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H2O2O代2和H2近红外吸收卟啉超分子光催化剂上的O

摘要

过氧化氢(H2O2)是一种重要的工业化学品,也是一种可能的能量载体。光催化合成H2O2是蒽醌工艺的一个有吸引力的替代方案,但目前的催化剂系统存在许多问题,包括:有限的阳光波长响应,需要牺牲试剂和活性不足。在这里,我们报道了自组装的四(4-羧基苯基)卟啉超分子光催化剂2O2只从H2O型和O型2在420 nm处量子效率为14.9%,在940 nm处量子效率为1.1%。当模拟阳光照射和加热时,催化剂在328 K下实现了1.2%的太阳能到化学物质的转换效率。我们的结果表明,光生电子和空穴有助于H2O2在不同的活性位点,包括吡咯N-H环和羧基上反应生成。特别地,我们提出了空穴诱导H2O2生产过程,包括-COOH到-CO的光转换3.催化剂上的H基团,随后进行热分解。

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图1:结晶SA-TCPP纳米片的表征。
图2:SA-TCPP超分子光催化剂的带边电位。
图3:过氧中间体在293 K时活性的生成。
图4:H2O2SA-TCPP超分子光催化剂的生产性能。
图5:过氧中间体在293 K和353 K的生成。

数据可用性

作者声明,支持本研究结果的所有数据均可在论文中获得补充信息文件。源数据提供了这篇论文。

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确认

感谢国家自然科学基金(22172065)和江苏省自然科学基金(BK20201345)的资助。张颖和Y.D.感谢国家自然科学基金重点项目(22136002)对他们的资助。感谢江苏省自然科学基金(BK20221541)的资助。感谢国家重点研发计划项目(2021YFB3501900)和江苏省自然科学基金项目(BK20211239)的资助。感谢国家自然科学基金资助(21902009)。我们还要感谢十堰家实验室的W. Wang (www.shiyanjia.com)用于UPS分析。

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贡献

C.P.想出了这个主意。张亚宁进行了性能评价并设计了同位素实验。G.B.和Ying Zhang进行了制备实验。j.x., y.d., Y.L.和W.L.参与了论文讨论。C.P.和Y. Zhu策划了这项研究并撰写了论文。所有作者对稿件进行了修改和批准。

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张勇,潘C,边G。et al。H2O2O代2和H2近红外吸收卟啉超分子光催化剂上的O。Nat能源(2023)。https://doi.org/10.1038/s41560-023-01218-7

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