摘要
随着对下一代储能系统需求的不断增长，高性能锂电池的开发势在必行1，2，3.．不幸的是，目前的锂阳极表现出快速的容量衰减和短周期寿命4，5，6，由于固体电解质界面不断产生7，8孤立李(i-Li)9，10，11．Li枝晶非均匀溶解过程中i-Li的形成12导致锂电池在大多数测试条件下的大量容量损失13．因为i-Li失去了与电流收集器的电连接，所以它在电池中被认为是电化学不活跃或“死”的14，15．与这一普遍接受的假设相矛盾的是，我们在这里表明，由于其对电解质中的电场的动态极化，i-Li对电池操作具有高度响应。Li的沉积和溶解同时发生在i-Li的两端，导致其在充电(放电)期间向阴极(阳极)的空间进展。模拟结果表明，i-Li的进阶速率主要受其长度、取向和外加电流密度的影响。此外，我们成功地证明了在Cu-Li电池中以>100%库伦效率回收i-Li，并实现了LiNi0．5锰0.3有限公司0.2O2(NMC) -Li全细胞，延长循环寿命。
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快速充电电池中镀锂的机载早期检测与缓解
自然通讯开放获取11月19日
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参考文献
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确认
Y.C.感谢能源效率和可再生能源助理部长、美国能源部汽车技术办公室在电池材料研究(BMR)、电池500联盟和锂离子电池极快充电电池评估(XCEL)项目下的支持。
作者信息
作者及隶属关系
贡献
F.L.和Y.C.构想了这个想法并设计了实验。F.L.进行了电化学表征。r.x进行了数值模拟。Y.W.和A.Y.帮助制作光学电池。J.X.和Y.Z.设计和定制了多电极电池。z。y。和h。c。配制了电解质。Z.Z.进行了扫描电镜表征。d.t.b.， y.y.， w.h.， H.W.和X.X.参与了电池的制备和电化学表征。F.L.和Y.C.共同撰写了这篇论文。所有作者讨论了结果并对手稿进行了评论。
相应的作者
道德声明
相互竞争的利益
作者声明没有利益竞争。
额外的信息
同行评审信息自然感谢柏鹏和其他匿名审稿人对这项工作的同行评审所做的贡献。
出版商的注意施普林格自然对出版的地图和机构从属关系中的管辖权主张保持中立。
扩展的数据图形和表格
扩展数据图1电极间具有i-Li岛的光学电池结构。
一个，实验设置。b， Cu岛上沉积的锂的光学图像。比例尺为100 μ m。
图2充能过程中i-Li岛的成分演化。
一个，b， Li阳极附近i-Li岛末端的x射线光电子能谱分析(一个)和NMC阴极(b)充电3小时后。
图3“死李”在充电过程中的形态演变。
光学图像显示了在20 μ a充电电流下电化学生成的微米大小的“死Li”灯丝的演化过程。比例尺为20µm。
图4电池运行时电解液中的电位分布。
一个，b，充电过程中电解液中的电位分布(一个)及排放(b)．李的方向+通量以黑色箭头表示。初态和终态都在t= 100 s, 2 h。
图5电池运行过程中i-Li的动态响应和空间级数。
一个，b，不同宽度i-Li两端的绝对过电位(一个)和长度(b)充电期间。c，不同电流密度下放电时i-Li丝和Li电极两端的最大电流密度。d， 1C放电结束时不同取向i-Li的迁移距离(1C = 3 mA cm−2)．i-Li的方向定义为i-Li与电场之间的夹角。0°和90°分别表示沿电场方向和垂直于电场方向。
扩展数据图6放电过程中硬币电池中i-Li的进展。
一个，不同电池配置的NMC-G电池的电压-容量分布。添加Cu和不添加Cu的nmc -聚酰亚胺(PI) -G电池具有相同的电压分布，表明Cu的添加不影响NMC-G电池的电化学性能。红色箭头标记Cu/Li在NMC-PI-G电池中由于i-Li的进展而观察到的电压波动。同时，含有i-Li (Cu/Li)的nmc -聚丙烯- g电池表现出平滑的电压分布，这表明i-Li无法穿透商用聚丙烯(PP)隔板的纳米孔。b，c， 5 min后Cu/Li(下)和聚酰亚胺膜(上)的SEM图像(b)和1 h电荷(c)，表明i-Li可穿透聚酰亚胺膜。箭头指向聚酰亚胺膜边缘的Li枝晶。比例尺为10微米。
扩展数据图7放电过程中“死李”的恢复。
一个，为Cu-Li电池在i-Li形成周期中具有代表性的电压分布。b，“死里”的平均容量。每个彩色球体代表一个铜锂电池的CE，方框表示十个电池的平均CE，误差条表示1个标准偏差。c、不同溶出电流下‘死Li’的回收率。
扩展数据图8在“死锂”存在时，有/没有活化的Cu-Li半电池的库仑效率测量。
一个- - - - - -d，剥离条件为0.5 mA cm−2激活步骤为一个,没有,b， 3 mA cm−2一分钟，c， 3 mA cm−22分钟，然后d， 6 mA cm−21分钟。对于平均CE测量，遵循标准协议:(1)5毫安时厘米−2在0.5 mA cm的温度下，锂沉积在Cu上−2(2)反复沉积1mah cm−2(0.5 mA厘米)−2)，并在不同条件下剥离十个循环，(3)剥离所有活性Li (0.5 mA cm)−2)直到1v。累积的“死锂”由5个周期的锂沉积(3毫安厘米)形成−2， 1 h)和剥离(0.5 mA cm−2直到1v)。
图9活化/不活化NMC-Li电池的电化学性能。
一个，库仑效率和b，活化/不活化NMC-Li细胞(150%过量Li)的周期寿命。c、比容量及d， NMC-Li电池在快充条件下的循环寿命(300%超Li)。每个彩色球体代表一个NMC-Li细胞的循环寿命，方框表示三个细胞的平均循环寿命，误差条表示1个标准差。周期寿命定义为电池容量下降到初始容量80%以下的周期数。TF代表温度波动。
权利和权限
关于本文
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刘飞，徐荣，吴勇，刘飞。et al。电池运行过程中孤立锂的动态空间进展。自然600， 659-663(2021)。https://doi.org/10.1038/s41586-021-04168-w
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DOI：https://doi.org/10.1038/s41586-021-04168-w
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自然纳米技术(2022)
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自然通讯(2022)
