摘要gydF4y2Ba
表面上的单个原子或离子会影响成核过程gydF4y2Ba1gydF4y2Ba电化学反应gydF4y2Ba2gydF4y2Ba以及多相催化gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba．透射电子显微镜是一种主要的方法，以可视化的单原子在各种基底gydF4y2Ba4gydF4y2Ba，gydF4y2Ba5gydF4y2Ba．它通常需要高真空条件，但已开发用于液体和气体环境中的原位成像gydF4y2Ba6gydF4y2Ba，gydF4y2Ba7gydF4y2Ba尽管担心电子束对样品的影响，但它的空间和时间分辨率是其他任何方法都无法比拟的。当使用商业技术在液体中成像时，包裹样品的窗口和液体中的电子散射通常将可实现的分辨率限制在几纳米gydF4y2Ba6gydF4y2Ba，gydF4y2Ba8gydF4y2Ba，gydF4y2Ba9gydF4y2Ba．另一方面，石墨烯液体电池已经能够对液体中的金属纳米颗粒进行原子分辨率成像gydF4y2Ba10gydF4y2Ba．在这里，我们展示了一个双石墨烯液体电池，由中央二硫化钼单层组成，由六方氮化硼间隔物从两个封闭的石墨烯窗口分开，使得有可能以原子分辨率监测，在水盐溶液中，单层上铂吸附原子的动态。通过对超过70000个吸附位点的成像，我们比较了吸附原子在完全水化和真空状态下的位点偏好和动态运动。我们发现，与真空相比较，吸附原子在液相中的吸附位点分布有所改变，扩散系数也有所提高。这种方法为单原子精度化学过程的原位液相成像铺平了道路。gydF4y2Ba
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参考文献gydF4y2Ba
李俊杰，杨俊杰，权世光，玄明。无机纳米颗粒的非经典成核和生长。gydF4y2Ba纳特·脱线牧师。gydF4y2Ba1gydF4y2Ba， 16034(2016)。gydF4y2Ba
张，C.等。全固态锂电池的电化学和结构分析:进展与展望。gydF4y2Ba放置板牙。gydF4y2Ba32gydF4y2Ba， 1903747(2020)。gydF4y2Ba
王安安，李娟，张涛。多相单原子催化。gydF4y2Ba化学。gydF4y2Ba2gydF4y2Ba， 65-81(2018)。gydF4y2Ba
乔，B.等。Pt单原子催化CO氧化gydF4y2Ba1gydF4y2Ba/ FeO说gydF4y2BaxgydF4y2Ba．gydF4y2BaNat,化学。gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba， 634-641(2011)。gydF4y2Ba
奈利斯特，P. D.和彭尼库克，S. J.超分散催化剂原子构型的直接成像。gydF4y2Ba科学gydF4y2Ba274gydF4y2Ba， 413-415(1996)。gydF4y2Ba
德容格，N.和罗斯，F. M.液体样品的电子显微镜。gydF4y2BaNanotechnol Nat。gydF4y2Ba6gydF4y2Ba， 695-704(2011)。gydF4y2Ba
陶，F.和Salmeron, M.在反应环境中的化学和材料结构的原位研究。gydF4y2Ba科学gydF4y2Ba331gydF4y2Ba， 171-174(2011)。gydF4y2Ba
罗斯弗朗西斯，M.液体细胞电子显微镜的机遇和挑战。gydF4y2Ba科学gydF4y2Ba350gydF4y2Ba， aaa9886(2015)。gydF4y2Ba
de Jonge, N.， Houben, L.， Dunin-Borkowski, R. E. & Ross, F. M.液体细胞透射电子显微镜的分辨率和像差校正。gydF4y2Ba纳特·脱线牧师。gydF4y2Ba4gydF4y2Ba， 61-78(2019)。gydF4y2Ba
用电子显微镜观察溶液中单个纳米晶体的三维结构。gydF4y2Ba科学gydF4y2Ba349gydF4y2Ba， 290-295(2015)。gydF4y2Ba
孙培忠等。石墨烯气体不透气性的极限。gydF4y2Ba自然gydF4y2Ba579gydF4y2Ba， 229-232(2020)。gydF4y2Ba
Woehl, T. J. & Abellan, P.在液体细胞电子显微镜中定义辐射化学，以实现纳米材料生长和降解动态的可视化。gydF4y2Baj . Microsc。gydF4y2Ba265gydF4y2Ba， 135-147(2017)。gydF4y2Ba
Cho, H.等。石墨烯及其衍生物用于辐射敏感样品的液相透射电子显微镜。gydF4y2BaNano。gydF4y2Ba17gydF4y2Ba， 414-420(2017)。gydF4y2Ba
Yuk, J. M.等人。使用石墨烯液体细胞的胶体纳米晶体生长的高分辨率EM。gydF4y2Ba科学gydF4y2Ba336gydF4y2Ba， 61-64(2012)。gydF4y2Ba
文涛，M. &德容格，N.制备用于透射电子显微镜的石墨烯液体细胞的策略。gydF4y2BaNano。gydF4y2Ba18gydF4y2Ba， 3313-3321(2018)。gydF4y2Ba
Rasool, H.， Dunn, G.， Fathalizadeh, A. & Zettl, A.石墨烯密封Si/SiN腔用于纳米限制溶液的高分辨率原位电子显微镜。gydF4y2Ba理论物理。Solidi B状态gydF4y2Ba253gydF4y2Ba， 2351-2354(2016)。gydF4y2Ba
凯利，D. J.等。石墨烯TEM液态电池的纳米分辨率元素映射。gydF4y2BaNano。gydF4y2Ba18gydF4y2Ba， 1168-1174(2018)。gydF4y2Ba
孙，x等。利用有机溶剂轻松合成贵金属单点催化剂。gydF4y2BaNat,化学。gydF4y2Ba12gydF4y2Ba， 560-567(2020)。gydF4y2Ba
Park, J.等。石墨烯液体细胞电子显微镜:进展、应用与展望。gydF4y2BaACS NanogydF4y2Ba15gydF4y2Ba， 288-308(2021)。gydF4y2Ba
凯利，D.等人。利用2d异质结构混合单元进行液相化学反应的原位透射电镜成像。gydF4y2Ba放置板牙。gydF4y2Ba33gydF4y2Ba， 2100668(2021)。gydF4y2Ba
哈默，M. J.等人。CrBr原子分辨率成像gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba使用黏附增强网格。gydF4y2BaNano。gydF4y2Ba20.gydF4y2Ba， 6582-6589(2020)。gydF4y2Ba
陈东，张晓霞，唐军，崔海华，李勇。贵金属(Pt或Au)掺杂单层MoSgydF4y2Ba2gydF4y2Ba是一种很有前途的SO吸附剂和气敏材料gydF4y2Ba2gydF4y2Ba, SOFgydF4y2Ba2gydF4y2Ba所以gydF4y2Ba2gydF4y2BaFgydF4y2Ba2gydF4y2Ba: DFT研究。gydF4y2Ba达成。理论物理。一个gydF4y2Ba124gydF4y2Ba， 194(2018)。gydF4y2Ba
张俊杰，李志强，李志强，李志强，李志强，李志强。单分子膜中吸附原子电子态的原子模拟gydF4y2Ba2gydF4y2Ba．gydF4y2Ba达成。理论物理。列托人。gydF4y2Ba104gydF4y2Ba， 141603(2014)。gydF4y2Ba
吴鹏，尹宁，李鹏，程伟，黄敏。贵金属吸附原子(Pd, Pt, Cu, Ag, Au)在金属氧化物上的吸附扩散行为gydF4y2Ba2gydF4y2Ba单层:第一性原理研究。gydF4y2Ba理论物理。化学。化学。理论物理。gydF4y2Ba19gydF4y2Ba， 20713-20722(2017)。gydF4y2Ba
Komsa H.-P。，Kurasch, S., Lehtinen, O., Kaiser, U. & Krasheninnikov, A. V. From point to extended defects in two-dimensional MoS2gydF4y2Ba:电子辐照下原子结构的演变。gydF4y2Ba理论物理。启BgydF4y2Ba88gydF4y2Ba， 035301(2013)。gydF4y2Ba
Lu, J.等。过渡金属二卤属化合物缺陷的原子愈合。gydF4y2BaNano。gydF4y2Ba15gydF4y2Ba， 3524-3532(2015)。gydF4y2Ba
Copetti, G.等人。优化金属氧化物半导体gydF4y2Ba2gydF4y2Ba卤化反应。gydF4y2Baj .板牙。化学。CgydF4y2Ba7gydF4y2Ba， 14672-14677(2019)。gydF4y2Ba
克莱因，J.等。衬底诱导的带尾态对MoS电子和光学性质的影响gydF4y2Ba2gydF4y2Ba．gydF4y2Ba达成。理论物理。列托人。gydF4y2Ba115gydF4y2Ba， 261603(2019)。gydF4y2Ba
王，等。单原子空位缺陷引发MoS高效析氢gydF4y2Ba2gydF4y2Ba．gydF4y2Baj。化学。Soc。gydF4y2Ba142gydF4y2Ba， 4298-4308(2020)。gydF4y2Ba
李，H.等。单铂原子与单层MoS相互作用的原子结构和动力学gydF4y2Ba2gydF4y2Ba．gydF4y2BaACS NanogydF4y2Ba11gydF4y2Ba， 3392-3403(2017)。gydF4y2Ba
Schwermann, C.等人。加入氧原子作为化学处理MoS光致发光增强机制gydF4y2Ba2gydF4y2Ba．gydF4y2Ba理论物理。化学。化学。理论物理。gydF4y2Ba20.gydF4y2Ba， 16918-16923(2018)。gydF4y2Ba
加西亚等人。脱落MoS的电子束损伤分析gydF4y2Ba2gydF4y2Ba和定量HAADF-STEM成像。gydF4y2BaUltramicroscopygydF4y2Ba146gydF4y2Ba， 33-38(2014)。gydF4y2Ba
胡达克，B. M.等。硅中掺杂剂的定向原子组装。gydF4y2BaACS NanogydF4y2Ba12gydF4y2Ba， 5873-5879(2018)。gydF4y2Ba
苏茜，梅耶，J. C. & Kotakoski, J.利用电子辐照将低维材料操纵到单原子水平。gydF4y2BaUltramicroscopygydF4y2Ba180gydF4y2Ba， 163-172(2017)。gydF4y2Ba
科赫，c.t.。gydF4y2Ba沿位错的核心结构周期性和点缺陷密度的测定gydF4y2Ba．博士论文，亚利桑那州立大学(2002)。gydF4y2Ba
霍普金森，d.g.等。原子薄的GaSe和InSe缺陷的形成和愈合。gydF4y2BaACS NanogydF4y2Ba13gydF4y2Ba， 5112-5123(2019)。gydF4y2Ba
Somnath, S.等人。相似搜索特征提取:在电子和扫描探针显微成像中原子发现和去噪的应用。gydF4y2Ba放置结构。化学。成像gydF4y2Ba4gydF4y2Ba， 3(2018)。gydF4y2Ba
韦斯顿，A.等。过渡金属二卤属化合物双分子层的原子重建。gydF4y2BaNanotechnol Nat。gydF4y2Ba15gydF4y2Ba， 592-597(2020)。gydF4y2Ba
克罗克，J. C. &格里尔，D. G.胶体研究的数字视频显微镜方法。gydF4y2Baj .胶体。Interf。科学。gydF4y2Ba179gydF4y2Ba， 298-310(1996)。gydF4y2Ba
Allan, D. et al. soft-matter/trackpy: trackpy v0.4.2。gydF4y2BaZenodogydF4y2Bahttps://doi.org/10.5281/zenodo.3492186gydF4y2Ba(2019)。gydF4y2Ba
克里姆斯，J.，鲍勒，D. R. &米凯利德斯，A.范德华密度泛函的化学精度。gydF4y2Ba期刊。提供者。事gydF4y2Ba22gydF4y2Ba， 022201(2009)。gydF4y2Ba
Kresse, G. & Furthmüller, J.使用平面波基集从头算总能量计算的有效迭代方案。gydF4y2Ba理论物理。启BgydF4y2Ba54gydF4y2Ba， 11169-11186(1996)。gydF4y2Ba
维尔塔宁等人。SciPy 1.0: Python科学计算的基本算法。gydF4y2BaNat方法。gydF4y2Ba17gydF4y2Ba， 261-272(2020)。gydF4y2Ba
邹,研究。，Kelly, D. J., Clark, N. & Haigh, S. J. Data from ‘Tracking single adatoms in liquid in a transmission electron microscope’.figsharegydF4y2Bahttps://doi.org/10.48420/19699144gydF4y2Ba(2022)。gydF4y2Ba
Myung, C. W. & Schran, C.水-冰-群/单原子-液体理论:发表论文的支持数据。gydF4y2BaZenodogydF4y2Bahttps://doi.org/10.5281/zenodo.6527390gydF4y2Ba(2022)。gydF4y2Ba
Clark, N.分析代码，摘自“在透射电子显微镜中跟踪液体中的单个附原子”。gydF4y2BafigsharegydF4y2Bahttps://doi.org/10.48420/19699276gydF4y2Ba(2022)。gydF4y2Ba
马利斯，程淑琴，埃格顿，r.f. EELS测井比技术在瞬变电磁法中试件厚度测量。gydF4y2BaJ.电子显微;技术。gydF4y2Ba8gydF4y2Ba， 193-200(1988)。gydF4y2Ba
阿雷纳尔，R.等。扩展EELS光谱成像数据的分析，从复杂纳米结构中的元素映射到键映射。gydF4y2BaUltramicroscopygydF4y2Ba109gydF4y2Ba， 32-38(2008)。gydF4y2Ba
Peña, f.d.l.等。hyperspy/hyperspy: hyperspy 1.3。gydF4y2BaZenodogydF4y2Bahttps://doi.org/10.5281/zenodo.583693gydF4y2Ba(2017)。gydF4y2Ba
确认gydF4y2Ba
这项工作得到了EPSRC资助EP/M010619/1, EP/S021531/1和EP/P009050/1和EPSRC博士奖奖学金，欧盟地平线2020研究和创新计划下的欧洲研究委员会(ERC)(资助ERC-2016- stg - evolutem -715502)， ERC协同异质2d项目319277，欧洲石墨烯旗舰项目(696656)和欧洲量子技术旗舰项目2DSIPC(820378)的支持。TEM访问由亨利·罗伊斯先进材料研究所支持，由EPSRC赠款EP/R00661X/1, EP/S019367/1, EP/P025021/1和EP/P025498/1资助。D.G.H.和d.j.k感谢EPSRC NoWNano项目的资助。rg感谢皇家学会的资助。C.W.M.由NRF韩国(NRF- 2020r1a6a3a03039808)、瑞士国家超级计算中心(s1052)和KISTI (KSC-2021-CRE-0129)支持。C.S.感谢亚历山大·冯·洪堡基金会的部分资金支持。C.W.M、C.S.和A.M.感谢ARCHER的支持，其访问权限是通过UKCP联盟获得的，由EPSRC资助(EP/P022561/1)。永中正感谢中山大学“百大英才计划”的资助。国家自然科学基金(no. 29000-18841290);12104517)。gydF4y2Ba
作者信息gydF4y2Ba
作者及隶属关系gydF4y2Ba
贡献gydF4y2Ba
R.G.和S.J.H.构想了这个项目并监督了工作。液体细胞的制备由m.z.、N.C.和R.G.完成，透射电镜成像由D.J.K.、y.c.z.和s.j.h.完成，数据分析由N.C.在D.J.K的支持下进行。图像模拟由D.G.H. C.W.M.完成，DFT计算由C.W.M.、C.S.和A.M.设计并分析了DFT计算。gydF4y2Ba
相应的作者gydF4y2Ba
道德声明gydF4y2Ba
相互竞争的利益gydF4y2Ba
作者声明没有利益竞争。gydF4y2Ba
同行评审信息gydF4y2Ba
同行评审信息gydF4y2Ba
自然gydF4y2Ba感谢匿名审稿人对本工作的同行评议所作的贡献。gydF4y2Ba同行评审报告gydF4y2Ba是可用的。gydF4y2Ba
额外的信息gydF4y2Ba
出版商的注意gydF4y2Ba施普林格自然对出版的地图和机构从属关系中的管辖权主张保持中立。gydF4y2Ba
扩展的数据图形和表格gydF4y2Ba
扩展数据图1石墨烯- mosgydF4y2Ba2gydF4y2Ba-石墨烯液体电池制造工艺。gydF4y2Ba
一个gydF4y2Ba，液体A(去离子水:丙烷-2-醇以2:1的比例)放置在有图案的hBN间隔层内，间隔层由氧化物衬底和薄MoS上的少层石墨烯(FLG)底窗支撑gydF4y2Ba2gydF4y2Ba薄片被转移到顶部使用聚合物支撑层，捕获液体样品。gydF4y2BabgydF4y2Ba，在去除前一层聚合物膜后，第二种液体(5mm HgydF4y2Ba2gydF4y2Ba竞购gydF4y2Ba6gydF4y2Ba在去离子水中:丙烷-2-醇，3:1)被包裹在MoS之间gydF4y2Ba2gydF4y2Ba所述鳞片表面和所制备的hBN间隔层附着在顶部FLG窗口上。gydF4y2BacgydF4y2Ba，在使用KOH从基板上释放堆栈以蚀刻氧化Si后，将其转移到自定义的SiN中gydF4y2BaxgydF4y2BaTEM支撑膜采用聚合物支撑。光学图像显示在每个阶段的样品如下所示的示意图，与单独的薄片用于构建样品在左下角。所有比例尺均为20 μm。gydF4y2Ba
扩展数据图2 TEM附加表征。gydF4y2Ba
一个gydF4y2Ba，更宽的主要文本视图gydF4y2Ba1 bgydF4y2Ba，其中右边的图像是低倍率下液体细胞的高角度环形暗场扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)图像，左边的示意图说明了来自重叠间隔层和SiNx TEM支撑网格的对比来源。石墨烯和中心MoSgydF4y2Ba2gydF4y2Ba窗口层在图像中无处不在，相对较薄，因此不会产生明显的对比。gydF4y2BabgydF4y2Ba，透射电子显微镜(TEM)图像显示双液细胞结构。左下角减弱的强度是SiN支持网格。可变对比度的重叠圆圈表示顶部和底部hBN间隔层中的孔。白色圆圈表示液体细胞的一个区域，其中顶部和底部hBN间隔层的孔垂直对齐(适用于水下MoS的高分辨率成像)gydF4y2Ba2gydF4y2Ba膜)。gydF4y2BacgydF4y2Ba，所选区域电子衍射图样由图中白圈所示区域所示gydF4y2BabgydF4y2Ba．两个FLG薄片中对应(100)和(110)平面的点由蓝色和绿色六边形表示。MoS中(100)、(110)、(200)个平面对应的点gydF4y2Ba2gydF4y2Ba片状用紫色六边形表示。光斑位置表示MoS的预期晶格间距gydF4y2Ba2gydF4y2BadgydF4y2BaOne hundred.gydF4y2Ba=0.27 nm, dgydF4y2Ba110gydF4y2Ba=0.16 nm, FLG dgydF4y2BaOne hundred.gydF4y2Ba=0.21 nm, dgydF4y2Ba110gydF4y2Ba= 0.12海里。gydF4y2BadgydF4y2Ba，时间集成从补充视频中提取的HAADF STEM图像gydF4y2Ba4gydF4y2Ba漂移校正后。两个亮点(由红色箭头表示)表示静态Pt原子取代到Mo晶格中。蓝色箭头表示长期存在的钼空位。规模的酒吧:gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba， 2 μm;gydF4y2BabgydF4y2Ba， 200 nm;gydF4y2BacgydF4y2Ba， 5纳米gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba；gydF4y2BadgydF4y2Ba， 2纳米。gydF4y2Ba
图3 STEM能量色散x射线能谱(EDXS)和电子能量损失能谱(EELS)表征。gydF4y2Ba
一个gydF4y2Ba，一个MoS的HAADF图像gydF4y2Ba2gydF4y2Ba中给出的EDXS图准同时获得了负载铂纳米团簇gydF4y2BabgydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BaegydF4y2Ba．纳米团簇被支撑在单层MoS的裂纹边缘gydF4y2Ba2gydF4y2Ba膜。gydF4y2BabgydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BadgydF4y2Ba，氧K的地图gydF4y2BaαgydF4y2Ba过渡，结合铂LgydF4y2BaαgydF4y2Ba和MgydF4y2BaαgydF4y2Ba化合钼LgydF4y2BaαgydF4y2Ba和硫KgydF4y2BaαgydF4y2Ba分别转换。gydF4y2BaegydF4y2Ba，集成EDXS光谱，已识别的峰标记。gydF4y2BafgydF4y2Ba， HAADF STEM图像显示更宽的双液细胞区域，在那里进行了EEL映射。白色方块表示映射的区域。gydF4y2BaggydF4y2Ba， EEL光谱在薄区域(t/λ < 0.3)上求和，显示氧K吸收边缘在532 eV左右。插图显示了光谱被求和的区域。gydF4y2BahgydF4y2Ba，对数比法计算的相对样品厚度映射gydF4y2Ba47gydF4y2Ba中白色方块所示的区域gydF4y2BafgydF4y2Ba．插图显示了厚度直方图，显示了三个清晰的峰值，对应于没有hBN的区域(只有两个液体细胞，石墨烯窗口和MoS)gydF4y2Ba2gydF4y2Ba膜)，一个hBN薄片(加上一个液体电池，石墨烯窗口和MoSgydF4y2Ba2gydF4y2Ba膜)和两个重叠的hBN薄片(加上石墨烯窗口和MoSgydF4y2Ba2gydF4y2Ba膜)。双电池液区相对厚度约为0.25 t/λ。gydF4y2Ba我gydF4y2Ba，gydF4y2BajgydF4y2Ba，分别为氮和氧K边强度的EEL图，采用HyperSpy基于模型拟合提取gydF4y2Ba48gydF4y2Ba，gydF4y2Ba49gydF4y2Ba．gydF4y2BakgydF4y2Ba，氮和氧K边(左轴)的归一化强度剖面(超过3像素宽度的平均值)，以及中箭头所示剖面的相对厚度(右轴)gydF4y2BahgydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BajgydF4y2Ba．规模的酒吧:gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BadgydF4y2Ba， 1 nm;gydF4y2BafgydF4y2Ba， 200 nm;gydF4y2BahgydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BajgydF4y2Ba， 100 nm。gydF4y2Ba
扩展数据图4在真空中捕获的其他视频概述。gydF4y2Ba
所有图像序列都是在脱水的液体细胞中捕获的，除了最后一个(序列17)，它是一个独立的MoSgydF4y2Ba2gydF4y2Ba膜与滴铸铂盐溶液。第一帧和最后一帧显示在漂移校正后的每个图像序列。黑边区域是图像区域漂移的地方，因此数据丢失。光束电流显示在右边。比例尺代表2纳米。gydF4y2Ba
扩展数据图5从液体电池中捕获的其他视频概述。gydF4y2Ba
第一帧和最后一帧显示在漂移校正后的每个图像序列。黑边区域是图像区域漂移的地方，因此数据丢失。光束电流显示在右手边。比例尺代表2纳米。gydF4y2Ba
扩展数据图6详细描述了实现铂原子跟踪所需的图像处理步骤的示意图(使用补充视频中的液体细胞数据进行说明)gydF4y2Ba4gydF4y2Ba)．gydF4y2Ba
面板的描述gydF4y2Ba补充资料(SI第3节)gydF4y2Ba)．比例尺是2纳米在所有面板除了gydF4y2BabgydF4y2Ba，gydF4y2BadgydF4y2Ba0.5 nm。gydF4y2Ba
扩展数据图7完整数据集的TAMSDs与仅通过分析孤立的附属原子获得的数据的比较。gydF4y2Ba
一个gydF4y2Ba，中列出的视频中每个图像识别的Pt adatom面密度gydF4y2Ba补充表1gydF4y2Ba分别用蓝色(液体单元)和红色(真空单元)表示。在整个成像系列中由于漂移而不在成像区域的样本区域被排除在分析之外。然而，当吸附原子移出磁场时，以及当吸附原子被吸收到液体中或从液体中沉积时，就会发生变化。gydF4y2BabgydF4y2Ba，选取4个具有代表性的D和α值的视频的最近邻居Pt adatom距离直方图。在1nm处的垂直线显示了总附原子分布的比例，在那里附原子可以被认为是“孤立的”(> 1nm的最近Pt邻居距离)。gydF4y2BacgydF4y2Ba从视频中使用的所有确定的Pt吸附原子轨迹的TAMSDgydF4y2BabgydF4y2Ba,gydF4y2BadgydF4y2Ba，仅从“孤立的”附着原子位置形成的轨迹的TAMSD。当最近邻距离小于1nm时，轨迹发生分裂。竖条表示标准误差。gydF4y2BaegydF4y2Ba，配对分布函数，表示在与另一个附原子的一定距离上找到一个Pt附原子的相对概率(相对于随机分布的附原子)。在较短的范围内出现的峰值表明铂原子有轻微的聚类行为倾向。gydF4y2Ba
扩展数据图8原子晶格跳变统计。gydF4y2Ba
一个gydF4y2Ba，对于液体细胞(左)和真空数据(右)，Pt吸附原子在一帧中被识别为Mo, S或六角形中心(HC)位点，随后在下一帧中被识别为相同位点的概率。窄条代表不同的数据集，粗条代表平均值。gydF4y2BabgydF4y2Ba，一个原子被识别为位于特定位置，在该位置上停留n帧的概率。中数据的颜色为gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba．gydF4y2BacgydF4y2Ba，一个位置上的吸附原子移动到另一个相邻晶格位置的相对几率(第一个最近的邻居是1.9 Å距离;第二或第三最近的邻居分别是3.3和3.8 Å的距离。比例尺，0.15 nm。gydF4y2Ba
图9 Pt附原子扩散动力学的比较，以及局部电荷环境对结合能的依赖。gydF4y2Ba
一个gydF4y2Ba，从S空位扩散Pt吸附原子(青色)的微推弹性带(NEB)能量分布(Pt@VgydF4y2Ba年代gydF4y2Ba)到S(黄色)点(Pt@S)上方的位置，其中过渡态位于反应坐标的0。钼原子用紫色表示。gydF4y2BabgydF4y2Ba， Pt吸附原子从氧(红色)取代S空位上方(Pt@O)扩散到原始S空位上方(Pt@S)的NEB能量分布图。gydF4y2BacgydF4y2Ba，比较MoS在Mo和S位吸附能的差异gydF4y2Ba2gydF4y2Ba在中性、还原和氧化条件下gydF4y2BadgydF4y2Ba在中性(蓝色)、还原(橙色)和氧化(绿色)条件下，Pt吸附原子从Mo顶部扩散到Mo顶部的NEB能量分布。里面的虚线gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba，gydF4y2BabgydF4y2Ba而且gydF4y2BadgydF4y2Ba是眼睛的向导。gydF4y2Ba
补充信息gydF4y2Ba
补充信息gydF4y2Ba
补充章节1-6，图表。gydF4y2Ba
补充视频1gydF4y2Ba
液体细胞放大系列。pt填充MoS的HAADF-STEM原始图像系列gydF4y2Ba2gydF4y2Ba增加放大倍率的双石墨烯液体电池。在最高倍率下可以看到铂纳米晶体和单个铂原子。gydF4y2Ba
补充视频2gydF4y2Ba
液体细胞焦系列。pt填充MoS的HAADF-STEM原始图像系列gydF4y2Ba2gydF4y2Ba双石墨烯液体电池同时在不同的兴趣区域改变焦点。Pt纳米晶体和单个Pt原子在不同的聚焦深度对应于不同的膜(两个石墨烯或MoS)的位置gydF4y2Ba2gydF4y2Ba)在液体电池中。gydF4y2Ba
补充视频3gydF4y2Ba
液体细胞焦系列。pt填充MoS的HAADF-STEM原始图像系列gydF4y2Ba2gydF4y2Ba双石墨烯液体电池同时在不同的兴趣区域改变焦点。Pt纳米晶体和单个Pt原子在不同的聚焦深度对应于不同的膜(两个石墨烯或MoS)的位置gydF4y2Ba2gydF4y2Ba)在液体电池中。gydF4y2Ba
补充视频4gydF4y2Ba
MoS上未处理的液体细胞Pt运动gydF4y2Ba2gydF4y2Ba视频。原始HAADF-STEM图像系列，显示单层MoS上Pt附原子的运动gydF4y2Ba2gydF4y2Ba双层石墨烯液体电池内。探针电流为160 pA，像素停留时间为6 μs，每幅512 × 512图像记录时间为1.57 s。连续的图像每2秒开始一次。像素步长为0.34 Å，每帧电子通量为5.2 × 10gydF4y2Ba6gydF4y2BaegydF4y2Ba−gydF4y2Ba纳米gydF4y2Ba−2gydF4y2Ba，视频中平均电子通量为2.6 × 10gydF4y2Ba6gydF4y2BaegydF4y2Ba−gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba纳米gydF4y2Ba−2gydF4y2Ba．视频总运行时间为176秒。gydF4y2Ba
补充视频5gydF4y2Ba
MoS上未加工的真空铂运动gydF4y2Ba2gydF4y2Ba视频。原始HAADF-STEM图像系列，显示单层MoS上Pt附原子的运动gydF4y2Ba2gydF4y2Ba在真空。探头电流为160 pA，像素停留时间为4 μs，每幅1024 × 1024图像记录时间为4.19 s。连续的图像每5秒开始一次。像素步长为0.24 Å，因此每帧电子通量为6.9 × 10gydF4y2Ba6gydF4y2BaegydF4y2Ba−gydF4y2Ba纳米gydF4y2Ba−2gydF4y2Ba，视频中平均电子通量为1.4 × 10gydF4y2Ba6gydF4y2BaegydF4y2Ba−gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba纳米gydF4y2Ba−2gydF4y2Ba．视频总运行时间为327秒。gydF4y2Ba
补充视频6gydF4y2Ba
处理液胞铂运动，提取铂轨迹。左面板显示了补充视频4中所示的HAADF-STEM图像系列，经过漂移、剪切和旋转校正。右图显示了提取的Pt附原子位置(红色球体)相对于测量的Mo位点位置(紫色球体)和推断的S位点位置。Pt原子轨迹显示了从蓝色(开始)到绿色、黄色、橙色然后红色的颜色刻度。gydF4y2Ba
补充视频7gydF4y2Ba
处理真空铂运动，提取铂运动轨迹。左面板显示了补充视频5中ADF-STEM图像系列，经过漂移、剪切和旋转校正。右图显示了提取的Pt附原子位置(红色球体)相对于测量的Mo位点位置(紫色球体)和推断的S位点位置。Pt原子轨迹显示了从蓝色(开始)到绿色、黄色、橙色然后红色的颜色刻度。gydF4y2Ba
补充视频8gydF4y2Ba
液体细胞中单个铂吸附原子的运动。左面板包含漂移校正的ADF-STEM图像系列，显示单个Pt粘附原子在MoS上的运动gydF4y2Ba2gydF4y2Ba如图4a所示。中间面板显示了模板匹配和重建过程后的“增强”图像。右面板显示推断的原子位置和由Pt adatom跟踪的路径。Pt原子轨迹显示了从蓝色(开始)到绿色、黄色、橙色然后红色的颜色刻度。gydF4y2Ba
源数据gydF4y2Ba
权利和权限gydF4y2Ba
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引用本文gydF4y2Ba
克拉克，N.，凯利，d.j.，周，M.。gydF4y2Baet al。gydF4y2Ba在透射电子显微镜中跟踪液体中的单个附原子。gydF4y2Ba自然gydF4y2Ba609gydF4y2Ba， 942-947(2022)。https://doi.org/10.1038/s41586-022-05130-0gydF4y2Ba
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发表gydF4y2Ba：gydF4y2Ba
发行日期gydF4y2Ba：gydF4y2Ba
DOIgydF4y2Ba：gydF4y2Bahttps://doi.org/10.1038/s41586-022-05130-0gydF4y2Ba
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