs)进行了无线捕获测试。测试的颗粒尺寸为:1 μ m (1.06 mg/mL或28.2 fM)， 200 nm (0.1 mg/mL或353 fM)和40 nm (0.1 mg/mL或40.8 pM)。每一种都被混合到自己的DI溶液中，测量电导率为4 × 10gydF4y2Ba−4gydF4y2BaS/m(由B-771 LAQUAtwin, Horiba Scientific测量)。在谐振和非谐振操作中，将发射电感线圈移到次级电感线圈附近，直到10µm长的俘获共面间隙被粒子填满(图2)。gydF4y2Ba4摄氏度gydF4y2Ba)．然后，每隔~60秒，谐振线圈间距增加1 cm，非谐振线圈间距增加0.25 cm，直到所有粒子释放。通过DEP装置和线圈分离的测量电压被记录下来。对于三种粒径的每种颗粒，在三个不同的设备上重复进行共振和非共振无线捕获和释放(图2)。gydF4y2Ba4 dgydF4y2Ba)．释放1 μ m PS颗粒的演示如图所示。gydF4y2Ba4摄氏度gydF4y2Ba200 nm和40 nm PS颗粒的释放演示包括在补充材料和图中。gydF4y2BaS4gydF4y2Ba．利用耦合系数的非线性最小二乘拟合，gydF4y2BakgydF4y2Ba(Eq。gydF4y2Ba2gydF4y2Ba)，可以拟合谐振和非谐振WPT的实验电压增益(图;gydF4y2Ba4gydF4y2Ba)，耦合系数的拟合方法见补充资料。gydF4y2Ba

无线传感gydF4y2Ba

根据正文所述在1.3 MHz工作的目标条件，发射LCR (gydF4y2BaCgydF4y2BaPgydF4y2Ba= 10.8 nF，gydF4y2BalgydF4y2BaPgydF4y2Ba= 1.6µH)连接到网络分析仪，该分析仪同时为无线捕获供电，并测量发射侧的阻抗变化。二次线圈(gydF4y2BalgydF4y2Ba年代gydF4y2Ba= 11µh，gydF4y2BaRgydF4y2Ba年代gydF4y2Ba= 15.5 Ω)连接到微孔阵列DEP设备(gydF4y2BaCgydF4y2Ba部gydF4y2Ba= 1.65 nF)，并固定在距发射电感同轴2.5 cm处。阻抗谱，gydF4y2BaZgydF4y2Ba在gydF4y2Ba，电压降，gydF4y2BaVgydF4y2Ba部gydF4y2Ba在DI中，用示波器记录电压，观察电压传递函数(图中橙色线)，记录电压随频率(500 kHz-3 MHz)的变化。gydF4y2Ba6gydF4y2Ba)．在去离子水中记录了三次1.2-1.4 MHz阻抗谱的集中测量，在粒子捕获两分钟后记录了三次(图中插入)。gydF4y2Ba6gydF4y2Ba)．gydF4y2Ba

使用固定在1.3 MHz的网络分析仪记录时间动态。最初，去离子水被放置在DEP设备上(图。gydF4y2Ba6 bgydF4y2Ba)．及时记录发射电路上的输入阻抗和相位(每0.5 s采样一次)，持续10 min。5分钟后，断开网络分析仪与发射线圈的连接，使设备断电1分钟，然后重新连接。这样做是为了记录PS捕获实验的基线信号。接下来，该装置在氮流下干燥gydF4y2Ba2gydF4y2Ba将含有1 μ m (1.06 mg/mL或28.2 fM)的溶液引入到设备中。1 s帧的荧光成像(2 × 2像素分箱，400 ms曝光;Micro-Manager)使用电荷耦合器件(CCD)相机(CoolSNAP HQ2, Photometrics)和相同的50×显微镜物镜(NA 0.55，尼康)来记录粒子位置和捕获事件。捕获前记录30 s基线，以表征捕获前的颗粒扩散速度。利用ImageJ Trackmate软件，捕获前的平均绝对粒子扩散速度为1.084±0.816µm/s。然后，将网络分析仪应用于主电路，并再次及时记录输入阻抗和相位，持续10分钟(每0.5 s采样一次)，同时在显微镜视场(180 × 135µm)上记录捕获事件(图2)。gydF4y2Ba6摄氏度gydF4y2Ba)．5分钟后，网络分析仪断开连接，捕获的颗粒被释放，并开始从传感表面扩散，在荧光显微镜下观察到(图2)。gydF4y2Ba6摄氏度gydF4y2Ba)．1分钟后，网络分析仪重新连接回主电路，粒子捕获重新启动。在阻抗传感实验中，绝对速度<73 nm/s(即比扩散速度低三个标准差)的粒子数被认为是捕获的，并作为时间的函数进行计数(图2)。gydF4y2Ba6 dgydF4y2Ba)．观察到，在这5分钟内，有88.7%的计数粒子在视场内符合这一准则，导致绝对粒子速度直方图向零偏移(见补充材料)。虽然该视场仅占总传感区域的7%，但捕获粒子计数与捕获和释放过程中测量的阻抗偏移遵循相同的趋势(图2)。gydF4y2Ba6b和dgydF4y2Ba)．gydF4y2Ba