摘要
氨是农业和工业中的一种关键化学品,通过哈伯-博斯工艺大规模生产1.这一过程使用甲烷作为燃料和氢气的原料,对环境的影响促使人们需要更可持续的氨生产2,3.,4,5.然而,许多使用可再生氢的策略与现有的氨分离方法不兼容6,7,8,9.鉴于金属有机框架(MOFs)的高表面积、结构和化学多功能性,它有望用于氨分离,但大多数MOFs会不可逆地结合氨,或在接触这种腐蚀性气体时降解10,11.在这里,我们报道了一种可调的三维框架,通过合作插入到金属-羧酸键中可逆地结合氨,形成致密的一维配位聚合物。这种不寻常的吸附机制提供了相当可观的内在热管理12,并且,在高压和高温下,协同吸氨产生大的工作能力。通过简单的合成改性,氨吸附的阈值压力可以进一步调整近五个数量级,这为开发节能氨吸附剂指明了更广泛的战略。
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确认
本研究由美国能源部基础能源科学办公室、化学科学、地球科学和生物科学部的分离科学支持,资助号为DE-SC0019992。我们感谢贝尔斯通过阿诺德贝克曼化学科学博士后奖学金和通过美国国家科学基金会研究生研究奖学金(DGE 1752814)对ABT和EOV的支持。DFT计算使用加州大学伯克利分校分子图形和计算设施的基础设施进行,该设施由NIH支持(NIH S10OD023532)。在阿贡国家实验室使用APS是由美国能源部,科学办公室,基础能源科学办公室支持的,合同编号为。DE-AC02-06CH11357。我们感谢K. R. Meihaus的编辑协助。
作者信息
作者及隶属关系
贡献
B.E.R.S.和J.R.L.设计了这项研究。b.e.r.s., a.b.t., h.f., e.o.v., M.V.P.和M.N.D.进行实验。B.E.R.S.和J.R.L.分析了数据。B.E.R.S.写了手稿。B.E.R.S.和J.R.L.编辑了手稿。
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关于本文
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施耐德,B.E.R,特克列维奇,a.b.,古川,H。et al。配合NH的配体插入机制3.在金属有机框架中捕获。自然613, 287-291(2023)。https://doi.org/10.1038/s41586-022-05409-2
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