看不见的航迹显示出云层对气溶胶有很大的敏感性

由温室气体引起的全球变暖部分被人为气溶胶所掩盖。政府间气候变化专门委员会第一工作组的最新报告^3.估计气溶胶的综合强迫为−1.3±0.7 W m²(90%置信范围)。这种冷却部分来自气溶胶粒子对太阳辐射的反射(直接效应)，更大一部分来自云性质的变化(间接效应)。而直接效应可以得到更好的约束⁷，气溶胶-云相互作用是人为气候强迫的最大不确定性因素^3.，8．

气溶胶-云的相互作用源于充当云凝结核(CCN)的气溶胶，水在其上凝结在过饱和空气中。CCN的增加会导致云滴数目的增加(N_d)如果液态水总量没有减少，云层就会变亮¹．但液态水路径(LWP;对反照率的强控制)可以随着液滴数量的变化而变化。液滴尺寸的减小降低了液滴通过碰撞合并而增长的速度，并可以抑制降水，从而增加污染地区的LWP和云覆盖面积(云分数，CF)²．通过改变与周围空气的夹带和混合过程，增加N_d还能降低LWP吗^9，10．这是根据火山爆发时云的反应得出的结论¹¹气溶胶对LWP的整体影响较弱。托尔等。¹²认为，根据航运和工业排放影响的分析，这是因为LWP的减少和增加几乎平衡。他们认为，显示LWP随着气溶胶浓度的增加而增加的气候模型受到参数化不良和高估气溶胶云冷却的影响。由于全球气候模式没有明确地解决浅对流问题，因此它们预测的LWP响应强烈依赖于参数化¹³．

所谓的机会实验，其中气溶胶扰动的原因是已知的，并局限于时间和空间，最近已被广泛用作量化气溶胶-云相互作用的方法⁴．已知排放源的存在可以直接比较污染云和未污染云，排除可能的混杂因素。

船舶航迹、反射率增加的线性云特征和全球海洋上的云量是这种机会主义实验的最突出例子。它们最初是由Conover报道的¹⁴并归因于船舶的气溶胶排放，主要是硫酸盐前体和黑碳⁶．它们已被广泛研究，并被证明可以限制气溶胶-云的相互作用^{5，6，15，16}．以前的船舶航迹研究已经提供了对气溶胶的负LWP响应的证据^12，17．如果这种负面反应足够大，就会导致被污染的云层反射性减弱，与预期的气溶胶效应相反¹⁸．

然而，使用船舶航迹来量化气溶胶-云的相互作用可能会引入选择偏差，因为没有足够的时间来通过夹带减少LWP¹⁹，或选择浅边界层(<800 m)。大涡模拟表明，在深层边界层中，对气溶胶源的微物理响应被自然变率所隐藏，但通过沿发射轨迹平均可以探测到^20.．比较船舶排放高和低的整个地区^16，21在一定程度上解决了偏见，但这种方法仅限于小区域。Gryspeerdt等人最近的工作。²²使用船舶位置和排放数据，将沿船舶轨道的距离转换为自云扰动气溶胶排放以来的时间，显示气溶胶-云相互作用的时间分辨图像。然而，关于从船舶航迹研究推广到全球敏感性的理由仍然存在一些悬而未决的问题。

在这项研究中，我们表明依赖于可见的船舶航迹会引入很大的选择偏差。我们提出了一种方法，该方法考虑了不会造成可见轨迹的排放。高分辨率船舶排放被用于确定云受到气溶胶影响的位置，并将这些位置与没有船舶排放的位置进行比较。该分析不依赖手工记录的船舶轨道位置，只依赖船舶排放数据。因此，我们消除了可见轨迹形成的选择偏差。这导致对船舶排放的气溶胶有更大的正LWP响应。

以前的工作主要依赖于从近红外卫星图像(例如2.1或3.7微米通道)中肉眼识别船舶轨道，并手工记录其位置^15，22，23．在这里，我们使用船舶排放的数据集，这些数据集使用HYSPLIT模型随风平流²⁴（方法)，直到Aqua和Terra卫星上的中分辨率成像光谱仪(MODIS)立桥。卫星在这些地点获取的云特性是受到船舶气溶胶污染的云特性。我们将这些云与附近未受污染地区的云进行比较，这样气象条件就相似了。如果船舶航迹可见，则检索航迹内和航迹外属性，就像前面提到的涉及手工记录位置的船舶航迹研究一样。至关重要的是，在不产生可见航迹的船舶排放更常见的情况下，也可以检索污染和未污染的云特性。

数字1举例说明我们的方法:框架检索部分是对气溶胶在其排放时间和卫星检索时间之间被风携带的位置的估计。可以区分三种情况:(1)船舶航迹可见且位于检索区域内;(2)看不到船舶航迹，但有检索段;并且(3)船舶轨迹是可见的，但(部分)在任何检索部分之外。由于平流发射与卫星反演的搭配不完善，会出现一些情形(2)和(3)。然而，即使搭配完美，也会出现case(2)场景。只有一小部分的船舶排放会形成可见的航迹²¹．如图所示，在根本看不见船只航迹的日子里，这一点变得非常明显。1 c, d．情况(3)中的场景可能源于不完美的搭配或排放数据集中缺少船只。

在有效的半径检索中，即使肉眼看不到航迹，也可以检测到舰船发射对云特性的影响。为了证明这一点，我们专注于智利层积云(Sc)甲板的区域，已知显示可见的船舶轨道。如图所示，当我们感兴趣的区域有任何可见的船舶航迹时，我们就用肉眼来区分日期。1 a, b从那没有的日子开始，就像在无花果上一样。1 c, d．

数字2 a, b显示有可见轨迹的天和没有可见轨迹的云属性的比较。标绘的是航迹内与航迹外小时平均的比率N_d（图1一个)及LWP (图1 b)检索。有明显的提高N_d即使是在肉眼看不见航迹的日子。这一令人惊讶的结果可能表明，肉眼不容易看到“模糊”的轨迹。这些扩散变化可以变得明显时，平均长度的轨道^20.或者在许多轨道上，就像我们在这里所做的那样(大约需要600个，参见“辐射强迫和可探测性”部分)。船迹在有效半径反演中也可能是不可见的，但在液滴数中是可见的。如Gryspeerdt等人的图S1所示，当液滴数量随着液态水含量的增加而增加时，就会发生这种情况。²²．

时间演化的增加N_d在可见和不可见的情况下相似，在3-4小时达到峰值，并在气溶胶排放后持续长达20小时。与N_d可见和不可见情况下的LWP响应有质的不同。与Toll等的结果一致。¹²可见的情况下，响应是弱负的，在不可见的情况下，它变成弱正的。对于由此产生的LWP的敏感性N_d摄动，定义于式(1)，这意味着对可见航迹的敏感度为负，对不可见航迹的敏感度为正。时间发展在扩展数据图中。1．与Glassmeier等人的观点一致。¹⁹时，敏感性增大。然而，在这里，这似乎是由于减少N_dLWP异常不随时间增加而增加。

为了回答为什么有些轨迹是不可见的问题，我们研究了背景气象状态。扩展数据图。2显示从“不可见”和“可见”检索的ERA5再分析数据的气象条件。可见的航迹出现在云甲板上，这些云甲板被较强的逆温覆盖(由估计逆温强度EIS量化)，较浅，位于较冷的海面和较高的相对湿度条件下，并显示较低的背景N_d．这些发现与Durkee等人在北太平洋上获得的结果一致。²⁵．

在以前没有广泛研究过船舶轨迹的地区，也可以探测到隐形的船舶轨迹。佛得角附近的东大西洋就是这样一个区域;此外，我们还研究了亚速尔群岛周围的东北大西洋。这两个地区往往有较低的云分数，低云大多是浅积云(Cu)。这两个区域，以及智利和纳米比亚Sc，如图所示。2摄氏度．各区域相对表现相似N_d异常和时间演化(图;二维)．然而，LWP的反应(图;2 e)明显不同。重要的是，之前没有研究过的佛得角铜贸易区显示出最大的LWP增强。在所有情况下，LWP的发展时间都很短。反照率增强(图。2 f)的模式与N_d．引人注目的是，更强的LWP反应似乎弥补了较小的反应N_d增强，如佛得角地区，显示几乎没有可见的轨道⁵美国的反照率增强与智利Sc非常相似。以前在航道或区域尺度上对贸易Cu的研究^21，26，27没有发现统计学上显著的异常，除了N_d增加²¹．

图中证实了铜贸易地区的强LWP响应模式。3.．图中是轨道内和轨道外属性的区域平均值的比值。赤道两侧的信风区对LWP的响应最为积极，而赤道两侧信风区对LWP的响应最为积极N_d(自排放以来所有时间的隐式平均值)在纳米比亚和智利的Sc区域最强。

交易中较高的LWP敏感性与弱或负逆温和低背景相关N_d，见扩展数据图。3.．两者都有助于解释这些区域的LWP增强N_d- LWP的关系是非线性的，在低-时LWP增加N_d政权和下降的高N_d政权²⁸．

LWP的增加是由于降水的抑制，但LWP的增加，云也需要加深，因为在绝热云中LWP∝∆Z²，为云深∆Z(参考文献。^29，30.)．然而，只有在云顶部没有强逆温的情况下，云才有可能向上加深和LWP的相关增加。3 c)．扩展数据图。4显示云顶温度异常，云顶温度随云高降低。LWP响应较强的地区似乎表现出云顶增加(温度下降)。然而，这个信号还不够强，无法进行重要的时间分辨研究。同时，绝热变化或向下加深也会增加LWP。在扩展数据图。7，在N_d和LWP显示为稳定性的函数，数据按其EIS分为四个bins。环境越稳定，影响越大N_d异常，在非常不稳定的条件下没有增强。LWP响应在两个中间四分位数中更为积极，而在稳定条件下增强较弱，在非常不稳定条件下也没有增强。这可以归因于气溶胶对LWP的非线性影响，但更有可能与没有观察到的影响有关N_d．较低的EIS与较深的边界层相关，因此低EIS区域LWP的增加与Toll等的可见航迹观测结果相反。³¹以及所有纳等人的气候观测。³²，他们发现在更深的边界层中LWP响应更负。

总之，这些结果表明，同样的不稳定条件，可能导致轨迹不可见(模糊)，也可能导致LWP的响应更加积极。在相对不稳定的条件下，大的正LWP响应可以看作是Christensen和Stephens发现的推广¹⁵:作者观察到，在开放的Sc单元中，船舶航迹的LWP增加，云量加深，而在封闭的Sc单元中，LWP呈小的负响应。这与模拟结果相吻合，表明为了使云水最大化，存在气溶胶的“最佳浓度”，在不稳定条件下具有更高的最佳值(即更多受气溶胶限制的云)³³．Seifert等对贸易铜云的大涡模拟研究。³⁴发现云随着增加而加深N_d，但LWP仅小幅增加。然而，Seifert等人专注于他们模拟的平衡态，而Spill等人。³⁵在更真实、瞬态、热力学条件的模拟中发现更稳健的正LWP响应和云加深。山口等人。³⁶在无风切变条件下，还发现贸易积云的加深和LWP增加。在深对流云的暖底也有类似的低水汽度响应³⁷．

这些发现表明，船舶航迹研究只集中在高-N_d，高逆温强度区域忽略了云对低逆温强度气溶胶的大敏感性N_d，低逆温强度区。

而LWP调整以前被证明贡献了一个小但可能是积极的强迫^8，12，我们的结果表明潜在的实质性负强迫。继Bellouin等人之后。⁸，并推断到全球其他地区(方法)，我们估计LWP调整的强迫(及其90%置信区间)为−0.76(−1.03，−0.49)W m⁻²．这与估计的0.2±0.2 W m相反，幅度更大⁻²在政府间气候变化专门委员会的最新报告中提到^3.(部分7.3.3.2.1)。这个大得多的估计主要是由于在不稳定的大气条件下LWP中相对强烈的响应，其中N_d反应弱，导致灵敏度大。

我们的方法还展示了一种可行的技术，用于监测海洋云增亮(MCB)的实验，即向海洋云定向排放气溶胶以增加反射率，从而掩盖全球变暖。赛德尔等人。³⁸以及最近的Diamond等人。²¹，他们认为MCB的影响只有在排放数年后才能在区域范围内通过遥感检测到。然而，知道排放物的位置，只需一个月的观测就能探测到它们的影响。扩展数据图。5显示,N_d用30天的数据，或相当于大约600艘船，就可以自信地探测到异常。为了可靠地检测反照率变化，需要4个月的数据。为了MCB实验的目的，需要注意的是，我们没有考虑像Wang等人发现的那样，在距离轨道较远的地方云分数的变化或云量的可能减少。³⁹．此外，我们的反照率测量依赖于云光学厚度的代理，类似于其他此类研究^15，23．

通过对6年来跨越大西洋的200多万条船舶路径的分析，我们已经能够证明，即使船舶排放没有形成可见的船舶轨迹，也可以直接观察到船舶排放的影响。这些“看不见的”航迹与可见的航迹具有明显不同的特性，特别是即使在可能非降水的云层中，LWP也具有积极的响应。类似地，信风区域以前没有研究船舶轨迹(而不是区域航运影响)^21，26，27)表现出最强的正向LWP反应。总之，这表明先前使用船舶航迹作为气溶胶-云相互作用的一般代理的研究受到了强烈的采样偏差的影响。依靠视觉上可识别的船舶航迹将分析限制在特定的气象条件和可见船舶航迹的小地理区域。我们假设，在这些地区发现的强逆温尤其限制了LWP的增强，因为云在这里不能加深。与此同时，强反转可能是形成清晰可见的轨迹所必需的，而不是模糊或弥漫的。这与从可见痕迹中发现的结果可以推广到其他条件和区域的假设相矛盾^11，12，31．它还与准确描述浅对流的重要性有关，目前全球气候模式中没有明确表示浅对流。尽管如此，我们的测量结果与模型的吻合度比先前的观测结果更接近。我们的结果表明，LWP调整的负辐射效应(以及相关的冷却)比先前报道的要大得多。

我们的方法可能存在发射与卫星检索的不完美搭配，导致一些实际上属于另一类的在轨和脱轨特性。其根源在于用于平流轨迹的再分析数据固有的不确定性，以及与轨迹建模和原始发射位置相关的不确定性。排放时间越长，这种效应越强，因为排放平流随着时间的推移变得越来越不确定。然而，所有的结果都以偏离基态的形式呈现。这意味着在一个假设的大搭配错误的情况下，我们不会期望任何异常。

还需要考虑检索的不确定性:信风Cu破碎云场景下的LWP检索比Sc甲板上的不确定性大得多⁴⁰．在强逆温条件下，云顶温度反演存在不确定性。在大西洋的一些地区，燃烧生物物质的烟雾和撒哈拉沙尘会干扰打捞工作。然而，轨道内和背景测量将同样受到检索误差的影响。因此，我们预计结果不会受到太大影响。

将传统船舶航迹区域的数据分成有可见航迹的天数和没有突出显示的天数，如果只考虑前者，即使在一个区域内也会导致偏差。这只是个体可见轨迹和不可见轨迹之间差异的初步近似，可能会引入一定程度的主观性。然而，为了一致估计灵敏度和最终的辐射强迫，所有的轨迹都需要考虑在内，可见和不可见轨迹之间的区别变得无关紧要。

虽然由于气溶胶-云相互作用而产生的辐射强迫的某些方面仍然不确定，但这项工作是朝着所有云区观测约束迈出的有意义的一步。它特别强调了使用能代表气溶胶敏感性如何随气象条件变化的证据线的重要性。

范围

从地理上看，这项研究考虑了大西洋的大部分地区(50^°50年代,^°N)和(−90^°W, 20^°E)以及智利海岸东南太平洋的Sc甲板。区域的大小受计算成本的限制，我们选择放置它，使其覆盖两个Sc区域。我们的数据是2019年的，在智利Sc地区的情况下(- 35^°年代,0^°N)由(−90^°70 W,−^°W)， 2018年除外。在无花果。3.，我们选择Windows of(−30^°年代,−17^°S)由(−82.5^°W,−72.5^◦W)为智利Sc， (30^°N, 50^°N)由(- 40^°10 W,−^°W)为亚速尔群岛Cu， (10^°N, 30^°N)由(−50^°20 W,−^°W)为Cabo Verde Cu，和(- 30^°十年代,−^°S)由(−10^°W, 15^°E)为纳米比亚Sc。Sc位置被选择为最高的云分数，而Cu区域被选择为与北大西洋(未来)的现场测量活动(如ACRUISE现场活动)重叠。

数据集

船舶排放采用Jalkanen等人的模型计算。⁴³来自自动识别系统数据。这些数据，其中包含SO_x排放量，是每小时和0.05^°决议。分辨率受研究区域的限制;然而，从0.01到0.05的变化^°不影响结果，因为管道的进一步步骤有更高的空间不确定性。而之前的研究受到他们可以考虑的曲目数量的限制，大约有数千个^12，22，我们使用的是200万个等效航迹的数量级。请注意，虽然我们计算了排放量，但本研究中的分析仅使用了排放位置。尽管排放量存在不确定性，但这些并不会改变研究结果。为了传输排放，HYSPLIT平流方案(见下一节)使用ERA5在3小时间隔和0.25的风速再分析数据^°决议⁴⁴．云特性的卫星检索(云滴有效半径r_eff，光学深度，LWP)来自Aqua和Terra卫星上MODIS的二级云产品MOD 06⁴¹，集合6.1。仅使用液态云的属性，如MODIS-cloud属性掩码所示。N_d为计算结果，遵循Quaas等。⁴⁵，由有效半径反演和云光学厚度(另见Grosvenor等中公式(11)的推导。⁴⁶)．计算反照率，如Segrin等。²³，来自云光学厚度。

平流

船舶位置是使用Trackpy库检测的⁴⁷．HYSPLIT模型²⁴利用ERA5风使这些位置平流24小时。请注意，ERA5数据以3小时和0.25为间隔^°分辨率，但HYSPLIT模型插值更准确的估计。设置20米的初始高度和垂直运动方法的“输入模型数据”模式。为了找到平流发射的位置，这里使用的是针对轨迹的HYSPLIT功能，而不是针对色散的HYSPLIT功能。这是为了限制计算成本，因为最终分析的数据集很大。然后，每个卫星检索与检索前24小时内发生的发射进行匹配，平流到检索时的位置。由于排放数据的时间分辨率只有小时，为了不错过部分轨道，将其插值到5分钟的时间段。

反设事实

我们需要将被污染的云与它们没有被污染的反事实情况进行比较。由于船舶排放具有很强的局域性，我们可以假设一小段距离外的区域不会受到污染，可以用作反事实的代理。选择与污染源的距离来检索反事实是一种权衡:距离越小，检索到的云与反事实越相似，但也有可能受到污染的影响。当搭配不确定时尤其如此，也就是说，有时离发射更远。在这项研究中，我们检索了污染周围10公里半径内的云特性，以获取轨道内特性。偏离轨道的属性在30公里的距离内被检索，半径也为10公里。偏离轨道的属性总是在轨道两侧检索并求平均值。强背景气溶胶梯度可能会带来一些误差，特别是当分布是非线性的时候。然后，通过平均两边的面积构建的反事实可能是跨轨道方向上凸(凹)函数的高估(低估)。这就解释了非物质N_d例如，在加勒比地区。在足够大的区域内，背景平均来说应该既不凸也不凹，所以当对整个观测区域进行平均时，这些影响应该可以忽略不计。

区分“可见”和“不可见”船舶航迹日

在智利Sc的情况下，我们区分在某一天有可见轨迹(准线性云特征，具有可识别的头部)的日子和没有可见轨迹的日子，如“可见轨道和不可见轨道”。这确保了对标记为“隐形”的检索的高度信心。在“可见”类别中，一些检索实际上可能与可见的船舶航迹无关。这可能是由于不同的原因，如当地气象，低排放量或不完美的搭配。采用这种“看不见”的保守方法，我们确保我们发现的看不见的船舶轨迹不能使用传统的手工记录方法获取，因为在那个时候，没有一条船舶轨迹是可见的。然而，这只是为了突出历史偏差，我们对全球LWP敏感性的最终确定并不依赖于这种区分。

相对异常计算

检索到的云属性通常遵循严格正值和高值重尾的倾斜分布。当采用比率分布时，这种情况会加剧。例如，轨道内lwp除以轨道外lwp的分布具有均值大于1的惊人性质，而轨道外lwp除以轨道内lwp的比值分布也具有均值大于1的惊人性质。这似乎错误地表明，平均轨道内lwp同时比平均轨道外lwp更大和更小。然而，它是一种人工产物，源于取平均值和取分布比率的操作不交换的事实(与詹森不等式相比)⁴⁸)．为了避免误导性的结果，相对异常(为N_d， LWP和反照率)报告为平均比率，而不是比率的平均数。如图所示，均值要么随时间窗口变化。2，在区域上，如图。3.或者在所有的数据上，就像在强迫计算中。

辐射强迫

从N_d和LWP，我们估计灵敏度为

这是通过将EIS的船舶轨道观测数据分成四个相等的数据点，遵循前面讨论的关于灵敏度与反演强度的依赖关系的论点来实现的。这使得可以外推到未观测的区域，以近似全局辐射强迫。在扩展数据表中给出了通过自举得到的bin、灵敏度值和不确定性1．对于LWP，仅考虑发射后至少5小时的观测值，此时响应处于平稳期。同样的,对N_d仅使用5小时前的观察值，此时增强最强。根据Bellouin等人的计算。⁸，该灵敏度可用于估算LWP (RA)的快速调整_LWP)到气雾剂:

∆ln在哪里N_d是液滴数的人为变化分数，年代_l大气顶部辐射对LWP的敏感性是多少c_l为LWP快速调整的有效云分数。c_l是根据

与液态云分数(C_l)下行短波辐射(R_西南)和以尖括号表示的区域平均。C_l数据来自2014年至2019年的MODIS Terra和Aqua，如图扩展数据图所示。6中午在Terra立交桥的平均气温比下午在Aqua立交桥的平均气温高10%。∆ln的变化规律N_d的计算方法如Bellouin等。⁸从N_d对气溶胶光学深度(AOD)和人为AOD的敏感性，其中两个估计来自Bellouin等人。⁴⁹和支持”⁵⁰．后者的平均水平比前者低20%。的高(低)界c_l是由Terra (Aqua)乘以C_l用Bellouin (Kinne)∆lnN_d格局，包括(不包括)土地。

该方法考虑了云分数、LWP敏感性、人为液滴数变化和辐射的空间协变性。的空间格局β_l如图扩展数据图所示。6 b．引人注目的是，Sc区域表现出低敏感性。年代_l值取自Bellouin等人。⁸．将置信范围与Bellouin等人的蒙特卡罗方法相结合。⁸给出报告的中位数和90%置信范围。将EIS箱的数量增加到5个或6个只会改变不到10%的值。

扩展数据图给出了LWP调整估计辐射强迫的图。6摄氏度．Sc区域(之前研究过船舶航迹的区域)是辐射强迫最小的区域之一，而热带地区则表现出较强的负强迫，与大的LWP敏感性有关。虽然计算灵敏度的精确加权方法似乎只有很小的影响，但首先计算灵敏度的数据的选择对于所得到的辐射强迫是重要的。很明显，例如，在扩展数据图中。7,N_d异常具有强烈的时间依赖性，在发射后3小时左右达到最大值。扩展数据表1因此，给出了使用N_d发射后前5小时的扰动，在其最大值附近。LWP异常仅取自5小时后的时间，此时它趋于平稳。使用全部数据将导致更高的灵敏度估计，从而导致辐射强迫的更多负估计。