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深硅酸盐中保留的氙的哈地斯同位素分馏

摘要

我们对大气形成的理解基本上依赖于稀有气体及其同位素,其中氙(Xe)是行星早期阶段的关键示踪剂。然而,一个长期存在的问题是Xe大气损耗的起源1以及地球的轻同位素2和火星3..本文报告了高压高温条件下的长石和橄榄石样品,在空气或氮气中稀释Xe和氪(Kr),重Xe同位素富集率为+0.8 ~ +2.3‰/阿姆河, Xe较氪富集,高于氪+2.3‰/阿姆河值是最小的,因为定量捕获未反应Xe,无论是在气泡中还是吸附在样品上,是可能的。根据这些结果,我们提出了一个解决Xe缺失问题的方案,该方案涉及原始行星阶段的多个岩浆海洋阶段事件,并结合大气损失。这些事件中的每一个都导致Xe在深处被捕获,并优先保留其重同位素。就地球而言,重Xe组分后来通过大陆侵蚀和/或冥长英质地壳的循环,被添加到次生CI球粒大气中。

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图1:氙同位素谱。
图2:结晶长石和橄榄石的全Xe同位素数据集。
图3:Xe深度捕集场景。

数据可用性

在这项研究中产生或分析的所有数据都包含在这篇已发表的文章及其补充信息文件中,并可在Zenodo存储库(https://doi.org/10.5281/zenodo.6076901).源数据都提供了这张纸。

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下载参考

确认

导致这些结果的研究是由法国CNRS PRIME80和CNRS MITI Défi ISOTOP项目资助的。我们感谢B. Lavielle和D. Bekaert进行了深刻的讨论,感谢R. Faure和a . Thomas在MS测量方面提供的技术援助,感谢T. Chematinov在进行阶梯加热实验方面的有益参与。SEM测量是在FIB和immc的SEM设施中完成的,由Région法兰西岛拨款芝麻2006 N°I-07-593/R和法国国家研究机构(ANR)拨款号支持。anr - 07 -上海步浪- 0124 - 01。我们感谢G. Prouteau提供圣卡洛斯橄榄石样品,感谢Sorbonne Université的矿物学收藏提供长石样品。

作者信息

作者和联系

作者

贡献

c。s。和d。h。设计了这个项目,I.R.和c。s。进行了高潮- t实验、I.R、d.h和eg对惰性气体谱仪进行了分析。c。s。根据I.R.和D.H.的意见写了那篇论文

相应的作者

对应到Chrystele Sanloup

道德声明

相互竞争的利益

作者声明没有竞争利益。

同行评审

同行审查的信息

自然感谢Ray Burgess和其他匿名审稿人对这项工作的同行评审所做的贡献。同行评审文件可用。

额外的信息

出版商的注意施普林格自然对出版的地图和机构附属的管辖权要求保持中立。

扩展的数据图和表

图1 .扩展数据

a, Xe分馏作为合成和质谱分析之间时间的函数,b, Xe分馏作为样品质量的函数。如预期的那样,样品的数据点没有可检测的分馏(在1400°C下运行或使用100% Xe加载气体),为了清晰起见,从图中删除了。垂直误差柱表示同位素分馏计算的SE

源数据

图2测量结果汇总δn用激光加热递增步骤实现的实验值。

与分析激光熔化碎片后释放的所有Xe不同,可调谐加热激光器首先设置在较低的功率(表示应用于激光源的功率电压V)。每个加热平台保持几分钟,并使用方法部分中描述的相同的通用协议,通过质谱分析释放的Xe。在橄榄石和桑尼丁1样品上做了少量的尝试。它们都指向Xe主要在熔点(或接近熔点)离开材料。只有两个实验,S1-11d与1%Xe气体和S1-19b与100%Xe气体,导致成功测量两者的所有加热步骤δn和[Xe]值,如本图所示。每个点面积与在加热平台处提取的Xe含量([Xe])成正比。星星δn结合所有的值δn用每个[Xe]来衡量和加权,换句话说δn如果样品碎片被直接熔化,我们就可以测量了。对于S1-11d (1% Xe气体),我们观察到的变化δn大约是加热斜坡的2倍。对于同样的样品,在最低的激光电压下证明了一个未分馏的成分,但代表了边缘部分(总释放Xe的5.3%)。由于在相同的加热功率下,S1-19b的总Xe (100% Xe气体)的约45%被释放,这个低T释放可能与Xe被困为气泡有关。在最高T.在样品熔点处,对S1-19b和S1-11d分别测定了0.54±0.12‰/amu和0.61±0.11‰/amu的分数,表明该Xe组分中含有一定的分馏Xe,但仍有未分馏的Xe组分降低了整体测定值δn.这间接证实了氙的化学结合和相关的同位素分馏发生在所有的样品在T≤1100°C;δn对于用100% Xe气体制备的样品来说,接近于零仅仅是因为破坏现象,其程度与Xe分压成正比:矿物的过饱和(气泡形成,见扩展数据图)。3.).构成该图的详细数据见补充资料文件中S111d和S1-19b的结果表,综合条件见扩展数据表1

源数据

图3 AsB模式下的SEM图像。

一个而且b,长石sanidine 1加载1 mol% Xe和1 mol% Kr富集空气(与合成S1-13和S1-14相同)。圆形暗区b合成气泡被发现并通过抛光打开。c,一种sanidine 1加载100 mol% Xe(与合成S1-17, S1-18和S1-19相同)。在较亮的区域c是Xe气泡,在过度饱和的样品中发现,.加载100mol % Xe气体。

图4非放射性成因Xe数据揭示了太古宙大气对地幔Xe的贡献的可能性,在目前的早期硅酸盐地球分馏情景中。

在地壳深部流体中测定的Xe49(黑色和灰色的圆圈),MORB摇滚52(布朗圆),空气55,太古宙大气被困在地壳样品中(深蓝色和黑色方块);以及原始成分(绿色和栗色圆圈)。所有数据与相关SE显示。另一种解释是,与空气相比,深部流体和MORB爆岩富集Xe轻同位素的原因可能是,来自最后岩浆海洋阶段的分馏程度略低的下地幔的输入只影响了上地幔。

扩展数据表1所有实验合成运行的总结,Xe含量和平均分馏
表2起始样品和回收样品的化学组成

补充信息

补充数据

详细的质谱分析结果。

同行审查文件

源数据

权利和权限

再版和权限

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瑞普林斯基,我,桑洛普,C,吉伯特,E。et al。深硅酸盐中保留的氙的哈地斯同位素分馏。自然606, 713 - 717(2022)。https://doi.org/10.1038/s41586-022-04710-4

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