摘要gydF4y2Ba
尽管从分子前体制备多孔晶体方面已经取得了巨大的进展gydF4y2Ba1gydF4y2Ba，gydF4y2Ba2gydF4y2Ba目前，在10 - 1000nm长度范围内，还没有设计和制造拓扑多样化的多孔胶体晶体的通用方法。在这个尺寸范围内控制孔隙率将使这种材料的分子吸收和存储、分离、化学传感、催化和光学特性成为可能。在这里，报道了一种从dna修饰的空心胶体纳米颗粒(NPs)合成孔洞为10 ~ 1000nm的金属开通道超晶格的通用方法。通过调整空心NP几何结构和DNA设计，可以调整晶体孔隙几何结构(孔隙大小和形状)和通道拓扑结构(孔隙相互连接的方式)。中空NPs的组装是由边缘到边缘而不是面对面的DNA-DNA相互作用驱动的。从这些研究中出现了两个描述这种组装机制的新设计规则，然后用于合成12个具有晶体对称性、通道几何和拓扑控制的开通道超晶格。开放通道可以被适当大小的客人选择性地占据，并被互补DNA修饰(例如Au NPs)。gydF4y2Ba
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确认gydF4y2Ba
我们感谢S. H. Petrosko(西北大学(NU))提供编辑意见，E. W. Roth (NU)提供超微切片，S. Krishnaswamy (NU)提供近红外激光器。该材料基于空军科学研究办公室支持的工作，FA9550-17-1-0348(空心纳米颗粒合成和DNA功能化)和FA9550-16-1-0150 (SEM表征和光学模拟)，以及生物能源科学中心，由美国能源部科学办公室资助的能源前沿研究中心，基础能源科学，DE-SC0000989(空心纳米颗粒组装)。x射线实验在先进光子源(APS) (DOE DE-AC02-06CH11357)的光束线12-ID-B扇区和杜邦-西北-陶氏协同访问小组(DND-CAT)的第5扇区进行。这项工作利用了西北大学的EPIC设施gydF4y2Ba性质gydF4y2Ba该中心得到了软与混合纳米技术实验(SHyNE)资源(NSF ECCS-2025633)的支持;材料研究中心MRSEC项目(NSF DMR-1720139);国际纳米技术研究所(IIN);凯克基金会;和伊利诺伊州，通过IIN。gydF4y2Ba
作者信息gydF4y2Ba
作者及隶属关系gydF4y2Ba
贡献gydF4y2Ba
Y.L.和C.A.M.想出了这个主意。y.l和W.Z.设计并进行了实验并分析了数据。it和w。h。做了光学模拟。X.H.和J.L.进行了三维重建。B.L.执行SAXS模拟。C.A.M.和K.A.监督了这个项目。y.l写了初稿。y.l.， w.z.， b.e.p.， h.l.， i.t.， w.h.， x.h.， b.l.， j.l.， v.p.d.， K.A.和C.A.M.都分析了数据，解释了数据，并对手稿的写作做出了贡献。gydF4y2Ba
相应的作者gydF4y2Ba
道德声明gydF4y2Ba
相互竞争的利益gydF4y2Ba
作者声明没有利益竞争。gydF4y2Ba
同行评审信息gydF4y2Ba
同行评审信息gydF4y2Ba
自然gydF4y2Ba感谢Seungwoo Lee、Vinothan Manoharan和其他匿名审稿人对这项工作的同行评议所做的贡献。gydF4y2Ba
额外的信息gydF4y2Ba
出版商的注意gydF4y2Ba施普林格自然对出版的地图和机构从属关系中的管辖权主张保持中立。gydF4y2Ba
扩展的数据图形和表格gydF4y2Ba
扩展数据图1 NFs的边缘键合和勾勒出填充空间形状的固体NPs的表面填充。gydF4y2Ba
一个gydF4y2Ba，模型gydF4y2BascgydF4y2Ba由立方NFs组合而成的晶体。gydF4y2BabgydF4y2Ba，模型gydF4y2BascgydF4y2Ba由固体立方体构成的晶体。gydF4y2BacgydF4y2Ba，模型gydF4y2BabccgydF4y2Ba由截断的八面体NFs组成的晶体。gydF4y2BadgydF4y2Ba，模型gydF4y2BabccgydF4y2Ba由固体截断八面体构成的晶体。gydF4y2BaegydF4y2Ba，原理图表明，当构建块是由填充空间的形状(如立方体、截断八面体和三角形棱柱NFs)派生时，最大的面积共享同时最大的边缘共享，这驱动了基于CCM的热力学稳定结构。因此，从填充空间形状派生的NFs通过边键合组装成相应的填充空间结构。请注意，实体案例是基于多面体的均匀镶嵌构建的。gydF4y2Ba
扩展数据图2勾勒出填充空间对的一个形状的NFs的边键合。gydF4y2Ba
一个gydF4y2Ba，八面体和四面体代表一对空间填充对gydF4y2Ba中国共产党gydF4y2Ba对称。gydF4y2BabgydF4y2Ba，只有八面体NFs的边键组合才给出相应的双形晶格gydF4y2Ba中国共产党gydF4y2Ba结构，具有不同大小的三角形通道，以及两组交替方向的四面体空隙(用黄色和橙色表示)。gydF4y2BacgydF4y2Ba， Cuboctahedra和方形金字塔形成一对空间填充gydF4y2Ba旅级战斗队gydF4y2Ba对称。gydF4y2BadgydF4y2Ba，只有方面体NFs的边键组合给出相应的双形晶格，即gydF4y2Ba旅级战斗队gydF4y2Ba结构，具有四边形和三角形通道，以及两组交替方向的方形金字塔形空隙(以黄色和橙色突出显示)。gydF4y2BaegydF4y2Ba，截断立方体和八面体形成一个填充空间的对gydF4y2BascgydF4y2Ba对称。gydF4y2BafgydF4y2Ba，仅截断立方NFs的边键组合得到相应的双形晶格，即gydF4y2BascgydF4y2Ba结构，三角形，六角形，八角形通道和八面体空隙(突出显示为黄色)。因此，勾勒出凸填充空间对的一个形状的NFs可以通过边键组装成相应的填充空间的共晶体晶格。请注意，实体案例是基于多面体的均匀镶嵌构建的。gydF4y2Ba
通过改变空心NP构建块的尺寸，可以有意地调整孔隙尺寸。gydF4y2Ba
-ⅰgydF4y2Ba，开通道超晶格与gydF4y2Ba中国共产党gydF4y2Ba对称和不同的通道大小。模型(gydF4y2BaA d ggydF4y2Ba)和扫描电镜图像(gydF4y2BaB c e f h IgydF4y2Ba)gydF4y2Ba中国共产党gydF4y2Ba由不同尺寸的Au-Pt八面体NFs组装而成的晶体。比例尺:200nm (gydF4y2BaC f IgydF4y2Ba）;5µm (gydF4y2BabgydF4y2Ba，gydF4y2Bae、hgydF4y2Ba)．L: NF尺寸;L:孔隙大小。gydF4y2Ba
超晶格的孔隙几何和拓扑结构可以通过使用特定面为固体的nc来调整(与NFs相比)。gydF4y2Ba
a、bgydF4y2Ba，模型gydF4y2BabccgydF4y2Ba分别由截断八面体NFs和nc组装而成的晶体。gydF4y2Bac, dgydF4y2Ba，模型gydF4y2BascgydF4y2Ba分别由截断立方NFs和nc组装而成的晶体。gydF4y2Bae, fgydF4y2Ba，模型gydF4y2Ba旅级战斗队gydF4y2Ba分别由立方面体NFs和nc组装而成的晶体。从左到右，每个面板包含模型，显示了构建块，组装的多孔晶体，以及相应晶体的孔隙拓扑结构。gydF4y2Ba
扩展数据图5孔隙拓扑由构建块的形状和晶体对称性编程。gydF4y2Ba
lgydF4y2Ba，开通道超晶格库包括:gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba，由三棱柱NFs组装而成的一维链;gydF4y2BabgydF4y2Ba，gydF4y2BaihgydF4y2Ba由三角棱柱NFs组装的晶体;gydF4y2BacgydF4y2Ba，gydF4y2Ba中国共产党gydF4y2Ba由八面体NFs组装而成的晶体;gydF4y2BadgydF4y2Ba，gydF4y2BascgydF4y2Ba晶体组装形式立方NFs;gydF4y2BaegydF4y2Ba，gydF4y2BabccgydF4y2Ba由截断八面体nc组装而成的晶体;gydF4y2BafgydF4y2Ba，gydF4y2BascgydF4y2Ba由立方面体nc组装而成的晶体;gydF4y2BaggydF4y2Ba，gydF4y2BabccgydF4y2Ba由截断八面体NFs组装而成的晶体;gydF4y2BahgydF4y2Ba，gydF4y2BascgydF4y2Ba由截断立方NFs组装而成的晶体;gydF4y2Ba我gydF4y2Ba，gydF4y2BabccgydF4y2Ba由略截短的八面体nc组装而成的晶体;gydF4y2BajgydF4y2Ba，gydF4y2BascgydF4y2Ba由截断立方nc组装而成的晶体;gydF4y2BakgydF4y2Ba，gydF4y2Ba旅级战斗队gydF4y2Ba由立方面体NFs组装而成的晶体;而且gydF4y2BalgydF4y2Ba，gydF4y2Ba旅级战斗队gydF4y2Ba由立方面体nc组装而成的晶体。从左到右，每个面板包含以透视视图显示的模型，沿指示的晶格方向(包括<111>，<100>和<110>方向(gydF4y2BacgydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BajgydF4y2Ba）;< 001 >、< 011 > < 111 >,< 100 >和< 110 >方向(gydF4y2BakgydF4y2Ba，gydF4y2BalgydF4y2Ba)]，以及显示孔隙拓扑结构的模型。gydF4y2Ba
图6不同对称的明渠超晶格的实验(红色)和模拟(黑色)SAXS剖面。gydF4y2Ba
一个gydF4y2Ba，多孔晶体gydF4y2BascgydF4y2Ba由立方NFs组成的对称。gydF4y2BabgydF4y2Ba，多孔晶体gydF4y2BabccgydF4y2Ba由截断的八面体NFs组成的对称。gydF4y2BacgydF4y2Ba，多孔晶体gydF4y2Ba中国共产党gydF4y2Ba由八面体NFs组合而成的对称。gydF4y2BadgydF4y2Ba，多孔晶体gydF4y2Ba旅级战斗队gydF4y2Ba由立方面体NFs组合而成的对称。gydF4y2BaegydF4y2Ba，多孔晶体gydF4y2BascgydF4y2Ba由立方面体nc组装而成的对称。gydF4y2BafgydF4y2Ba，多孔晶体gydF4y2BabccgydF4y2Ba由截断的八面体nc组成的对称。gydF4y2BaggydF4y2Ba，多孔晶体gydF4y2BascgydF4y2Ba由截断的立方nc组装的对称。gydF4y2BahgydF4y2Ba，多孔晶体gydF4y2Ba旅级战斗队gydF4y2Ba由立方面体nc组装而成的对称。gydF4y2Ba我gydF4y2Ba，多孔晶体gydF4y2BascgydF4y2Ba由截断的立方NFs组合而成的对称。值得注意的是，由于晶体的多孔性和各向异性，峰的信号不强。gydF4y2Ba
图7电子显微镜断层扫描重建的开通道超晶格三维模型。gydF4y2Ba
一个gydF4y2Ba，多孔晶体gydF4y2Ba中国共产党gydF4y2Ba从不同角度观察八面体NFs组合而成的对称。gydF4y2BabgydF4y2Ba，多孔晶体gydF4y2Ba旅级战斗队gydF4y2Ba从不同角度观察立方体面体NFs组合而成的对称。层析重建符合对称性考虑。gydF4y2Ba
图8孔隙负有效指数模拟gydF4y2Ba中国共产党gydF4y2Ba由Au-Pt八面体NFs组装而成的晶体。gydF4y2Ba
一个gydF4y2Ba，计算有效折射率(gydF4y2BangydF4y2Ba，蓝线)和消光系数(gydF4y2BakgydF4y2Ba(红线)的多孔Au-PtgydF4y2Ba中国共产党gydF4y2Ba晶体。gydF4y2BabgydF4y2Ba，电场相在Au-Pt的整个过程中积累gydF4y2Ba中国共产党gydF4y2Ba晶体在波长对应的正(蓝线)，近零(红线)，和负指数(黑色和紫色线)区域。gydF4y2Ba
补充信息gydF4y2Ba
补充信息gydF4y2Ba
补充材料和方法，文本，图表，表格和参考文献。gydF4y2Ba
补充视频1开通道超晶格拓拓图。gydF4y2Ba
这段视频展示了不同类型的开通道超晶格不断扩大的空白空间，由内而外生长。这些图从左上到右下分别表示——上柱:NFs棱柱形成1D柱，NFs棱柱形成ih晶体，NFs立方面体形成bct晶体，nc立方面体形成bct晶体。中柱:立方NFs形成sc晶，立方NCs形成sc晶，截断立方NFs形成sc晶，截断立方NCs形成sc晶。下列:八面体NFs形成的ccp晶体，八面体NFs截断形成的bcc晶体，八面体nc截断形成的bcc晶体，八面体nc略截断形成的bcc晶体。gydF4y2Ba
相位传播在有效负指数情况下的时间。gydF4y2Ba
这个视频展示了电场相位随时间的变化gydF4y2BaxgydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BazgydF4y2Ba平面在1550 nm波长。由八面体NFs组装的十层ccp结构位于真空内，其中白色虚线表示该结构。该结构由一盏灯照明gydF4y2BaxgydF4y2Ba偏振平面波源。平面波向正离子方向注入gydF4y2BazgydF4y2Ba方向(从下到上)。相位值由MATLAB的标准彩色地图“jet”表示。gydF4y2Ba
相位传播在有效正指数情况下的时间。gydF4y2Ba
这个视频展示了电场相位随时间的变化gydF4y2BaxgydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BazgydF4y2Ba平面在840nm波长。由八面体NFs组装的十层ccp结构位于真空内，其中白色虚线表示该结构。该结构由一盏灯照明gydF4y2BaxgydF4y2Ba偏振平面波源。平面波向正离子方向注入gydF4y2BazgydF4y2Ba方向(从下到上)。相位值由MATLAB的标准彩色地图“jet”表示。gydF4y2Ba
补充视频4代表性NFs的三维重建结构。gydF4y2Ba
这段视频展示了基于一系列倾斜HAADF-STEM图像的八面体(左)和立方面体(右)NFs的计算机重建3D结构。gydF4y2Ba
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李，杨，周，伟，坦里奥弗，我。gydF4y2Baet al。gydF4y2Ba开通道金属粒子超晶格。gydF4y2Ba自然gydF4y2Ba611gydF4y2Ba， 695-701(2022)。https://doi.org/10.1038/s41586-022-05291-ygydF4y2Ba
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