阿秒场发射gydF4y2Ba

原子和分子与强激光场的相互作用产生阿秒电子脉冲gydF4y2Ba^10gydF4y2Ba这样可以研究这些体系在与母离子回忆时的结构和动力学gydF4y2Ba^11gydF4y2Ba．阿托秒技术gydF4y2Ba^12gydF4y2Ba现在可以获得重新碰撞电子脉冲的时间剖面和伴随的结构动力学吗gydF4y2Ba^{13gydF4y2Ba，gydF4y2Ba14gydF4y2Ba}在它们的母离子中测量高次谐波的瞬态性质gydF4y2Ba^15gydF4y2Ba在交互过程中发射。在过去的二十年中，对强激光场与纳米结构金属相互作用的研究表明，半经典的概念gydF4y2Ba^{3.gydF4y2Ba，gydF4y2Ba4gydF4y2Ba，gydF4y2Ba5gydF4y2Ba，gydF4y2Ba6gydF4y2Ba，gydF4y2Ba7gydF4y2Ba，gydF4y2Ba8gydF4y2Ba，gydF4y2Ba9gydF4y2Ba，gydF4y2Ba16gydF4y2Ba，gydF4y2Ba17gydF4y2Ba}早期发展的描述原子中的电子动力学可以在理解光场电子发射中起核心作用。与原子类似，在强激光脉冲的场峰处，从纳米尖端顶端释放出来的电子也应该形成超短电子脉冲。gydF4y2Ba1gydF4y2Ba，插图)，在尖端表面上回忆约四分之三的激光周期(gydF4y2BaTgydF4y2Ba≈2 fs)之后-可以同时检查动力学和结构。由于发射和再回忆事件之间的时间间隔超短，与其他新兴的电子脉冲技术相比gydF4y2Ba^{18gydF4y2Ba，gydF4y2Ba19gydF4y2Ba，gydF4y2Ba20.gydF4y2Ba，gydF4y2Ba21gydF4y2Ba}，电子脉冲波包将经历一个可忽略不计的时间传播，允许其限制子周期时间尺度。gydF4y2Ba

然而，光场发射中产生的电子脉冲的实时跟踪仍然具有挑战性。虽然普通的阿秒条纹技术可以用来绘制金属表面的极紫外(EUV)电子发射的时间结构gydF4y2Ba^22gydF4y2Ba和纳米尖端gydF4y2Ba^23gydF4y2Ba，他们不能直接研究光场发射中出现的电子脉冲。此外，激光驱动的纳米尖端缺乏高谐波发射限制了原位阿秒技术的适用性gydF4y2Ba^{24gydF4y2Ba，gydF4y2Ba25gydF4y2Ba，gydF4y2Ba26gydF4y2Ba，gydF4y2Ba27gydF4y2Ba}用于检查这些系统中电子脉冲的结构。gydF4y2Ba

利用光场发射中出现的电子脉冲来实现结合阿秒时间和纳米空间分辨率的新光谱，需要在它们的生成和测量方法上取得必要的进步。在产生端，驱动激光脉冲应该既短又强，以便将电子隧穿限制在亚飞秒窗口(<1 fs)，并赋予重新碰撞的电子脉冲以德布罗意波长(<2.74 Å， >20 eV)，从而允许对母表面进行原子尺度的研究gydF4y2Ba^28gydF4y2Ba．在测量方面，现场阿秒计量gydF4y2Ba^{24gydF4y2Ba，gydF4y2Ba25gydF4y2Ba，gydF4y2Ba26gydF4y2Ba，gydF4y2Ba27gydF4y2Ba}应扩展到合并光场发射的时间门控，而不依赖于伴随的高谐波辐射。到目前为止，这种测量通过跟踪固体体中诱导的光谱集成电流，可以获得光波的驱动场波形gydF4y2Ba^{29gydF4y2Ba，gydF4y2Ba30.gydF4y2Ba}或者原子中重散射电子的截止能量变化gydF4y2Ba^31gydF4y2Ba和纳米尖端gydF4y2Ba^32gydF4y2Ba但是在光场发射中对阿秒电子脉冲的直接时间分辨测量仍然是遥不可及的。gydF4y2Ba

在上述规定的指导下，我们研究了钨纳米尖的场发射(功函数)gydF4y2BaϕgydF4y2Ba≈4.5-5.0 eV)使用强度(约10gydF4y2Ba^13gydF4y2BaW厘米gydF4y2Ba^{−2gydF4y2Ba})，在光场合成器中产生的子周期(约1.9 fs)光学瞬态(质心能量约1.8 eV)gydF4y2Ba^{33gydF4y2Ba，gydF4y2Ba34gydF4y2Ba}．实验在多功能实验装置中进行gydF4y2Ba方法gydF4y2Ba和扩展数据图。gydF4y2Ba1gydF4y2Ba)，结合了原子和固体的光电发射光谱，光泵探针测量方法和EUV阿秒条纹gydF4y2Ba^35gydF4y2Ba用于驱动场波形的采样。gydF4y2Ba

我们从分析电子产率对驱动场强度的非线性开始实验。平板探测器(见扩展数据图)。gydF4y2Ba2gydF4y2Ba)记录了从电接地的纳米尖端(图中黄色点)发射的电子总数。gydF4y2Ba1 bgydF4y2Ba)表示撞击激光瞬态的峰值强度范围。最高强度约为42太瓦厘米gydF4y2Ba^{−2gydF4y2Ba}，我们记录了每脉冲大约1000个电子。评估总电子产率与峰值强度的斜率(图中的紫色线)。gydF4y2Ba1 bgydF4y2Ba)的发射非线性约为1.18±0.09，远低于多光子阈值gydF4y2BaϕgydF4y2Ba/gydF4y2BaħωgydF4y2Ba_lgydF4y2Ba≈3，支持场驱动电子隧穿在整个研究强度范围内主导钨离子电离的观点。gydF4y2Ba

接下来，我们对精确表征的驱动场下的发射进行了光谱域研究，并询问了我们的发现与半经典单电子模型预测的兼容性。考虑到发射的多电子性质(图。gydF4y2Ba1 bgydF4y2Ba)，这一步对于稍后应用半经典单电子概念来详细研究电子发射的时间结构是必不可少的。由于空间-电荷相互作用可以极大地扭曲发射光谱，与半经典预测相比，对发射截止能量的详细询问可以揭示潜在的多电子贡献。gydF4y2Ba

电子能谱记录为驱动脉冲峰值强度的函数(图2)。gydF4y2Ba1 cgydF4y2Ba)显示了两个清晰可辨的截断点(图中的黑点、灰点和假色图)的形成。gydF4y2Ba1 cgydF4y2Ba，分别)，其能量与峰值强度成线性比例。计算相应的高、低截止能量斜率(gydF4y2BaEgydF4y2Ba_cgydF4y2Ba)通过线性拟合(图中黑色和灰色虚线)。gydF4y2Ba1 cgydF4y2Ba的实验数据gydF4y2Ba\ ({} _ {{W} \文本,文本\{高}}^ {(\ exp)} = {rm \ d {}} {E} _ {{\ rm {c}}} / {rm \ d{}}{你}_ {{rm \ p{}}} = 118下午\ 5.1 \)gydF4y2Ba而且gydF4y2Ba\ ({} _ {{W} \文本,文本\{低}}^ {(\ exp)} = {rm \ d {}} {E} _ {{\ rm {c}}} / {rm \ d{}}{你}_ {{rm \ p{}}} = 24.1 \ \ 1.35点)gydF4y2Ba,分别。在这里gydF4y2BaUgydF4y2Ba_pgydF4y2Ba是质动能。通过取高低截止能量斜率之比(约4.91±0.35)，我们发现它与预期的后向散射电子和直接电子(10gydF4y2BaUgydF4y2Ba_pgydF4y2Ba/ 2gydF4y2BaUgydF4y2Ba_pgydF4y2Ba在单电子近似下≈5)gydF4y2Ba^36gydF4y2Ba．gydF4y2Ba

对纳米尖端附近的近场增强进行了实验评估，并与理论预测进行了比较，进一步证明了单电子半经典图像在我们的实验条件下描述发射的有效性。为此，我们将纳米尖端的电子发射光谱与低密度氖气体中的电子发射光谱进行了比较。数字gydF4y2Ba1 dgydF4y2Ba对比了W纳米尖端(红色曲线)和氖原子(蓝色曲线)在相同场波形下记录的电子能谱。数字gydF4y2Ba1 egydF4y2Ba显示了Ne在较宽的驱动脉冲强度范围内发射的电子能谱。线性拟合(图;gydF4y2Ba1 egydF4y2Ba，虚线)的截止能量(图;gydF4y2Ba1 egydF4y2Ba，点)的霓虹灯光谱随强度的变化得到了一个斜率gydF4y2Ba\({s}_{{\rm{Ne}}}^{(\exp)}=9.88\pm 0.34\)gydF4y2Ba这与我们驱动波形下的半经典预测(gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba_不gydF4y2Ba= 10.8)(见gydF4y2Ba方法gydF4y2Ba)．在钨纳米尖端附近的场增强因子，现在被评估为gydF4y2Ba大概{\ (f = \ \压裂{{年代}_ {{\ rm {W}}, {\ rm{高}}}^ {(\ exp)}}{{年代}_ {{\ rm {Ne}}} ^ {(\ exp)}}} = 3.46 \ \ 0.10点)gydF4y2Ba，与理论预测吻合较好，gydF4y2BafgydF4y2Ba_thgydF4y2Ba≈3.8 (gydF4y2Ba方法gydF4y2Ba)．这一比较进一步证明了纳米尖端发射过程与单电子半经典概念的兼容性，并表明多电子电荷相互作用仍然可以忽略不计。gydF4y2Ba

基于实验推导量的详细半经典模拟(见gydF4y2Ba方法gydF4y2Ba)进一步支持上述观点。模拟准确地再现了实验光谱(扩展数据图。gydF4y2Ba4gydF4y2Ba)以及发射的高、低截止能量分别与后向散射电子和直向电子的关系。包含多电子相互作用(扩展数据图。gydF4y2Ba6gydF4y2Ba)表明空间电荷畸变对发射光谱和电子发射光谱相位存在弱效应，进一步证实了单电子模型描述发射过程的适用性。gydF4y2Ba

在两个实验中，在中间能量(60-120 eV)没有可识别的截止(图。gydF4y2Ba1 cgydF4y2Ba)和模拟(扩展数据图。gydF4y2Ba4gydF4y2Ba而且gydF4y2Ba6gydF4y2Ba)支持这样一种观点，即在亚循环驱动下，发射光谱的高能部分与尖端表面的单个电子脉冲的再回忆有关。一个弱的，低能量的后向散射发射表明，由模拟(扩展数据图。gydF4y2Ba4gydF4y2Ba)在实验中不能直接解决(图;gydF4y2Ba1 cgydF4y2Ba)．然而，这种发射通道的存在将在本工作的后期通过时间解析光场发射变得明显。gydF4y2Ba

由于真空对电子脉冲是色散的，时间特性在空间的特定点上具有具体的意义。由于产生的电子脉冲在与母表面的回忆过程中仔细检查了“样品”的时间结构，因此在时间分辨应用中，这主要与利用这些脉冲的功率有关。gydF4y2Ba

为了理解这一过程，我们回顾了在强光学波形下电子波包的强场回忆过程。gydF4y2Ba2gydF4y2Ba)．当电子脉冲在激光场波峰周围释放时，它会在某一时刻与尖端表面重新碰撞gydF4y2BatgydF4y2Ba_rgydF4y2Ba(无花果。gydF4y2Ba2gydF4y2Ba)能量约为3gydF4y2BaUgydF4y2Ba_pgydF4y2Ba(参考文献。gydF4y2Ba^{11gydF4y2Ba，gydF4y2Ba37gydF4y2Ba})．对电子脉冲进行阿秒测量需要进入其波形gydF4y2BaψgydF4y2Ba_rgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)在纳米尖端表面或等效地，转化为其相关的复光谱振幅gydF4y2Ba\ ({\ widetilde {\ psi}} _ {{\ rm {r}}} (p) \)gydF4y2Ba，其中gydF4y2BapgydF4y2Ba是电子的回忆动量。然而,随着gydF4y2Ba\ ({\ widetilde {\ psi}} _ {{\ rm {r}}} (p) \)gydF4y2Ba在测量中不能直接获得，重要的是将它与其他可测量的量联系起来。在尖端表面后向散射后，由于波包的自由空间传播，它通过与驱动场的相互作用(沃尔科夫相位)获得了进一步的相位。如果我们定义一个辅助终端波包gydF4y2Ba\ ({\ widetilde {\ psi}} _ {{\ rm {t}}} (p) \)gydF4y2Ba，光谱强度gydF4y2Ba\(我(p) = {| {\ widetilde {\ psi}} _ {{\ rm {t}}} (p) |} ^ {2} \)gydF4y2Ba(参考文献。gydF4y2Ba^{38gydF4y2Ba，gydF4y2Ba39gydF4y2Ba，gydF4y2Ba40gydF4y2Ba})(如图所示。gydF4y2Ba2gydF4y2Ba)可表示为(以原子为单位):gydF4y2Ba

在这gydF4y2Ba\ (S (p {t} _ {{\ rm {r}}} \,,{一}_ {{rm \ p {}}} (t)) = {\ int} _ {{t} _ {{\ rm {r}}}} ^ {{\ rm {\ infty}}}左\[\压裂{1}{2}\正确。{(p +{一}_ {{rm \ p {}}} (t)]} ^{2} - \离开。\压裂{1}{2}{p} ^{2} \右]\,{rm \ d {}} t \)gydF4y2Ba为矢量势传递给电子波包的沃尔科夫相位gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_pgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)的强驱动脉冲(以下简称泵，见图中红色曲线。gydF4y2Ba2gydF4y2Ba)，并及时转移gydF4y2BatgydF4y2Ba_rgydF4y2Ba．因此重构了再碰撞波包gydF4y2BaψgydF4y2Ba_rgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)应该是可能的，如果，除了gydF4y2Ba我gydF4y2Ba（gydF4y2BapgydF4y2Ba)，是一个可以直接测量的量(即电子发射的光谱)，的相位gydF4y2Ba\ ({\ widetilde {\ psi}} _ {{\ rm {t}}} (p) \)gydF4y2Ba以及波形gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_pgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)。gydF4y2Ba

进入阶段gydF4y2Ba\ ({\ widetilde {\ psi}} _ {{\ rm {t}}} (p) \)gydF4y2Ba是可能通过时间门控电子发射与泵脉冲的弱副本(以下称为门与矢量势gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_ggydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)当gydF4y2Ba左\埃塔(\ \枚{\ |{一}_ {{\ rm {g}}} (t) \ |} ^{2} /{\左|{一}_ {{rm \ p {}}} (t) \ |} ^{2} \我1 \)gydF4y2Ba(参考文献。gydF4y2Ba^{27gydF4y2Ba，gydF4y2Ba31gydF4y2Ba})．在这个极限下，泵浦脉冲只负责释放电子波包，而门脉冲主要改变它的相位。这表现为驱动脉冲末端光电子能谱的移位和重塑(图2)。gydF4y2Ba2gydF4y2Ba)．如果延迟gydF4y2BaτgydF4y2Ba泵和门脉冲之间是变化的(见gydF4y2Ba方法gydF4y2Ba)，即释放电子的末端光谱分布，gydF4y2Ba\(我(p \τ)={\左| {\ widetilde {\ psi}} _ {{\ rm {t}}} (p \τ)\ |}^ {2}\)gydF4y2Ba可以近似为:gydF4y2Ba

在这gydF4y2BaψgydF4y2Ba_tgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba的傅里叶反变换gydF4y2Ba\ ({\ widetilde {\ psi}} _ {{\ rm {t}}} (p) \)gydF4y2Ba而且gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_有gydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba+gydF4y2BaτgydF4y2Ba)表示有效向量势，有效向量势与入射向量势明确相关gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_ggydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)的栅极脉冲，如图所示gydF4y2Ba方法gydF4y2Ba这就解释了电子从诞生到被探测的过程中所积累的动量。方程(gydF4y2Ba2gydF4y2Ba)暗示:(i)的变化gydF4y2BaτgydF4y2Ba允许组成条纹状谱图，其重建可以恢复的相位gydF4y2Ba\ ({\ widetilde {\ psi}} _ {{\ rm {t}}} (p) \)gydF4y2Ba(ii)电子分布的动量变化如下gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_有gydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)．鉴于(ii)的含义(见gydF4y2Ba方法gydF4y2Ba)可对光脉冲的波形进行采样gydF4y2Ba^31gydF4y2Ba， (i)是绘制场发射动力学图所必需的。为了区别于传统的阿秒条纹，我们将这种方法称为同色阿秒条纹(HAS)，强调泵场和栅极场的载频是相同的。gydF4y2Ba

如图所示。gydF4y2Ba2 bgydF4y2Ba是在与这里提出的实验相关的条件下模拟的HAS光谱图。值得注意的是，这与普通的阿秒条纹非常相似gydF4y2Ba^{41gydF4y2Ba，gydF4y2Ba42gydF4y2Ba}，再碰撞电子脉冲的不同类型的啁啾gydF4y2BaψgydF4y2Ba_rgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)在光谱图中产生明显的视觉特征，表现为光谱强度调制随延迟和能量的变化，如图中虚线白色曲线所示。gydF4y2Ba2 bgydF4y2Ba．gydF4y2Ba

在我们的实验中，我们利用双镜模块对亚周期光学瞬态进行时空划分，推导出泵浦脉冲和门脉冲，如图所示。gydF4y2Ba1gydF4y2Ba．数字gydF4y2Ba3gydF4y2Ba绘制仪器记录的HAS谱图。一个比例gydF4y2BaηgydF4y2Ba≈6.3 × 10gydF4y2Ba^{−3gydF4y2Ba}保证栅极脉冲足够弱以作为相位栅极(参见gydF4y2Ba方法gydF4y2Ba)，而剩余的微弱振幅调制(5-10%)的频谱图对延迟是有用的，以评估泵和门脉冲之间的时间，并以此为时钟的回忆实例相对于驱动泵脉冲的波形。gydF4y2Ba

评估gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_ggydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)(图中蓝色曲线。gydF4y2Ba3 bgydF4y2Ba)显示出极好的波形匹配，由EUV阿秒条纹导出(图中的红色曲线)。gydF4y2Ba3 bgydF4y2Ba)，由相似程度所证明gydF4y2Ba^43gydF4y2Ba(约0.95)。在这种情况下，哈斯评估矢量势表示门脉冲在尖端附近的近场。此外，由两种方法评估的矢量势的绝对振幅之间的比率提供了场增强因子的直接测量gydF4y2BafgydF4y2Ba= 3.73±0.25，这与图中所示的方法学结果非常吻合。gydF4y2Ba1 cgydF4y2Ba(用不同的纳米尖端进行)和理论估计。gydF4y2Ba

纳米结构材料中电子发射的时域测量如何有利于对过程的直观理解，其实时时钟可以通过图中高和低截止能量的振荡相位的仔细检查来最好地欣赏。gydF4y2Ba3gydF4y2Ba．例如，对应振荡的极大值的明显延迟(分别由图中红色和蓝色虚线突出显示)。gydF4y2Ba3gydF4y2Ba)与延迟的比值表示电子发射在较低能量下的延迟，大约为一个激光周期(gydF4y2BaTgydF4y2Ba_lgydF4y2Ba≈2.3 fs)。这一特征在我们的模拟中也得到了很好的再现(图。gydF4y2Ba3 cgydF4y2Ba)，表明低能量发射由驱动场主半周期内出现的直接电子的混合物组成(图中的绿点)。gydF4y2Ba3 dgydF4y2Ba)和低能后向散射电子产生了大约一个周期的驱动场(图中的紫色点)。gydF4y2Ba3 dgydF4y2Ba)．此外，光电子能谱的均匀振幅和能量调制(图;gydF4y2Ba3gydF4y2Ba)在宽能量范围内(50-150 eV)提供了令人信服的证据，证明发射局限于场半周期内产生的单个电子脉冲。gydF4y2Ba

对于电子波包的重建，我们主要对能量通常高于20 eV的再碰撞电子脉冲的性质感兴趣，也就是说，该脉冲可以用于高分辨率/原子尺度的表面空间分析gydF4y2Ba^28gydF4y2Ba．考虑到电子的末端能量之比(约10gydF4y2BaUgydF4y2Ba_pgydF4y2Ba)和在回忆时(约3.17gydF4y2BaUgydF4y2Ba_pgydF4y2Ba)，我们认为相关信息编码在图的能谱图的高能端(>80 eV)。gydF4y2Ba3gydF4y2Ba，如图所示。gydF4y2Ba4gydF4y2Ba．数字gydF4y2Ba4 bgydF4y2Ba数据的数值重建如图所示。gydF4y2Ba4gydF4y2Ba根据公式(gydF4y2Ba1gydF4y2Ba)及(gydF4y2Ba2gydF4y2Ba)，检索的字段参数gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_pgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba),gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_ggydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)(图。gydF4y2Ba3 bgydF4y2Ba)，为绝对时延gydF4y2BaτgydF4y2Ba(扩展数据图。gydF4y2Ba8gydF4y2Ba的数值算法gydF4y2Ba方法gydF4y2Ba．gydF4y2Ba

得到的电子脉冲在频谱和时域上的分布如图所示。gydF4y2Ba4 c, dgydF4y2Ba,分别。光谱延伸到20-80 eV范围内(图。gydF4y2Ba4摄氏度gydF4y2Ba(洋红色阴影曲线)，并在时间上限制在约53±5as，在其强度剖面的全宽度的一半最大值处测量(图2)。gydF4y2Ba4 dgydF4y2Ba，洋红色阴影曲线)。数字gydF4y2Ba4 egydF4y2Ba比较回收的电子脉冲和近场剖面，并表明电子波包在接近驱动场的零跃迁(红色曲线)时重新访问纳米尖端的表面(洋红色阴影曲线)。这一观察结果与原子强场重散射的半经典理解是一致的gydF4y2Ba^{11gydF4y2Ba，gydF4y2Ba36gydF4y2Ba}．gydF4y2Ba

仔细检查检索到的光谱和时间相位(图中的红色曲线)。gydF4y2Ba4 c, dgydF4y2Ba)也显示了电子脉冲的时间传播与其傅里叶极限持续时间(约50 a)相比可以忽略不计。这一发现与半经典模型的兼容性可以通过比较电子释放的群延迟(图中黑色实线)得到最好的评价。gydF4y2Ba4 fgydF4y2Ba)时频分析结果(图;gydF4y2Ba4 fgydF4y2Ba，假色)图中阿秒电子脉冲波形。gydF4y2Ba4 dgydF4y2Ba半经典释放时间(图中红色虚线曲线)。gydF4y2Ba4 fgydF4y2Ba)通过驱动脉冲的近场波形计算得到(图中红色曲线)。gydF4y2Ba4 egydF4y2Ba)．比较强调，正如半经典回忆模型所预期的那样，接近截止点的能量电子，即短和长轨迹合并的地方，携带一个轻微的时间啁啾。这一特性在原子中接近截止的高谐波发射中很常见gydF4y2Ba^{24gydF4y2Ba，gydF4y2Ba41gydF4y2Ba}，进一步加强了原子强场光学和纳米光学系统之间的联系。gydF4y2Ba

光场发射中阿秒电子脉冲的直接测量扩展了超快科学工具的功能。这里提出的技术可以提供一个广泛的能力来跟踪超快集体或相关的电子动力学在各种材料沉积或附着在钨纳米尖端gydF4y2Ba^{44gydF4y2Ba，gydF4y2Ba45gydF4y2Ba}，以及在气相系统。重新碰撞的电子脉冲也将使阿秒分辨率的激光诱导电子衍射成为可能gydF4y2Ba^46gydF4y2Ba在纳米尖端的实验，以及在距离尖端纳米距离的样品中进行的纳米衍射原位实验gydF4y2Ba^47gydF4y2Ba．这种可能性为探索四维凝聚态的结构和动力学提供了新的途径。gydF4y2Ba

实验gydF4y2Ba

阿秒EUV条纹gydF4y2Ba

对于阿秒EUV条纹测量(扩展数据图。gydF4y2Ba1gydF4y2Ba)，将亚周期瞬态聚焦到氖气喷流上，通过高谐波产生EUV脉冲。共线传播的EUV和光脉冲通过Zr滤波器在空间上分离，该滤波器还充当EUV高通光谱滤波器(>70 eV)，能够隔离单个阿秒脉冲。EUV和光脉冲被一个双镜组件反射，该组件分别由一个Mo/Si内镜(集中在85 eV左右)和一个镍外镜组成。内部和外部镜像可以延迟纳米分辨率(扩展数据图。gydF4y2Ba1gydF4y2Ba)．EUV和光脉冲聚焦在第二Ne气体射流上。作为内部和外部反射镜之间延迟的函数记录的光电子能谱允许组成阿秒条纹谱图，这允许详细描述阿秒EUV脉冲，特别是对于这些实验，光脉冲的场波形。有关技术的细节可以在参考文献中找到。gydF4y2Ba^{35gydF4y2Ba，gydF4y2Ba41gydF4y2Ba，gydF4y2Ba48gydF4y2Ba}．gydF4y2Ba

有gydF4y2Ba

在相同的设置下进行HAS测量，方法是(1)自动去除用于产生高谐波的Ne气体和Zr滤波器，(2)自动将双镜模块中的内镜替换为具有相同焦距的ni涂层(扩展数据图)。gydF4y2Ba1 bgydF4y2Ba)和(3)用电接地的钨纳米尖代替划纹气体喷嘴。上述设置修改在几分之一分钟内执行，并保证所有相关测量的相同条件。在扩展数据图中设置的HAS配置中。gydF4y2Ba1 bgydF4y2Ba，镀镍内外反射镜将光脉冲在空间上分为泵浦(内镜束)和门(外镜束)脉冲。分别从内部和外部反射镜反射的脉冲之间的延迟由精确过渡级引入(参见扩展数据图中的插图)。gydF4y2Ba1 bgydF4y2Ba)．在驱动场强度低于临界强度的情况下，进行了HAS测量以及电子能谱和产率的强度缩放测量，在临界强度下，纳米尖端会发生不可逆的光学损伤。在强度尺度测量中，通过观察电子截止能量的突然和不可逆下降，实验确定了强度的上限。gydF4y2Ba

光场发射中绝对电子产率的测量gydF4y2Ba

为了测量在我们的装置中产生的每个脉冲的总电子计数，在纳米尖端上方约2毫米处引入了一个薄电极(尺寸约5毫米× 5毫米)(扩展数据图。gydF4y2Ba2gydF4y2Ba)．这种结构允许在固体角度上检测释放的电子gydF4y2BaΩgydF4y2Ba> π立体体。在驱动激光重复频率的参考频率(约3 KHz)下，用锁相放大器测量薄板上的感应电压。电流通过感应电压除以系统阻抗(10 MΩ)来计算。每个脉冲的总电子计数依次通过电流除以激光的重复频率和电子电荷得到。gydF4y2Ba

样本鲁棒性和测量稳定性研究gydF4y2Ba

钨纳米尖暴露在强度高达gydF4y2Ba我gydF4y2Ba≈45 TW cmgydF4y2Ba^{−2gydF4y2Ba}没有发现任何损坏。图中所示的强度-截止能量研究证实了这一点。gydF4y2Ba1 bgydF4y2Ba，并记录了相同的曲线。当达到临界强度时gydF4y2Ba我gydF4y2Ba≈45 TW cmgydF4y2Ba^{−2gydF4y2Ba}，尖端被损坏，截止能量不可逆地下降到更低的值，没有恢复的可能性，除非安装一个新的尖端。gydF4y2Ba

为了探索系统的短期和长期稳定性，我们在相同的条件下记录了电子能谱作为时间的函数，并且强度通常高于HAS测量中使用的强度。数据见扩展数据图。gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba建议一个极好的稳定性的截止能量和电子产率，这意味着纳米尖端的结构鲁棒性的时间尺度上的典型测量(几分钟)以及超过几个小时。gydF4y2Ba

光场发射的一维半经典模拟gydF4y2Ba

由Fowler-Nordheim公式可以近似地得到钨纳米尖端随时间变化的电离概率gydF4y2Ba^{5gydF4y2Ba，gydF4y2Ba17gydF4y2Ba，gydF4y2Ba49gydF4y2Ba，gydF4y2Ba50gydF4y2Ba}：gydF4y2Ba

在这gydF4y2BaEgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)为驱动脉冲的电场波形，gydF4y2BaϕgydF4y2Ba金属的功函数是和吗gydF4y2Ba米gydF4y2Ba，gydF4y2BaħgydF4y2Ba而且gydF4y2BaegydF4y2Ba分别为电子质量、简化普朗克常数和电子电荷。我们利用单电子极限下的经典运动方程计算了电子的运动轨迹gydF4y2Ba^{7gydF4y2Ba，gydF4y2Ba8gydF4y2Ba，gydF4y2Ba11gydF4y2Ba，gydF4y2Ba17gydF4y2Ba，gydF4y2Ba36gydF4y2Ba}：gydF4y2Ba

在这里gydF4y2Ba我gydF4y2Ba每个单独轨迹的指数和gydF4y2BafgydF4y2Ba_0gydF4y2Ba是场增强因子。在脉冲结束时，电子能谱通过所有轨迹能量的谱分仓来评估，这些能量由它们诞生时的电离率加权而来。gydF4y2Ba

对于这里描述的实验，我们模拟了钨的电子能谱(gydF4y2BaϕgydF4y2Ba= 4.53 eV)与驱动脉冲峰值场强的关系(扩展数据图。gydF4y2Ba4gydF4y2Ba)．驱动场(扩展数据图中的红色曲线)。gydF4y2Ba4gydF4y2Ba)在我们的模拟中使用的是由EUV阿秒条纹装置测量的gydF4y2Ba^{35gydF4y2Ba，gydF4y2Ba48gydF4y2Ba}集成到我们的仪器中。场增强因子为gydF4y2BafgydF4y2Ba_0gydF4y2Ba= 3.46在这些模拟中使用的是实验推导的，如正文所述。在我们的强度范围内的电子颤振长度(在最高强度约41 TW cm时，最长长度约为1.7 nm)gydF4y2Ba^{−2gydF4y2Ba})比近场的衰减长度(约30 nm)短得多。因此，释放的电子经历一个几乎均匀的近场，因此淬火效应gydF4y2Ba^17gydF4y2Ba由于近场衰减可以忽略不计。gydF4y2Ba

与图中的数据一致。gydF4y2Ba1 cgydF4y2Ba时，模拟电子能谱显示出两个清晰可辨的能量截止线(扩展数据图中的红色和蓝色虚线)。gydF4y2Ba4 bgydF4y2Ba)与后向散射相关联(扩展数据图中的紫色线)。gydF4y2Ba4gydF4y2Ba)和直线(扩展数据图中的绿线)。gydF4y2Ba4gydF4y2Ba)电子。高(gydF4y2Ba\ ({} _ {{\ rm {W}}, {\ rm{高}}}^ {({\ rm {th}})} = {E {rm \ d {}}} _ {{\ rm {c}}} / {{rm \ d {}} U} _ {{rm \ p {}}} = 130.3 \)gydF4y2Ba)和低(gydF4y2Ba\ ({} _ {{\ rm {W}}, {\ rm{低}}}^ {}({\ rm {th}}) = 26.1 \)gydF4y2Ba)的截止能量与我们的测量结果很吻合(图。gydF4y2Ba1 cgydF4y2Ba)．该理论显示了在能量低于直接电子时进一步的发射截止。因为它们相对较弱，它们不会在光电子能谱中留下任何直接的特征。然而，这些贡献在HAS光谱图中可见，如图所示。gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba．gydF4y2Ba

场增强的FDTD模拟gydF4y2Ba

为了从理论上估计钨纳米尖端附近的近场增强，我们利用三维时域有限差分(FDTD)模拟数值求解麦克斯韦方程组。纳米尖端的建模如图扩展数据图所示。gydF4y2Ba5gydF4y2Ba作为一个半径为35纳米的球体，它平滑地过渡到一个开口角(单面)为15°的锥，并考虑了钨的光学特性gydF4y2Ba^51gydF4y2Ba．模拟结果预测，在靠近表面的尖端处，场增强因子峰值约为3.8。作为比较，增强在各自的钨纳米球(即，不包括锥)的空间分布显示在扩展数据图。gydF4y2Ba5 bgydF4y2Ba，峰值增强因子略低，约为2.7。gydF4y2Ba

三维半经典轨迹模拟，包括电荷相互作用gydF4y2Ba

为了检验电荷相互作用是否实质上影响所考虑参数的电子发射动力学，我们使用米平均场-蒙特卡洛(MgydF4y2Ba^3.gydF4y2BaC)模型gydF4y2Ba^52gydF4y2Ba．后者已被广泛用于介电纳米球强场电离的研究gydF4y2Ba^{53gydF4y2Ba，gydF4y2Ba54gydF4y2Ba，gydF4y2Ba55gydF4y2Ba}最近也被用于描述金属纳米尖端gydF4y2Ba^56gydF4y2Ba．简而言之，我们将纳米尖端模拟为具有相应半径的球体的一半。由于入射脉冲(通过麦克斯韦方程的Mie解计算)和由于电荷相互作用(通过高阶多极展开计算)的额外非线性贡献，近场被计算为合并的线性极化场。后者包括发射电子之间的库仑相互作用以及它们的像电荷(即由自由电子引起的额外球体极化)。光电子轨迹是由球表面电离事件的蒙特卡罗采样产生的，在那里我们通过积分通过局域近场提供的势垒来评估WKB近似内的隧穿概率。轨迹通过经典运动方程的积分在近场传播，并通过电子在材料内移动的各自散射截面计算电子-原子碰撞。为了模拟钨尖端(≈3.8)与球形(≈2.7)相比稍高的线性响应近场增强峰值，请参见扩展数据图。gydF4y2Ba5gydF4y2Ba时，我们将入射激光强度调整为1.4倍。执行的MgydF4y2Ba^3.gydF4y2BaC模拟预测的发射电子比实验少三倍，我们将其归因于来自纳米尖端柄的慢电子的贡献。通过对纳米尖端和半球预测的总电子产率的比较，通过对各自表面积和脉冲持续时间的局部电离率的积分获得，证实了这一点。然而，球体极点和尖端的电荷密度具有可比性，可以在简化的模拟模型中检验电荷相互作用的影响。扩展数据图。gydF4y2Ba6gydF4y2Ba比较多电子能谱模拟(实心曲线)和不模拟(虚线曲线)，考虑单个电子之间的电荷相互作用，以及驱动场的峰值强度(和相应的电子产率)的四个代表设置，如图所示。电荷相互作用的存在主要表现为直接电子产率的显著下降(<50 eV)，这与早期的工作一致gydF4y2Ba^{52gydF4y2Ba，gydF4y2Ba57gydF4y2Ba}-可以归因于这些电子部分被困在尖端附近。由捕获低能电子产生的准静态电场反过来影响再碰撞电子的动力学，并导致终端电子能量截止的增加gydF4y2Ba^{52gydF4y2Ba，gydF4y2Ba57gydF4y2Ba}．对于最高的强度和相应的电子产率，这种变化在能量上约为8%。gydF4y2Ba

虽然在我们的实验中无法识别这种效应的透明表现，但使用HAS来理解电荷相互作用对阿秒电子脉冲表征的潜在影响是有用的。为此，我们将我们的分析扩展到强度脉冲(约31 TW cm)的时域gydF4y2Ba^{−2gydF4y2Ba})和电子产率(每脉冲约600个电子)，模拟我们HAS测量中的实验条件。gydF4y2Ba

扩展数据图。gydF4y2Ba6 bgydF4y2Ba显示了在没有(上)和有(下)电荷相互作用的情况下，电子系综的回忆能量分布与释放时间的关系。瞬时释放能量通过取时间分辨谱(黑色虚线和实心曲线)的第一动量和通过瞬时能量的时间积分得到时间相位(蓝色虚线和实心曲线)来评估。它们的对比，如图扩展数据图所示。gydF4y2Ba6 bgydF4y2Ba，表明边际差异，因此，对应的可忽略不计的影响，对时间的电子脉冲在回忆的时候。gydF4y2Ba

当时域分析扩展到重新碰撞电子的终端能量随释放时间的变化时，空间-电荷相互作用表现为终端能量均匀上升约8%，但不影响终端电子波包的时间相位(扩展数据图。gydF4y2Ba6摄氏度gydF4y2Ba)．gydF4y2Ba

为了研究这种能量转移如何在回忆的情况下潜在地影响电子脉冲的检索，我们将模拟相位效应应用于我们的实验数据(见“HAS重建方法学”一节)，并再次评估重新碰撞阿秒电子脉冲的光谱和时间特性。与空间-电荷相互作用相关的关键观测包括重新碰撞的电子的中心能量的微弱的、均匀的偏移几个电子伏(扩展数据图)。gydF4y2Ba6 dgydF4y2Ba)和电子脉冲的时间剖面的微妙变化(扩展数据图。gydF4y2Ba6 egydF4y2Ba)，导致其在全宽处半最大时的持续长度约为4-as，这在实验重建的误差范围内(约为5 as)。gydF4y2Ba

HAS的数学公式gydF4y2Ba

该系统的主要目标是获取阿秒电子脉冲波包的时间结构gydF4y2BaψgydF4y2Ba_rgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)在回忆起它在母体表面的那一刻。由于该波函数不能直接获得，因此有必要将其与实验中直接测量的其他量(如终端光谱强度)联系起来gydF4y2Ba\(我(p) ={\左| {\ widetilde {\ psi}} _ {{\ rm {t}}} (p) \ |} ^ {2} \)gydF4y2Ba在探测器上)或可以从实验数据中重建。gydF4y2Ba

强场电子发射的描述gydF4y2Ba

考虑一个电子从一个强泵浦场释放并被推回到一个表面gydF4y2BaEgydF4y2Ba_pgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)，其重碰撞波包gydF4y2BaψgydF4y2Ba_rgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)可与其末端光谱振幅相关联gydF4y2Ba\ ({\ widetilde {\ psi}} _ {{\ rm {t}}} (p) \)gydF4y2Ba在与驱动脉冲交互结束时。随时间变化的回忆波包gydF4y2BaψgydF4y2Ba_rgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)用其傅里叶表示法表示gydF4y2Ba\ ({\ widetilde {\ psi}} _ {{\ rm {r}}} (p) = {\ int} _ {- \ infty} ^ {\ infty} {\ psi} _ {{\ rm {r}}} ({t} _ {{\ rm {r}}}) \ exp (rm{我}}{\ \压裂{{p} ^ {2}} {2} {t} _ {{\ rm {r}}}] {rm \ d {}} {t} _ {{\ rm {r}}} \)gydF4y2Ba并且，在回忆之后，光谱振幅转换为终端形式gydF4y2Ba^{38gydF4y2Ba，gydF4y2Ba39gydF4y2Ba，gydF4y2Ba40gydF4y2Ba，gydF4y2Ba58gydF4y2Ba}(以原子为单位):gydF4y2Ba

在这里gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba沃尔科夫相位是否仅由矢量势传递给电子波包gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_pgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)的泵脉冲在回忆在一个实例gydF4y2BatgydF4y2Ba_rgydF4y2Ba，此时沃尔科夫相的一般形式由一个时间实例积累而来gydF4y2BatgydF4y2Ba_1gydF4y2Ba到后面的实例gydF4y2BatgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba通过一个有矢量势的电场gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)表示为gydF4y2Ba^59gydF4y2Ba：gydF4y2Ba

注意公式(gydF4y2Ba6gydF4y2Ba)排除了自由空间传播，也就是说，它在没有场的情况下消失，而方程(gydF4y2Ba5gydF4y2Ba)反映了表面的动量依赖波函数，包括仅由泵浦场积累的相位。gydF4y2Ba

强场发射的早期半经典理论gydF4y2Ba^{39gydF4y2Ba，gydF4y2Ba40gydF4y2Ba，gydF4y2Ba58gydF4y2Ba}在原子中提出了重新碰撞的波包gydF4y2BaψgydF4y2Ba_rgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)可以用对电离实例积分表示gydF4y2BatgydF4y2Ba在回忆以前gydF4y2BatgydF4y2Ba_rgydF4y2Ba超过规范动量gydF4y2BapgydF4y2Ba的电离振幅，由偶极跃迁决定gydF4y2BaEgydF4y2Ba_pgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba”)gydF4y2BadgydF4y2Ba（gydF4y2BapgydF4y2Ba”gydF4y2Ba+gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_pgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)，则散射振幅通常描述为gydF4y2BaggydF4y2Ba（gydF4y2BapgydF4y2Ba”gydF4y2Ba+gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_pgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba_rgydF4y2Ba)和电子积累的沃尔科夫相gydF4y2BatgydF4y2Ba”gydF4y2BatgydF4y2Ba_rgydF4y2Ba为:gydF4y2Ba

在这里gydF4y2BadgydF4y2Ba而且gydF4y2BaggydF4y2Ba分别为偶极子和散射矩阵元素，如参考文献所定义。gydF4y2Ba^{39gydF4y2Ba，gydF4y2Ba40gydF4y2Ba，gydF4y2Ba58gydF4y2Ba}，和egydF4y2Ba^{我gydF4y2BaϕtgydF4y2Ba}反映了在电离前束缚态的时间演化过程中获得的额外相。在我们的HAS实验设置中，的Keldysh参数gydF4y2BaγgydF4y2Ba≈0.38表示掘进状态gydF4y2Ba^60gydF4y2Ba，这三个过程(电离、传播和后向散射)可以独立处理，无需对Volkov相进行非绝热修正，gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba(参考文献。gydF4y2Ba^{61gydF4y2Ba，gydF4y2Ba62gydF4y2Ba})．gydF4y2Ba

外加弱门场下电子波包的描述gydF4y2Ba

方程(gydF4y2Ba5gydF4y2Ba)意味着获取gydF4y2BaψgydF4y2Ba_rgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)，如果gydF4y2Ba\ ({\ widetilde {\ psi}} _ {{\ rm {t}}} (p) \)gydF4y2Ba而且gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_pgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)是已知的。因此，我们的目标是描述如何通过驱动脉冲(门脉冲)的弱副本来使用光场发射的相位门控过程来访问这些量。现在我们检查添加门脉冲对方程中所描述的电子动力学的影响(gydF4y2Ba5gydF4y2Ba) - (gydF4y2Ba7gydF4y2Ba)．我们用一个场来定义门脉冲gydF4y2BaEgydF4y2Ba_ggydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba+gydF4y2BaτgydF4y2Ba)及其向量势gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_ggydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba+gydF4y2BaτgydF4y2Ba)，其中gydF4y2BaτgydF4y2Ba是上面描述的泵和门脉冲之间的延迟。将泵场及其矢量势替换为泵和门脉冲的叠加方程(gydF4y2Ba5gydF4y2Ba) - (gydF4y2Ba7gydF4y2Ba),gydF4y2BaEgydF4y2Ba_pgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)→gydF4y2BaEgydF4y2Ba_pgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba) +gydF4y2BaEgydF4y2Ba_ggydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba+gydF4y2BaτgydF4y2Ba),gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_pgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)→gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_pgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba) +gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_ggydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba+gydF4y2BaτgydF4y2Ba)，受栅极扰动的终端谱幅可改写为:gydF4y2Ba

在这gydF4y2Ba\ ({\ psi} _ {{\ rm {r}}} ^ {({\ rm {g}})} ({t} _ {{\ rm {r}}}, \τ)\)gydF4y2Ba表示被额外栅极脉冲扰动的再碰撞电子波包，用上标(g)标记，以与无栅极脉冲相区别gydF4y2BaψgydF4y2Ba_rgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)(见式(gydF4y2Ba7gydF4y2Ba））．因为无门量gydF4y2BaψgydF4y2Ba_rgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)在这个讨论中很有趣，这一部分的主题是如何表达gydF4y2Ba\({\ widdetilde {\psi}}_{{\rm{t}}}(p，\tau)\)gydF4y2Ba在这方面gydF4y2BaψgydF4y2Ba_rgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)，由栅极引入相位项。gydF4y2Ba

首先我们研究了受扰动的重碰撞电子波包gydF4y2Ba\ ({\ psi} _ {{\ rm {r}}} ^ {({\ rm {g}})} ({t} _ {{\ rm {r}}}, \τ)\)gydF4y2Ba在公式中(gydF4y2Ba8gydF4y2Ba)，以及如何将其与无栅电子波包连接gydF4y2BaψgydF4y2Ba_rgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)．如果门场足够弱，gydF4y2Ba\ \(η={\左|{一}_ {{\ rm {g}}} (t) \ |} ^{2} /{\左|{一}_ {{rm \ p {}}} (t) \ |} ^{2} \我1 \)gydF4y2Ba时，偶极跃迁和散射振幅可以认为是不变的，即:gydF4y2Ba\(左\ [{E} _ {{rm \ p {}}} (t) + {E} _ {{\ rm {g}}} (t + \τ)\]d (p +{一}_ {{rm \ p {}}} (t) \ + \)gydF4y2Ba\ ({} _ {{\ rm {g}}} (t + \τ))\大约{E} _ {{rm \ p {}}} (t) g (p +{一}_ {{rm \ p {}}} (t)) \)gydF4y2Ba而且gydF4y2Ba\ (g (p +{一}_ {{rm \ p {}}} (t) +{一}_ {{\ rm {g}}} (t + \τ))\大约g (p +{一}_ {{rm \ p {}}} (t)) \)gydF4y2Ba在再碰撞电子波包的表达式中(方程(gydF4y2Ba7gydF4y2Ba））．在这种情况下，栅极只修改电离和再回忆之间波包上的相位:gydF4y2Ba

鉴于这些考虑，相位的变化(见式(gydF4y2Ba6gydF4y2Ba))可表示为:gydF4y2Ba

这里是的平方项gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_ggydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba+gydF4y2BaτgydF4y2Ba)被忽略，因为它的贡献与其他项相比可以忽略不计。方程(gydF4y2Ba10gydF4y2Ba)意味着门场引入了一个额外的相gydF4y2Ba\ \(δS (p +{一}_ {{rm \ p {}}} (t) {t} _ {2}, {t} _{1} \,,{一}_ {{\ rm {g}}} (t + \τ))\)gydF4y2Ba到无门的箱子。因此，式(gydF4y2Ba9gydF4y2Ba)可重写为:gydF4y2Ba

注意，如果最后一个相位项egydF4y2Ba^{−我ΔgydF4y2Ba年代gydF4y2Ba}，则表达式与式(gydF4y2Ba7gydF4y2Ba)，从而得到无栅回忆波函数gydF4y2BaψgydF4y2Ba_rgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba_rgydF4y2Ba)．因此，去掉e显然是很方便的gydF4y2Ba^{−我ΔgydF4y2Ba年代gydF4y2Ba}从积分项，因为这将能够表示重新碰撞的电子波包gydF4y2Ba\ ({\ psi} _ {{\ rm {r}}} ^ {({\ rm {g}})} ({t} _ {{\ rm {r}}}, \τ)\)gydF4y2Ba在公式中(gydF4y2Ba8gydF4y2Ba)通过镇静的对方gydF4y2BaψgydF4y2Ba_rgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba_rgydF4y2Ba)和一个额外的相位。为了进一步推进这个想法，我们考虑两种近似。gydF4y2Ba

首先，根据著名的鞍点近似，对规范动量积分的主要贡献gydF4y2BapgydF4y2Ba'由动能提供gydF4y2BapgydF4y2Ba' +gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_pgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)等于动能gydF4y2BapgydF4y2Ba_rgydF4y2Ba在表面重新碰撞的电子。因此，Δ中的动能项gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba可以近似为gydF4y2Ba\ \(δS (p {} ^ {{\ '}} {+} _ {{rm \ p {}}} (t) {t} _ {{\ rm {r}}}, {t} ^ {{\ '}} {\ rm{;}}{一}_ {{\ rm {g}}} (t + \τ))\大约\δS (p {} _ {{\ rm {r}}}, {t} _ {{\ rm {r}}}, {t} ^ {{\ '}} {\ rm{;}}{一}_ {{\ rm {g}}} (t + \τ))\)gydF4y2Ba．gydF4y2Ba

第二，因为额外相位e的指数项gydF4y2Ba^{−我ΔgydF4y2Ba年代gydF4y2Ba}振荡比e慢吗gydF4y2Ba^{−我gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba}在积分结束的时候gydF4y2BatgydF4y2Ba方程(gydF4y2Ba11gydF4y2Ba)，额外的阶段ΔgydF4y2Ba年代gydF4y2Ba可以用时间平均值来近似吗gydF4y2Ba\(\眉题{\δS} \)gydF4y2Ba在时间窗口内ΔgydF4y2BatgydF4y2Ba：gydF4y2Ba

由于我们的主要目标是重建构成光谱截止的阿秒电子波包，我们选择ΔgydF4y2BatgydF4y2Ba作为电离和重现经典后向散射轨迹之间的时间间隔，导致最高的最终动能。求平均相位gydF4y2Ba\(\眉题{\δS} \)gydF4y2Ba从而简化方程的解析形式(gydF4y2Ba12gydF4y2Ba),ΔgydF4y2Ba年代gydF4y2Ba可以表示为:gydF4y2Ba

通过插入方程(gydF4y2Ba13gydF4y2Ba)代入方程(gydF4y2Ba12gydF4y2Ba)表示有效(平均)相位变化gydF4y2Ba\(\上划线,{\δS} \ \)gydF4y2Ba现在可以计算:gydF4y2Ba

在这gydF4y2Ba酒吧\({\{一}}_ {{\ rm {g}}} ^ {} ({\ rm {b}}) (t) \)gydF4y2Ba定义为:gydF4y2Ba

使用上述近似现在可以将额外的相位项从方程(gydF4y2Ba11gydF4y2Ba)和，考虑到标志翻转gydF4y2Ba\(\overline{\Delta S}\to -\overline{\Delta S}\)gydF4y2Ba在后向散射情况下，摄动再碰撞电子波包可以用无栅波包和额外的平均相位项来表示gydF4y2Ba\ ({\ psi} _ {{\ rm {r}}} ^ {({\ rm {g}})} ({t} _ {{\ rm {r}}}, \τ)\大约{\ psi} _ {{\ rm {r}}} ({t} _ {{\ rm {r}}}) {{\ rm {e}}} ^ {{\ rm{我}}\眉题{\δS}} \)gydF4y2Ba在公式中(gydF4y2Ba8gydF4y2Ba)．gydF4y2Ba

现在我们继续讨论在泵浦场和门场存在的情况下，如何在相互作用结束时描述电子波包(方程(gydF4y2Ba8gydF4y2Ba））．取方程的结果(gydF4y2Ba11gydF4y2Ba) - (gydF4y2Ba14gydF4y2Ba)和恢复gydF4y2BapgydF4y2Ba_rgydF4y2Ba有了动能gydF4y2BapgydF4y2Ba+gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_pgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)，方程(gydF4y2Ba8gydF4y2Ba)可重写为:gydF4y2Ba

因为积分范围是gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba和ΔgydF4y2Ba年代gydF4y2Ba均相同(从gydF4y2BatgydF4y2Ba_rgydF4y2Ba到∞时，两个相位可以合并为一个方程(gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba' =gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba+ΔgydF4y2Ba年代gydF4y2Ba)，gydF4y2Ba

在这gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_有gydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)以下称为有效的HAS矢量势，为:gydF4y2Ba

有效HAS矢量势的表达式与从电离到探测过程中的经典动量积累相一致，gydF4y2Ba(\δp = - \ \ {\ rm {e}} \离开[2 ({t} _ {{\ rm {r}}})——({t} _ {{\ rm {r}}} -δt) \ \对]\)gydF4y2Ba，在散射条件下，gydF4y2Ba\ ({\ int} _ {{t} _ {{\ rm {r}}} - \δt} ^ {{t} _ {{\ rm {r}}}}{一}_ {{\ rm {g}}} (t) {rm \ d {}} t = \δt{一}_ {{\ rm {g}}} ({t} _ {{\ rm {r}}} -δt) \ \)gydF4y2Ba(参考文献。gydF4y2Ba^{11gydF4y2Ba，gydF4y2Ba36gydF4y2Ba，gydF4y2Ba63gydF4y2Ba})．使用方程式(gydF4y2Ba17gydF4y2Ba)，末端电子振幅gydF4y2Ba\({\ widdetilde {\psi}}_{{\rm{t}}}(p，\tau)\)gydF4y2Ba可以表示为:gydF4y2Ba

方程(gydF4y2Ba19gydF4y2Ba)表明栅极对电子波包的终端动量也有贡献gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_有gydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba_rgydF4y2Ba+gydF4y2BaτgydF4y2Ba)，这取决于时间延迟gydF4y2BaτgydF4y2Ba．如式所示(gydF4y2Ba5gydF4y2Ba)，即动量贡献gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_pgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)已包含在无栅极末端电子能谱振幅中gydF4y2Ba\ ({\ widetilde {\ psi}} _ {{\ rm {t}}} (p) \)gydF4y2Ba，其强度在实验中可以直接获得。因此，用公式(gydF4y2Ba19gydF4y2Ba的终结形式gydF4y2Ba\ ({\ widetilde {\ psi}} _ {{\ rm {t}}} (p) \)。gydF4y2Ba我们将相位分解到方程(gydF4y2Ba19gydF4y2Ba)通过gydF4y2Ba\ (S (p {t} _ {2}, {t} _{1} \,,{一}_ {{rm \ p {}}} (t) +{一}_ {{\ rm {g}}} (t + \τ))\大约S (p {t} _ {2}, {t} _{1} \,,{一}_ {{rm \ p {}}} (t)) + \δS (p +{一}_ {{rm \ p {}}} (t) {t} _ {2}, {t} _{1} \,,{一}_ {{\ rm{已经}}}(t + \τ))\)gydF4y2Ba重写方程(gydF4y2Ba19gydF4y2Ba):gydF4y2Ba

类比于方程(gydF4y2Ba11gydF4y2Ba)，如果egydF4y2Ba^{−我ΔgydF4y2Ba年代gydF4y2Ba}项消失时，上式与式(gydF4y2Ba5gydF4y2Ba)，连接重新碰撞的电子波包gydF4y2BaψgydF4y2Ba_rgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)到末端光谱振幅gydF4y2Ba\ ({\ widetilde {\ psi}} _ {{\ rm {t}}} (p) \)gydF4y2Ba．这里，类似于回忆波包的傅里叶表示，我们将终端电子波包的傅里叶对定义为:gydF4y2Ba

注意，终端电子波包gydF4y2BaψgydF4y2Ba_tgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)是一个辅助电子波包，它包含重新碰撞电子波包的时间结构信息gydF4y2BaψgydF4y2Ba_rgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)在回忆面上，动量由Volkov传播与指数平移gydF4y2Ba\(左\ exp \ [- rm{我}}{\ S (p \ infty {t} _ {{\ rm {r}}} {\ rm{;}}{一}_ {{rm \ p {}}} (t)) \右]\)gydF4y2Ba(见公式(gydF4y2Ba1gydF4y2Ba)及(gydF4y2Ba5gydF4y2Ba))，但没有从空间传播到检测的相位。使用终端电子波包gydF4y2BaψgydF4y2Ba_tgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)(方程(gydF4y2Ba21gydF4y2Ba)，末端电子能谱振幅(式(gydF4y2Ba20.gydF4y2Ba)可进一步简化为:gydF4y2Ba

在回忆的时间窗口内，矢量势的变化较弱。HAS谱图方程如下:gydF4y2Ba

方程(gydF4y2Ba23gydF4y2Ba)描述了一个谱图，其重建允许访问最终的电子波包gydF4y2BaψgydF4y2Ba_tgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)，并相应地，gydF4y2Ba\ ({\ widetilde {\ psi}} _ {{\ rm {t}}} (p) \)gydF4y2Ba还有gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_有gydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)．gydF4y2Ba

有效的HAS矢量势gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_有gydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba）gydF4y2Ba

入射门向量势之间的显式关系gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_ggydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)和有效HAS矢量势gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_有gydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)可以在傅里叶域中得到最好的理解。利用傅里叶展开，gydF4y2Ba\ ({} _ {{\ rm {g}}} (t) = {\ int} _ {- {\ rm {\ infty}}} ^ {{\ rm {\ infty}}} {rm \ d{}} \ω{\ widetilde{一}}_ {{\ rm {g}}}(\ω){{\ rm {e}}} ^ {{\ rm{我}}\ωt} \)gydF4y2Ba，有效HAS向量势可表示为:gydF4y2Ba

其中新引入了乘数gydF4y2Baω\ (\ widetilde {g} (\) \)gydF4y2Ba定义为:gydF4y2Ba

如式(gydF4y2Ba24gydF4y2Ba)表示有效HAS矢量势的傅里叶分量gydF4y2Ba\ ({\ widetilde{一}}_ {{\ rm{已经}}}ω(\ \)gydF4y2Ba与入射门矢量势有关吗gydF4y2Ba\ ({\ widetilde{一}}_ {{\ rm {g}}}ω(\ \)gydF4y2Ba乘以gydF4y2Baω\ (\ widetilde {g} (\) \)gydF4y2Ba

栅极倍增器gydF4y2Baω\ (\ widetilde {g} (\) \)gydF4y2Ba独立于gydF4y2Ba\ ({\ widetilde{一}}_ {{\ rm {g}}}ω(\ \)gydF4y2Ba．这使得完整的特征化成为可能gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_ggydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_有gydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)印在HAS光谱图中。gydF4y2Ba

为了更好地可视化的概念gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_有gydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)，为了验证上述推导中使用的假设的有效性，使用单周期脉冲对HAS谱图进行了半经典模拟。用HAS谱图计算的光电子能谱截止能量变化与有效HAS矢量势进行了比较gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_有gydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)计算公式(gydF4y2Ba24gydF4y2Ba扩展数据图gydF4y2Ba7gydF4y2Ba)．乘数gydF4y2Baω\ (\ widetilde {g} (\) \)gydF4y2Ba取决于偏移时间ΔgydF4y2BatgydF4y2Ba在电离和最高能量电子的后向散射事件之间。在建立好的回忆模型的基础上，得到0.685倍的中心偏移周期gydF4y2Ba^{64gydF4y2Ba，gydF4y2Ba65gydF4y2Ba}(中央时期gydF4y2BaE(\ \(ω)/ \离开了。{\ω}^ {2}\)\)gydF4y2Ba)，相当于约0.85gydF4y2BaTgydF4y2Ba_lgydF4y2Ba，用于ΔgydF4y2BatgydF4y2Ba评估gydF4y2Baω\ (\ widetilde {g} (\) \)gydF4y2Ba．在这里gydF4y2BaTgydF4y2Ba_lgydF4y2Ba为激光脉冲的质心周期。扩展数据图。gydF4y2Ba7罪犯gydF4y2Ba表明，在HAS谱图中的截止能量变化密切相关gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_有gydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)(黑色曲线)，由未经修改的入射脉冲矢量势(红色虚线曲线)计算，而不考虑载波包络相位。gydF4y2Ba

向量势的检索gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_ggydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)来自HAS谱图gydF4y2Ba

由上述讨论可知，通过跟踪HAS谱图中截止能量的变化，我们可以得到gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_有gydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)(扩展数据图中的红色曲线。gydF4y2Ba8 a、bgydF4y2Ba)．因此，利用有效HAS矢量势的傅里叶分量，可以对入射门的矢量势进行表征:gydF4y2Ba\ ({\ widetilde{一}}_ {{\ rm {g}}}(\ω)= {\ widetilde {g}} ^{1}(\ω){\ widetilde{一}}_ {{\ rm{已经}}}ω(\ \)gydF4y2Ba(扩展数据图。gydF4y2Ba8 c, dgydF4y2Ba)．得到的入射向量势gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba_ggydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)在扩展数据图中以蓝色表示。gydF4y2Ba8 bgydF4y2Ba．gydF4y2Ba

在HAS谱图中绝对零延迟的识别gydF4y2Ba

在HAS谱图中，可以用各种方法来识别泵浦脉冲和栅极脉冲之间的零延迟。在这里，我们选择了一种方法，可以直接从HAS谱图中推导出绝对延迟。即使泵浦脉冲和栅极脉冲强度之间的差异超过两个数量级，谱图的谱幅仍然存在可识别的调制(大约5-10%)。在HAS谱图中，可以通过每个延迟点的光谱积分来评估总光电子产率的变化(扩展数据图)。gydF4y2Ba8 egydF4y2Ba)．绝对零延迟点是产量变化最大的延迟点(扩展数据图中的垂直虚线)。gydF4y2Ba8 egydF4y2Ba)．gydF4y2Ba

通过EUV阿秒裸奔对标HASgydF4y2Ba

EUV阿秒条纹可获得脉冲的详细场波形gydF4y2Ba^{33gydF4y2Ba，gydF4y2Ba34gydF4y2Ba，gydF4y2Ba35gydF4y2Ba}．由于这种场表征技术集成在我们的实验设置中，它允许我们将HAS作为场表征方法进行基准测试。gydF4y2Ba

扩展数据图。gydF4y2Ba9 a、bgydF4y2Ba分别为HAS和EUV阿秒条纹测量结果。从HAS的截止分析中检索到的入射门脉冲的矢量势波形(扩展数据图中的红色曲线)。gydF4y2Ba9 cgydF4y2Ba)和EUV阿秒条纹(扩展数据图中的蓝色曲线)。gydF4y2Ba9 cgydF4y2Ba)显示出极好的一致性，通过相似度约0.95(参考文献。gydF4y2Ba^43gydF4y2Ba)，并支持门脉冲确实作为相位门的概念。gydF4y2Ba

栅极脉冲为相位栅极gydF4y2Ba

由方程(gydF4y2Ba2gydF4y2Ba)及(gydF4y2Ba23gydF4y2Ba)假设泵场的弱副本在泵释放的电子上充当了一个近乎纯的相位门。换句话说，它可以改变泵浦场释放电子的动量，但对电子电离过程影响不大。然而，除非电离非线性被很好地理解(例如，在原子中)，为了获得足够纯的相门，泵浦脉冲和门脉脉冲之间所需比率的理论估计需要实验验证。gydF4y2Ba

为了确定满足上述条件的安全极限，我们在不同的门强度下进行了HAS测量，并将从HAS提取的矢量电位波形与EUV阿秒条纹特征的矢量电位波形进行了比较。如图扩展数据图所示。gydF4y2Ba10 a, bgydF4y2Ba时，两种技术的矢量势波形在较低的栅泵强度比(gydF4y2BaηgydF4y2Ba< 10gydF4y2Ba^{−2gydF4y2Ba})．在更高的强度比下，我们观察到两种方法重建波形之间的差异逐渐增加(扩展数据图)。gydF4y2Ba10 c, dgydF4y2Ba)，表明栅极脉冲不再是弱扰动。这些测量表明，对于所研究的系统，HAS测量需要一个强度约为10的栅极脉冲gydF4y2Ba^{−2gydF4y2Ba}低于泵的强度。gydF4y2Ba

HAS重建方法gydF4y2Ba

在HAS谱图重建的第一阶段，末端电子波包gydF4y2BaψgydF4y2Ba_tgydF4y2Ba（gydF4y2BatgydF4y2Ba)，作为其光谱强度gydF4y2Ba\({\左| {\ widetilde {\ psi}} _ {{\ rm {t}}} (p) \ |} ^ {2} \)gydF4y2Ba可直接获得无门光电子能谱。因此，重构问题简化为光谱相位的检索。gydF4y2Ba

在正文中，我们将感兴趣的光谱区域(AOI)从80到230 eV(扩展数据图。gydF4y2Ba11 a, bgydF4y2Ba)．对于这个感兴趣的区域，终端波包可以表示为:gydF4y2Ba

在这里gydF4y2BaφgydF4y2Ba（gydF4y2BaωgydF4y2Ba)为电子波包的谱相位，该电子波包被建模为高达六阶的多项式级数，gydF4y2Ba

在这gydF4y2BaDgydF4y2Ba_ngydF4y2Ba而且gydF4y2BaωgydF4y2Ba_cgydF4y2Ba是gydF4y2BangydF4y2Ba阶色散和中心频率。重建基于MATLAB编写的最小二乘算法，其目的是使实验之间的差异总体最小化(图2)。gydF4y2Ba4gydF4y2Ba和扩展数据图。gydF4y2Ba11个gydF4y2Ba)和重建谱图(图;gydF4y2Ba4 bgydF4y2Ba和扩展数据图。gydF4y2Ba11 bgydF4y2Ba)．为了进一步提高重建的保真度，我们还同时拟合差分图gydF4y2BaDgydF4y2Ba（gydF4y2BaEgydF4y2Ba,gydF4y2BaτgydF4y2Ba)的HAS谱图gydF4y2Ba我gydF4y2Ba（gydF4y2BaEgydF4y2Ba,gydF4y2BaτgydF4y2Ba)，其定义为:gydF4y2Ba

差分图是有用的，因为它可以消除沿延迟轴的未调制强度，并允许检索算法重建实验轨迹的精细细节(扩展数据图。gydF4y2Ba11汉英gydF4y2Ba)．作为相位的初始猜测，使用了零相位。末端电子波包的检索示于扩展数据图。gydF4y2Ba11 f, ggydF4y2Ba．gydF4y2Ba

在重建的下一阶段，再碰撞电子脉冲是本工作的关键量，通过反演的终端电子波包的逆沃尔科夫传播计算为:gydF4y2Ba

通过精确测量泵浦场波形及其相对于发射的时序，重构了沃尔科夫基。得到的再碰撞电子脉冲如图所示。gydF4y2Ba4gydF4y2Ba．gydF4y2Ba