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光合反应中心收获阳光的能量运输电子整个energy-transducing生物膜。这里我们用时间分辨连环飞秒晶体学gydF4y2Ba1gydF4y2Ba使用x射线自由电子激光gydF4y2Ba2gydF4y2Ba观察光致结构光合反应中心的变化gydF4y2BaBlastochloris冬青gydF4y2Ba在皮秒的时间尺度。结构扰动首先发生在特殊的叶绿素分子photo-oxidized的光合反应中心的光。电子转移到甲基萘醌类受体膜的另一侧产生一种这个代数余子式的运动振幅较低的蛋白质重组。这些观察结果揭示蛋白质如何使用构象动力学稳定的电荷分离步骤电子转换反应。gydF4y2Ba
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使用的光源(拼箱),SLAC国家加速器实验室,支持由美国能源部科学办公室,办公室号合同下的基本能源科学。de - ac02 - 76 sf00515。部分样品交付系统在拼箱用于这项研究是由国立卫生研究院授予P41GM103393,以前P41RR001209。互补的研究进行b13 SACLA批准日本同步加速器辐射研究所(JASRI,建议2018号b8068)。印度承认资助欧盟委员会(European Commission)居里夫人培训网络(X-Probe NanoMem),欧盟的地平线2020研究和创新计划(批准协议789030)和瑞典研究理事会(授予2015 - 00560和349-2011-6485),瑞典战略研究基金会(批准srl10 - 0036),和克努特和爱丽丝•瓦伦堡基金会(2012.0275 2012.0284格兰特在乌鸦,乌鸦,乌鸦的2014.0275)。G.B.承认瑞典研究理事会资助(批准2017 - 06734)和瑞典基金会战略研究(批准id17 - 0060)。G.G.,D。米orozov and H.L.L. acknowledge funding from the Academy of Finland (grants 290677 and 304455), the BioExcel CoE project funded by the European Union contracts H2020-INFRAEDI-02-2018-823830 and H2020-EINFRA-2015-1-675728, and the CSC-IT centre in Espoo for access to computing resources. R.N. thanks N. Woodbury for discussions.
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作者和联系gydF4y2Ba
贡献gydF4y2Ba
雷诺数实验构想,设计G.B.输入,进食,法学博士,S.B.,马丁五厘米,D。米我l一个th我一个naki, M.S.H., G.J.W., D.P.D. and A.B. Samples were prepared by R.D., P. Båth, D.A. and R.B. Crystallization was supervised by G.B. Time-resolved serial femtosecond crystallography experiments were performed at the LCLS by R.D., P. Båth, D.A., R.B., K.R.B., G.N., M.L., D. Milathianaki, J.R., R.H., P. Berntsen, E.M., L.J., R.A., S.C., E.C., C.E.C., P.D., G.H., M.S.H., C.L., S.L., C.S., A.S., G.J.W., C.W., J.D., D.P.D., A.B., G.B. and R.N. The CXI instrument was set up and run by M.L., M.S.H., G.J.W. and S.B. The photoexcitation laser of 960 nm was operated and aligned by D. Milathianaki, J.R., S.C. and J.D. Sample delivery was performed by K.R.B., G.N., R.H., P. Berntsen, P.D. and D.P.D. Data were analysed by R.D., P. Båth, A.R., O.Y., A.B., G.B. and R.N. Structural refinement was performed by R.D. and P. Båth. Resampling, full-occupancy structural refinement and analysis were performed by V.A.G., G.K. and A.V. Integration within a sphere and statistical tests were performed by C.W., R.N. and P. Båth. SVD analysis was performed by A.V. QM/MM analysis was performed by D. Morozov, H.L.L. and G.G. Time-resolved infrared spectroscopy measurements were performed by J.K., M.M. and S.W. The manuscript was prepared by R.N., P. Båth, R.D. and G.B. with additional input from all authors.
相应的作者gydF4y2Ba
道德声明gydF4y2Ba
相互竞争的利益gydF4y2Ba
作者宣称没有利益冲突。gydF4y2Ba
额外的信息gydF4y2Ba
同行审查的信息gydF4y2Ba自然gydF4y2Ba由于Jorg Matysik,匿名的,基思•莫法特和其他评论家(s)为他们的贡献的同行评审工作。gydF4y2Ba
出版商的注意gydF4y2Ba施普林格自然保持中立在发表关于司法主权地图和所属机构。gydF4y2Ba
扩展数据数据和表gydF4y2Ba
扩展数据依赖图1泵激光器瞬态红外光谱的影响。gydF4y2Ba
一个gydF4y2Ba,时间分辨红外光谱差异记录gydF4y2BaBvgydF4y2BaRC在DgydF4y2Ba2gydF4y2BaO缓冲四个时间点和变量泵激光器960海里激发后影响。光谱变化与先前的报道是一致的gydF4y2Ba74年gydF4y2Ba,gydF4y2Ba75年gydF4y2Ba。占主导地位的时间特性突出,包括消极的乐队在1687厘米gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba在SP (9-carbonyl伸展gydF4y2BalgydF4y2Ba和SPgydF4y2Ba米gydF4y2Ba)和一个广泛的负面乐队集中在1680厘米gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba在BCh (9-carbonyl伸展gydF4y2BalgydF4y2Ba)。瞬态变化∆gydF4y2BatgydF4y2Baps - 5 = 2 ps与时间有关的photo-oxidation SP。灰色的列显示减少乐队而青色列表明增加乐队。gydF4y2BabgydF4y2Ba、时间分辨红外光谱归一化差异和叠加。这些光谱保持重合在整个分析泵激光器影响域。gydF4y2BacgydF4y2Ba的大小差异,依赖红外信号(计算绝对值之和所有像素)在泵激光影响。低于20 GW厘米gydF4y2Ba−2gydF4y2Ba,绝对信号近似线性增加,而60兆瓦厘米以上gydF4y2Ba−2gydF4y2Ba信号到达高原变得平缓。这个高原符合特殊的完整漂白对吸收在960 nm photo-excited状态和与孔燃烧的现象gydF4y2BaBvgydF4y2Ba钢筋混凝土gydF4y2Ba42gydF4y2Ba。gydF4y2Ba
扩展数据图2实验的概述gydF4y2BaFgydF4y2BaogydF4y2Ba(光)−gydF4y2BaFgydF4y2BaogydF4y2Ba(黑暗)差异傅里叶之间的电子密度图计算photo-excited和静止状态数据。gydF4y2Ba
一个gydF4y2Ba结构的概述gydF4y2BaBvgydF4y2BaRC当从飞机的膜。跨膜螺旋EgydF4y2BalgydF4y2Ba和DgydF4y2Ba米gydF4y2Ba分别以红色突出显示和黄金。gydF4y2BabgydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BahgydF4y2Ba,不同的傅里叶电子密度地图下面的时间点。gydF4y2BabgydF4y2Ba,∆gydF4y2BatgydF4y2Ba= 1 ps。gydF4y2BacgydF4y2Ba,∆gydF4y2BatgydF4y2Ba= 5 ps(数据集)。gydF4y2BadgydF4y2Ba,∆gydF4y2BatgydF4y2Ba= 5 ps(数据集b)。gydF4y2BaegydF4y2Ba,∆gydF4y2BatgydF4y2Ba= 20 ps。gydF4y2BafgydF4y2Ba,∆gydF4y2BatgydF4y2Ba= 300 ps(数据集b)。gydF4y2BaggydF4y2Ba,∆gydF4y2BatgydF4y2Ba= 300 ps(数据集)。gydF4y2BahgydF4y2Ba,∆gydF4y2BatgydF4y2Ba= 8μs。所有的地图是波状外形的±4.0gydF4y2BaσgydF4y2Ba。蓝色,积极区别电子密度;金-电子密度的差异。gydF4y2Ba
扩展数据图3光致电子密度的变化gydF4y2BaBvgydF4y2BaRC photo-oxidation现场。gydF4y2Ba
实验gydF4y2BaFgydF4y2BaogydF4y2Ba(光)−gydF4y2BaFgydF4y2BaogydF4y2Ba(黑暗)同形不同傅里叶电子密度地图下面的时间点。gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba,∆gydF4y2BatgydF4y2Ba= 1 ps。gydF4y2BabgydF4y2Ba,∆gydF4y2BatgydF4y2Ba= 5 ps(数据集)。gydF4y2BacgydF4y2Ba,∆gydF4y2BatgydF4y2Ba= 5 ps(数据集b)。gydF4y2BadgydF4y2Ba,∆gydF4y2BatgydF4y2Ba= 20 ps。gydF4y2BaegydF4y2Ba,∆gydF4y2BatgydF4y2Ba= 300 ps(数据集b)。gydF4y2BafgydF4y2Ba,∆gydF4y2BatgydF4y2Ba= 300 ps(数据集)。gydF4y2BaggydF4y2Ba,∆gydF4y2BatgydF4y2Ba= 8μs。gydF4y2BahgydF4y2Ba,gydF4y2Ba我gydF4y2Ba,从圣主成分分析傅里叶电子密度不同地图第一四个时间点,∆gydF4y2BatgydF4y2Ba5 = 1 ps, ps(数据集),ps(数据集b)和20 ps (5gydF4y2BahgydF4y2Ba)最后三个时间点,∆gydF4y2BatgydF4y2Ba= 300 ps(数据集),300 ps(数据集b)和8μs (gydF4y2Ba我gydF4y2Ba)。所有的地图是波状外形的±3.2gydF4y2BaσgydF4y2Ba。蓝色,积极区别电子密度;金-电子密度的差异。峰值高度扩展数据表中列出gydF4y2Ba2gydF4y2Ba与彩色圆圈标记吗gydF4y2BahgydF4y2Ba和gydF4y2Ba我gydF4y2Ba。gydF4y2BajgydF4y2Ba表示一个球体的半径4.5用于集成3.0的基座上方的电子密度差gydF4y2BaσgydF4y2Ba如前所述gydF4y2Ba20.gydF4y2Ba。积极的密度差振幅(gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba+gydF4y2Ba)和负密度差振幅(gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba−gydF4y2Ba)根据合并gydF4y2Ba\ (({\ bf {r}}) = \√6{{({一}^{+})}^{2}+{({一}^ {-})}^ {2}}\)gydF4y2Ba并显示在无花果。gydF4y2Ba2 fgydF4y2Ba。这些集成电子密度差值也用于扩展数据表中给出的统计分析gydF4y2Ba3gydF4y2Ba。gydF4y2BakgydF4y2Ba傅里叶电子密度附近的地图,模拟不同SP∆精细结构的计算gydF4y2BatgydF4y2Ba= 20 ps和精制静息状态的结构。2.8数据削减的分辨率与实验数据进行比较。模拟地图轮廓在±12.0gydF4y2BaσgydF4y2Ba。gydF4y2BalgydF4y2Ba奇异值的相对大小,从计算结果差异分析傅里叶电子密度地图所有7个时间点。gydF4y2Ba米gydF4y2Ba首先(蓝色)和第二(红色)酉矩阵的列gydF4y2BaUgydF4y2Ba造成计算分析的7个时间点加权根据相应的奇异值。第一个右奇异向量(本金计算组件)使所有时间点一个重要和积极的贡献。相比之下,电子密度地图∆的区别gydF4y2BatgydF4y2Ba= 5 ps(数据)和300 ps(集)包含强烈的负面贡献从第二右奇异向量,这表明这两个实验运行之间的差异导致系统性的差异不同的傅里叶电子密度图,由计算分析。gydF4y2Ba
扩展数据图4肌红蛋白活性部位附近的电子密度变化。gydF4y2Ba
的gydF4y2BaFgydF4y2BaogydF4y2Ba(光)−gydF4y2BaFgydF4y2BaogydF4y2Ba(黑暗)差异Δ傅里叶电子密度图gydF4y2BatgydF4y2Ba= 10 ps计算数据(PDB项5 cne - 5 cmv)记录在TR-SFX研究photo-dissociation的一氧化碳的肌红蛋白的活性位点gydF4y2Ba21gydF4y2Ba。gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba1.8,15的数据被用来计算傅里叶电子密度图的差异。gydF4y2BabgydF4y2Ba3.0,15的数据被用来计算傅里叶电子密度图的差异。积极和消极功能的电子密度差与血红素组显示protoporphyrin-IX轻微的运动。蓝色代表正密度差(波状外形的3.0gydF4y2BaσgydF4y2Ba)和黄金代表负密度(3.0−轮廓线gydF4y2BaσgydF4y2Ba)。在1.8,高亮显示的最大振幅密度差特点是:+ 14.5gydF4y2BaσgydF4y2Ba;−,14.0gydF4y2BaσgydF4y2Ba;b + 4.6gydF4y2BaσgydF4y2Ba;b−4.0gydF4y2BaσgydF4y2Ba;c + 4.1gydF4y2BaσgydF4y2Bac−4.0gydF4y2BaσgydF4y2Ba;d + 3.8gydF4y2BaσgydF4y2Ba。地图时重新计算后数据切割成解决相应的值是:3.0 + 11.9gydF4y2BaσgydF4y2Ba;−,12.4gydF4y2BaσgydF4y2Ba;b + 4.2gydF4y2BaσgydF4y2Ba;b−4.1gydF4y2BaσgydF4y2Ba;c + 3.7gydF4y2BaσgydF4y2Bac−2.9gydF4y2BaσgydF4y2Ba;d + 3.2gydF4y2BaσgydF4y2Ba。gydF4y2Ba
扩展数据图5光致电子密度的变化gydF4y2BaBvgydF4y2Ba钢筋混凝土内部的问gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba绑定的口袋里。gydF4y2Ba
实验gydF4y2BaFgydF4y2BaogydF4y2Ba(光)−gydF4y2BaFgydF4y2BaogydF4y2Ba(黑暗)傅里叶电子密度不同地图下面的时间点。gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba,∆gydF4y2BatgydF4y2Ba= 1 ps。gydF4y2BabgydF4y2Ba,∆gydF4y2BatgydF4y2Ba= 5 ps(数据集)。gydF4y2BacgydF4y2Ba,∆gydF4y2BatgydF4y2Ba= 5 ps(数据集b)。gydF4y2BadgydF4y2Ba,∆gydF4y2BatgydF4y2Ba= 20 ps。gydF4y2BaegydF4y2Ba,∆gydF4y2BatgydF4y2Ba= 300 ps(数据集b)。gydF4y2BafgydF4y2Ba,∆gydF4y2BatgydF4y2Ba= 300 ps(数据集)。gydF4y2BaggydF4y2Ba,∆gydF4y2BatgydF4y2Ba= 8μs。所有七个地图轮廓在±3.0gydF4y2BaσgydF4y2Ba。蓝色,积极区别电子密度;金,负差电子密度)。gydF4y2BahgydF4y2Ba,gydF4y2Ba我gydF4y2Ba,从圣主成分分析傅里叶电子密度不同地图第一四个时间点,∆gydF4y2BatgydF4y2Ba5 = 1 ps, ps(数据集),ps(数据集b)和20 ps (5gydF4y2BahgydF4y2Ba)最后三个时间点,∆gydF4y2BatgydF4y2Ba= 300 ps(数据集),300 ps(数据集b)和8μs (gydF4y2Ba我gydF4y2Ba)。圣言会区别傅里叶轮廓线,地图是在±3.2gydF4y2BaσgydF4y2Ba。峰值高度扩展数据表中列出gydF4y2Ba2gydF4y2Ba所示gydF4y2Ba我gydF4y2Ba。gydF4y2BajgydF4y2Ba傅里叶问附近的电子密度图,模拟不同gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba∆精细结构的计算gydF4y2BatgydF4y2Ba= 300 ps(数据)和精制静息状态的结构。2.8数据削减的分辨率与实验数据进行比较。模拟地图轮廓在±12.0gydF4y2BaσgydF4y2Ba。gydF4y2Ba
扩展数据图6 QM / MM能量最小化计算的结果。gydF4y2Ba
一个gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BacgydF4y2Ba,QM子系统用于QM / MM代数余子式的优化。原子QM地区包括球棍表示所示;蛋白质的其他原子作为漫画所示。原子属于代数余子式,不包括QM地区显示为棒。水分子不QM地区没有显示的一部分。gydF4y2Ba一个gydF4y2BaQM地区,包括原子与SP。gydF4y2BabgydF4y2BaQM地区,包括原子与良性前列腺增生有关gydF4y2BalgydF4y2Ba。gydF4y2BacgydF4y2BaQM地区,包括原子与QgydF4y2Ba一个gydF4y2Ba。gydF4y2BadgydF4y2Baenergy-minimized休息,结构的构象(黑色、SP和良性前列腺增生gydF4y2BalgydF4y2Ba电子转换的第一步后中性)和结构(蓝色,SPgydF4y2Ba+gydF4y2Ba和良性前列腺增生gydF4y2BalgydF4y2Ba−gydF4y2Ba附近)显示特殊的一对。gydF4y2BaegydF4y2Baenergy-minimized休息,结构的构象(黑色、SP和良性前列腺增生gydF4y2BalgydF4y2Ba电子转换的第一步后中性)和结构(蓝色,SPgydF4y2Ba+gydF4y2Ba和良性前列腺增生gydF4y2BalgydF4y2Ba−gydF4y2BaBPh附近)所示gydF4y2BalgydF4y2Ba。gydF4y2BafgydF4y2Baenergy-minimized休息,结构的构象(黑色、SP和QgydF4y2Ba一个gydF4y2Ba二次电子转换步骤(中性)和结构蓝色,SPgydF4y2Ba+gydF4y2Ba和问gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba−gydF4y2Ba问附近)所示gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba。O之间形成氢键gydF4y2Ba1gydF4y2Ba的减少半醌和NgydF4y2Baδ1gydF4y2Ba的His217gydF4y2Ba米gydF4y2Ba预测是缩短0.17甲基萘醌类时降低。gydF4y2BaggydF4y2Ba,gydF4y2BahgydF4y2Ba的势能表面示意图描述在真空(甲基萘醌类gydF4y2BaggydF4y2Ba)和蛋白质(内gydF4y2BahgydF4y2Ba)休息(中性)电子态(黑色)和减少电子态(红色)。垂直的电子亲和力(离析,绝热电子亲和力(AEA)和放松的能量gydF4y2BaEgydF4y2BargydF4y2Ba在PBE0-D3 / LANL2DZ级别的DFT计算孤立的问gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba和PBE0-D3 / LANL2DZ Amber03 QM / MM问gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba内的蛋白质。gydF4y2Ba
扩展数据图7重复动作Cα原子结构细化量化。gydF4y2Ba
重复动作Cα原子量化的入住率结构细化100随机重新取样TR-SFX数据集。重复动作表示为error-weighted意味着比率相对于100年控制结构细化(方法)。Error-weighted意味着比率最大比例的颜色从灰色(< 80%),红(≥95%的最大比率)。gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba,重复动作Cα原子与∆细化与数据相关联gydF4y2BatgydF4y2Ba= 1 ps。gydF4y2BabgydF4y2Ba,重复动作的∆Cα原子gydF4y2BatgydF4y2Ba= 5 ps(数据集)。gydF4y2BacgydF4y2Ba,重复动作的∆Cα原子gydF4y2BatgydF4y2Ba= 5 ps(数据集b)。gydF4y2BadgydF4y2Ba,重复动作的∆Cα原子gydF4y2BatgydF4y2Ba= 20 ps。gydF4y2BaegydF4y2Ba,重复动作的∆Cα原子gydF4y2BatgydF4y2Ba= 300 ps(数据集b)。gydF4y2BafgydF4y2Ba,重复动作的∆Cα原子gydF4y2BatgydF4y2Ba= 300 ps(数据集)。gydF4y2BaggydF4y2Ba,重复动作的∆Cα原子gydF4y2BatgydF4y2Ba= 8μs。跨膜螺旋则被描绘成棒。gydF4y2Ba
补充信息gydF4y2Ba
视频1gydF4y2Ba
RC光致电子密度变化gydF4y2Ba梵gydF4y2Ba在photo-oxidation的网站。最初的视频展示了佛的圣言会产生的主成分分析(光)−Fo(黑暗)同形不同前四的傅里叶电子密度地图测量(∆gydF4y2BatgydF4y2Ba= 1 ps 5 p (a), 5 ps (b), 20 ps),紧随其后的是圣言所带来的主成分分析,最后三个测量(∆gydF4y2BatgydF4y2Ba= 300 ps (a), 300 ps (b), 8µs)。观众的方向旋转的特殊的一对。不同电子密度地图轮廓在±3.0σ(蓝色积极的密度,金色负密度)。gydF4y2Ba
视频2gydF4y2Ba
RC光致电子密度变化gydF4y2Ba梵gydF4y2Ba甲基萘醌类内绑定的口袋里。最初的视频展示了佛的圣言会产生的主成分分析(光)−Fo(黑暗)同形不同前四的傅里叶电子密度地图测量(∆gydF4y2BatgydF4y2Ba= 1 ps 5 p (a), 5 ps (b), 20 ps),紧随其后的是圣言所带来的主成分分析,最后三个测量(∆gydF4y2BatgydF4y2Ba= 300 ps (a), 300 ps (b), 8µs)。甲基萘醌类观众的方向旋转。不同电子密度地图轮廓在±3.0σ(蓝色积极的密度,金色负密度)。gydF4y2Ba
视频3gydF4y2Ba
RC Cα原子的光致运动gydF4y2Ba梵gydF4y2Ba。颜色是用来说明钢筋混凝土的循环运动gydF4y2Ba梵gydF4y2BaCα原子由入住率结构细化量化随机对100年重新取样TR-SFX数据集。白色表示没有明显的运动而红色表示反复出现的光致Cα原子的运动。最初的视频显示了∆结构性变化gydF4y2BatgydF4y2Ba= 1 ps,然后结构性变化∆t = 5 ps,最后∆t = 300 ps的结构性变化。跨膜α-helices绘制棒而其他地区都表示为丝带。gydF4y2Ba
补充视频4gydF4y2Ba
预测运动Cα原子的电子辅助因子之间移动。颜色是用来说明RC的大小gydF4y2Ba梵gydF4y2BaCα运动估计从QM / MM能量最小化。白色表示没有明显的运动而红色表示电子转移引起的运动。最初的视频展示了结构性变化当photo-excited SP,然后从SP结构性变化随着电子BPhgydF4y2BalgydF4y2Ba,最后结构性变化随着电子进一步问gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba。跨膜α-helices绘制棒而其他地区都表示为丝带。gydF4y2Ba
源数据gydF4y2Ba
权利和权限gydF4y2Ba
关于这篇文章gydF4y2Ba
引用这篇文章gydF4y2Ba
国防部,R。,Båth, P., Morozov, D.et al。gydF4y2Ba超快的结构性变化在光合反应中心。gydF4y2Ba自然gydF4y2Ba589年gydF4y2Ba,310 - 314 (2021)。https://doi.org/10.1038/s41586 - 020 - 3000 - 7gydF4y2Ba
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