摘要
氮(N2)由固氮酶进行的自然固定，是提供生物可利用形式氮的一个关键过程。这种酶使用一种独特的过渡金属-硫-碳簇作为其活性位点辅因子([(R-homocitrate) MoFe7年代9C], FeMoco)1，2硫包围铁(Fe)原子被假定捕获和还原N2(参考文献。3.，4，5，6)。虽然有一些FeMoco，金属-硫簇的合成对应物的例子，已经显示出N2(参考文献。7，8，9)， N的还原2通过任何合成的金属-硫团簇或FeMoco的提取形式10尽管经过了近50年的研究，仍然难以捉摸。在这里我们展示了我们合成的[Mo3.年代4菲]数据集11，12可以捕获一个N2分子和催化剂N2硅化生成N(SiMe3.）3.用过量钠和三甲基硅酰氯处理。这些结果说明了氮的催化硅化反应2合成的金属-硫团簇，并证明N2铁原子在富硫环境中的还原能力，这让人联想到FeMoco结合并激活N的能力2．
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利用可见光能量催化固氮
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确认
我们感谢T. Ohta(三洋小野田市大学)尝试的共振-拉曼测量2而且15N-labelled2．我们感谢冈崎计算科学研究中心和京都大学化学研究所(日本)的超级计算资源。本工作由日本文部科学省(MEXT)的科学研究资助基金(19H02733, 20K21207, 21H00021, 20H05671和20K21203, 20K15295 S.K.和21K20557)， JST的CREST资助基金(Y.O. JPMJCR21B1和Y.N. JPMJCR1541)，武田科学基金会，Tatematsu基金会和Yazaki纪念基金会(Y.O.)资助。ICR国际合作研究计划，京都大学(针对Y.O.和W.M.C.S.)，京都大学青年科学家研究基金(针对K.T.)。
作者信息
作者及隶属关系
贡献
Y.O.设计了这项研究。k.m.， y.m.， r.h.， m.k.， K.U.和K.T.进行了实验。M.T.参加了讨论。Y.O.和K.T.解释了数据。R.E.C.分析了单晶XRD数据。wmcs收集并分析了计算数据。T.T.和Y.S.收集并分析了Mössbauer光谱。S.K.和Y.N.进行了氨合成实验。Y.O.和K.T.根据所有作者的意见撰写了手稿。
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大木，Y, Munakata, K，松冈，Y。et al。合成[Mo]的Fe位对氮的还原3.年代4菲]方块。自然607， 86-90(2022)。https://doi.org/10.1038/s41586-022-04848-1
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DOI：https://doi.org/10.1038/s41586-022-04848-1
这篇文章被引用
合成分子簇提示固氮机理
自然(2022)
利用可见光能量催化固氮
自然通讯(2022)
