摘要gydF4y2Ba
手性分子具有自旋选择性电荷发射，称为手性诱导自旋选择性gydF4y2Ba1gydF4y2Ba，gydF4y2Ba2gydF4y2Ba．尽管分子的组成成分是轻元素，但它们的自旋极化可以接近甚至超过典型的铁磁体。这种强大的能力可能会在手性自旋电子学中得到应用gydF4y2Ba2gydF4y2Ba字段。虽然自旋选择性的起源是难以捉摸的，但根据实验结果提出了两个微观现象:自旋-轨道相互作用的有效增强gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba手性由一对极性相反的自旋表示gydF4y2Ba4gydF4y2Ba，gydF4y2Ba5gydF4y2Ba．然而，这些假设仍有待证实。在这里，我们报告了在有机手性超导体中，通过在超导转变温度附近的磁阻测量，同时观察到这两种现象。通过在交流电流激发下绘制自旋极性的空间图，证明了一对相反极化的自旋。得到的自旋极化超过了Edelstein效应gydF4y2Ba6gydF4y2Ba，gydF4y2Ba7gydF4y2Ba，gydF4y2Ba8gydF4y2Ba，gydF4y2Ba9gydF4y2Ba，gydF4y2Ba10gydF4y2Ba提高了几个数量级，表明自旋-轨道相互作用得到了有效增强。我们的结果证明了手性分子自旋积累的固态类似物，并可能为它们的分子对应物的起源提供线索。此外，自旋电流来源的创新能力将为超导自旋电子学研究注入活力gydF4y2Ba11gydF4y2Ba．gydF4y2Ba
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确认gydF4y2Ba
我们感谢J. Ohe和H. Adachi的讨论。同时，也感谢设备开发中心和仪器中心(分子科学研究所)的技术支持。本研究由科学研究资助计划(a)(编号19H00891和21H04641)和(B)(编号17H03014, 20H01866和20H01863)资助，创新领域科学研究资助计划(编号:16H06505)，日本JSPS KAKENHI的转型研究领域资助(编号21H05439和22H05135)和挑战性研究(探索)资助(编号20K20903, 21K18884和22K18695);PRESTO“用于创新功能创造的拓扑材料科学”(授予no.;JPMJPR20L9)和ERATO '简并π-积分'(批准号:JPMJPR20L9)。JPMJER1301)来自日本JST;日本NINS前沿光子科学项目(批准号:01212005和01213003)和天体生物学中心项目(批准号:AB021004和AB031018);光学科学与技术研究基金;DAIKO基金会; and the Nanotechnology Platform Program (Molecule and Material Synthesis) from MEXT, Japan.
作者信息gydF4y2Ba
作者及隶属关系gydF4y2Ba
贡献gydF4y2Ba
G.K.设计了原型实验，并收集了初步数据。h.m.y重新设计了实验。R.N.在D.H.的帮助下制备了样品，并在H.M.Y.的帮助下使用t.s.y.n.提供的测量程序收集了磁电阻数据，T.N.收集并分析了CD成像数据。D.H.分析和可视化数据，除了CD图像。H.O.和h.m.y监督了这项研究。D.H.和h.m.y讨论了实验结果，并对实验进行了解释。D.H.在与h.m.y的讨论中撰写了手稿，所有作者都对手稿进行了评论。gydF4y2Ba
相应的作者gydF4y2Ba
道德声明gydF4y2Ba
相互竞争的利益gydF4y2Ba
作者声明没有利益竞争。gydF4y2Ba
同行评审gydF4y2Ba
同行评审信息gydF4y2Ba
自然gydF4y2Ba感谢Angelo Di Bernardo, Yossi Paltiel和其他匿名审稿人对这项工作的同行评审所做的贡献。gydF4y2Ba同行评审报告gydF4y2Ba是可用的。gydF4y2Ba
额外的信息gydF4y2Ba
出版商的注意gydF4y2Ba施普林格自然对出版的地图和机构从属关系中的管辖权主张保持中立。gydF4y2Ba
扩展的数据图形和表格gydF4y2Ba
扩展数据图1分子在导电平面的排列gydF4y2BaκgydF4y2Banc。gydF4y2Ba
BEDT-TTF分子形成二聚体，每个二聚体带一个形式电荷+gydF4y2BaegydF4y2Ba（gydF4y2BaegydF4y2Ba>0是基本电荷)。gydF4y2Ba
扩展数据图2在Au-capped Ni电极和gydF4y2BaκgydF4y2Banc。gydF4y2Ba
一个gydF4y2Ba，直流测量得到的电压-电流曲线。采用Keithley 2636源测量单元进行直流励磁和测量。无偏置的线性特性排除了直流电压信号是通过不对称的电流-电压关系产生的电荷整流。gydF4y2BabgydF4y2Ba，实验几何示意图。SMU表示源度量单位。gydF4y2Ba
扩展数据图3gydF4y2BaκgydF4y2Ba-NCS层压在PEN基板上(设备#1)。gydF4y2Ba
一个gydF4y2BaCD显微镜的实验几何示意图。gydF4y2BabgydF4y2Ba，用于传输测量的设备#1的显微图像。对每个白色方块反复进行CD显微镜检查。gydF4y2BacgydF4y2Ba，由小图像重建的CD图像，在室温下拍摄，远高于7.5 K的超导转变温度。CD信号用gydF4y2Ba\(({我}_ {L} -{我}_ {R}) /({我}_{10}+{我}_ {R0}), \ \ * 100 \)gydF4y2Ba,在那里gydF4y2Ba\({我}_ {L / R} \)gydF4y2Ba为透射左/右手圆偏振光的幅度。gydF4y2Ba\({我}_ {L0 / R0} \)gydF4y2Ba为仅通过PEN衬底传输的左/右手圆偏振光的参考幅度。我们没有考虑通过金属电极传输的圆偏振光的调制。因此，CD信号的幅度对于薄膜晶体是重要的gydF4y2BaκgydF4y2Ba-NCS，除了电极。CD显微镜直接探测了室温下的手性晶格结构，而不是自旋积累。CD信号的均匀标志证实了均匀的对映体过量的薄gydF4y2BaκgydF4y2Banc晶体。gydF4y2Ba
扩展数据图4退火对合金残余电阻的影响gydF4y2BaκgydF4y2Banc。gydF4y2Ba
(一个gydF4y2Ba，gydF4y2BabgydF4y2Ba)温度(gydF4y2BaTgydF4y2Ba)四端电阻依赖性(gydF4y2BaRgydF4y2Ba)在2号设备中测量，退火后(gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba)和未退火的1号器件(gydF4y2BabgydF4y2Ba）.正文中的所有数据都是使用设备#1获得的。在~ 80 K的玻璃化转变温度下进行退火，在此温度下BEDT-TTF分子的末端乙烯基趋于规整。通过退火，我们成功地将剩余电阻抑制在超导转变温度以下;这可能是由于超导态体积分数的增加。gydF4y2Ba
扩展数据图5磁化强度(gydF4y2Ba米gydF4y2Ba) Ni电极的曲线。gydF4y2Ba
电压(gydF4y2BaVgydF4y2Ba)在局部电压测量(数据与gydF4y2Ba我gydF4y2Ba交流gydF4y2Ba图中= 2.4 μAgydF4y2Ba3gydF4y2Ba)重新绘制以作比较。磁场，gydF4y2BaHgydF4y2Ba的依赖关系gydF4y2Ba米gydF4y2Ba和gydF4y2BaVgydF4y2Ba都是一致的，除了一个低gydF4y2BaHgydF4y2Ba范围仅为gydF4y2Ba米gydF4y2Ba显示迟滞回线。这是因为gydF4y2Ba米gydF4y2Ba和gydF4y2BaVgydF4y2Ba由Ni不同位置的磁矩决定:gydF4y2BaVgydF4y2Ba只反映表面的磁矩，而gydF4y2Ba米gydF4y2Ba主要反映磁矩在体。这导致了不同的结果gydF4y2BaHgydF4y2Ba不同磁各向异性的依赖性。gydF4y2Ba
扩展数据图6磁场(gydF4y2BaHgydF4y2Ba)对四端电阻(gydF4y2BaRgydF4y2Ba)gydF4y2BaκgydF4y2Banc。gydF4y2Ba
的gydF4y2BaRgydF4y2Ba测量了设备#1的强度，同时施加0和10 kOe的磁场gydF4y2BabgydF4y2Ba-轴gydF4y2BaκgydF4y2Banc。两组数据的一致性表明，超导电性gydF4y2BaκgydF4y2Bancs在10 kOe范围内几乎不受影响。gydF4y2Ba
扩展数据图7实际设备的显微镜图像，其中主要文本中的数据被获得(设备#1)。gydF4y2Ba
在透明的PEN衬底上预先刻印金属电极，并涂上一层薄膜gydF4y2BaκgydF4y2Ba-NCS被层压在基板上。浅紫色电极由Ni (31 nm厚)和Au (3 nm厚)制成。米色电极由Au (34 nm厚)组成。编号1 ~ 6对应正文中描述的设备的终端编号。在非局部电压测量中，用标记为EXC的金电极进行交流励磁。gydF4y2Ba
图8非局部电压信号的偏向性依赖。gydF4y2Ba
数据是使用设备#2获得的，其中相反手性域共存。温度设置为7.5 K(请参阅gydF4y2BaRgydF4y2Ba-gydF4y2BaTgydF4y2Ba扩展数据图中的曲线。gydF4y2Ba4gydF4y2Ba，经退火工艺获得)。gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba．设备#2的显微图像。对每个白色方块反复进行CD显微镜检查。gydF4y2BabgydF4y2Ba， CD图像叠加在显微镜图像上，在室温下获得，远高于7.5 K的超导转变温度。CD信号的计算在扩展数据图的标题中有详细说明。gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba．CD信号的符号gydF4y2BaκgydF4y2Bancs改变了中心。gydF4y2BacgydF4y2Ba，预期的手性畴分布gydF4y2BabgydF4y2Ba．下方蓝色区域的手向性与设备#1相反，而上方红色区域的手向性相同。gydF4y2BadgydF4y2Ba，gydF4y2BaegydF4y2Ba实验几何原理图的选择性应用gydF4y2Ba我gydF4y2Ba交流gydF4y2Ba通过两个域中的一个。gydF4y2BaVgydF4y2Ba交流gydF4y2Ba设置为1v。在gydF4y2BadgydF4y2Ba（gydF4y2BaegydF4y2Ba)，我们总结了由此计算的自旋累积的极化方向gydF4y2BafgydF4y2Ba和gydF4y2BahgydF4y2Ba（gydF4y2BaggydF4y2Ba和gydF4y2Ba我gydF4y2Ba）.gydF4y2BafgydF4y2Ba，gydF4y2BaggydF4y2Ba，gydF4y2BahgydF4y2Ba，gydF4y2Ba我gydF4y2Ba，上端非本地电压信号(gydF4y2BafgydF4y2Ba，gydF4y2BaggydF4y2Ba)及下端子(gydF4y2BahgydF4y2Ba，gydF4y2Ba我gydF4y2Ba）.gydF4y2BafgydF4y2Ba和gydF4y2BahgydF4y2Ba在构型中得到gydF4y2BadgydF4y2Ba,gydF4y2BaggydF4y2Ba和gydF4y2Ba我gydF4y2Ba在构型中得到gydF4y2BaegydF4y2Ba．晶体边缘的一对极化相反的自旋，从内部显示极性反转(gydF4y2BadgydF4y2Ba)向外(gydF4y2BaegydF4y2Ba的利手性gydF4y2BaκgydF4y2Ba-NCS在激励位置切换。这种手性依赖是电压信号手性起源的证据。gydF4y2Ba
扩展数据图9温度(gydF4y2BaTgydF4y2Ba)对超导转变温度附近电压信号的依赖性。gydF4y2Ba
VgydF4y2Ba奇怪的gydF4y2Ba被定义为gydF4y2BaVgydF4y2Ba奇怪的gydF4y2Ba= (gydF4y2BaVgydF4y2Ba(+ 5 koe)gydF4y2BaVgydF4y2Ba(-5kOe)] / 2，其中gydF4y2BaVgydF4y2Ba为Au和Ni电极之间的电压降。gydF4y2BaVgydF4y2Ba交流gydF4y2Ba设置为100 mV。四端电阻，gydF4y2BaRgydF4y2Ba，是在零磁场下测量的。所有数据均使用1号设备获得。gydF4y2Ba
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发表gydF4y2Ba：gydF4y2Ba
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