跳到主要内容gydF4y2Ba

感谢您访问nature.com。您使用的是对CSS支持有限的浏览器版本。为了获得最好的体验,我们建议您使用最新的浏览器(或关闭Internet Explorer的兼容性模式)。同时,为了确保持续的支持,我们将在没有样式和JavaScript的情况下显示站点。gydF4y2Ba

非晶态单层碳的无序调谐电导率gydF4y2Ba

摘要gydF4y2Ba

由于在三维结构中难以确定精确的原子位置,将非晶态固体的原子构型(特别是无序度(DOD))与性质相关联是材料科学和凝聚态物理学中长期存在的难题gydF4y2Ba1gydF4y2Ba,gydF4y2Ba2gydF4y2Ba,gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba,gydF4y2Ba4gydF4y2Ba,gydF4y2Ba5gydF4y2Ba.为此,2D系统允许对所有原子进行直接成像,从而为谜题提供了洞察力gydF4y2Ba6gydF4y2Ba,gydF4y2Ba7gydF4y2Ba.通过激光辅助沉积生长的非晶态单层碳(AMC)的直接成像已经解决了原子构型,支持玻璃固体的现代晶体观点,而不是随机网络理论gydF4y2Ba8gydF4y2Ba.然而,原子尺度结构和宏观性质之间的因果关系仍然难以捉摸。在这里,我们报告了通过不同的生长温度来调节AMC薄膜的DOD和电导率。具体而言,热解阈值温度是生长具有中程阶数(MRO)的可变范围跳变导电AMC的关键,而温度升高25℃会导致AMC失去MRO并成为电绝缘,片材电阻增加10gydF4y2Ba9gydF4y2Ba次了。除了可以看到嵌入在连续随机网络中的高度扭曲的纳米晶体外,原子分辨率电子显微镜还显示了MRO的缺失/存在以及纳米晶体的温度依赖性密度,这两个顺序参数被提出来完全描述DOD。数值计算建立了电导率图作为这两个参数的函数,直接将微结构与电学性质联系起来。我们的工作代表了在基本层面上理解非晶材料的结构-性能关系的重要一步,并为使用二维非晶材料的电子器件铺平了道路。gydF4y2Ba

这是订阅内容的预览,gydF4y2Ba通过你所在的机构访问gydF4y2Ba

访问选项gydF4y2Ba

租或购买这篇文章gydF4y2Ba

只要这篇文章,只要你需要它gydF4y2Ba

39.95美元gydF4y2Ba

价格可能受当地税收的影响,在结账时计算gydF4y2Ba

图1:AMC在Cu箔上的低温CVD生长。gydF4y2Ba
图2:原子尺度的AMC结构特征。gydF4y2Ba
图3:AMC的电特性。gydF4y2Ba
图4:AMC中DOD与电导率关系的理论分析。gydF4y2Ba

数据可用性gydF4y2Ba

本研究中产生和/或分析的所有相关数据均可根据合理要求从通讯作者处获得。gydF4y2Ba

代码的可用性gydF4y2Ba

代码提供在GitHub (gydF4y2Bahttps://github.com/vipandyc/AMC_Monte_CarlogydF4y2Ba;gydF4y2Bahttps://github.com/ningustc/AMCProcessinggydF4y2Ba)。gydF4y2Ba

参考文献gydF4y2Ba

  1. Zallen, R。gydF4y2Ba非晶固体的物理学gydF4y2Ba(威利,1983)。gydF4y2Ba

  2. 奇迹,D. B.金属玻璃的结构模型。gydF4y2BaNat。板牙。gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba, 697-702(2004)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba广告gydF4y2Ba中科院gydF4y2BaPubMedgydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  3. 盛宏伟,罗文凯,白建民,马东,陈建民,陈建民,陈建民。金属玻璃的原子排列与中短期顺序。gydF4y2Ba自然gydF4y2Ba439gydF4y2Ba, 419-425(2006)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba广告gydF4y2Ba中科院gydF4y2BaPubMedgydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  4. 格里尔,A. L. ingydF4y2Ba物理冶金学gydF4y2Ba第五版(劳克林,D. E.和霍诺,K.) 305-385(爱思唯尔,2014)。gydF4y2Ba

  5. 杂乱无章的调音秩序。gydF4y2BaNat。板牙。gydF4y2Ba14gydF4y2Ba, 547-552(2015)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba广告gydF4y2Ba中科院gydF4y2BaPubMedgydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  6. 朱,W. J.等。连续Zachariasen碳单层的实现。gydF4y2Ba科学。睡觉。gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba, e1601821(2017)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba广告gydF4y2BaPubMedgydF4y2Ba公共医学中心gydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  7. Hong, S.等。超低介电常数非晶态氮化硼。gydF4y2Ba自然gydF4y2Ba582gydF4y2Ba, 511-514(2020)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba广告gydF4y2Ba中科院gydF4y2BaPubMedgydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  8. Toh, c.t.等人。独立单层无定形碳的合成与性能。gydF4y2Ba自然gydF4y2Ba577gydF4y2Ba, 199-203(2020)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba广告gydF4y2Ba中科院gydF4y2BaPubMedgydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  9. 蒂利,r。j。D。gydF4y2Ba晶体和晶体结构gydF4y2Ba(威利,2006)。gydF4y2Ba

  10. 肖尔,S. &魏丹塔尔,C.(编辑)gydF4y2Ba材料科学中的晶体学:从结构-性质关系到工程gydF4y2Ba(De Gruyter, 2021)。gydF4y2Ba

  11. 杨,Y.等。确定非晶态固体的三维原子结构的gydF4y2Ba自然gydF4y2Ba592gydF4y2Ba, 60-64(2021)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba广告gydF4y2Ba中科院gydF4y2BaPubMedgydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  12. Kotakoski, J., Krasheninnikov, A. V., Kaiser, U. & Meyer, J. C.从石墨烯的点缺陷到二维非晶碳。gydF4y2Ba理论物理。启。gydF4y2Ba106gydF4y2Ba, 105505(2011)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba广告gydF4y2Ba中科院gydF4y2BaPubMedgydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  13. Eder, f.r., Kotakoski, J., Kaiser, U. & Meyer, J. C.从有序到无序的旅程——从石墨烯到二维碳玻璃的原子转换。gydF4y2Ba科学。代表。gydF4y2Ba4gydF4y2Ba, 4060(2014)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba广告gydF4y2BaPubMedgydF4y2Ba公共医学中心gydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  14. 黄,P. Y.等。成像二维二氧化硅玻璃中的原子重排:观看二氧化硅的舞蹈。gydF4y2Ba科学gydF4y2Ba342gydF4y2Ba, 224-227(2013)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba广告gydF4y2Ba中科院gydF4y2BaPubMedgydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  15. 李,X.等。大面积合成高质量均匀的铜箔石墨烯薄膜。gydF4y2Ba科学gydF4y2Ba324gydF4y2Ba, 1312-1314(2009)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba广告gydF4y2Ba中科院gydF4y2BaPubMedgydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  16. 雷纳等人。通过化学气相沉积在任意基底上制备大面积、少层石墨烯薄膜。gydF4y2BaNano。gydF4y2Ba9gydF4y2Ba, 30-35(2009)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba广告gydF4y2Ba中科院gydF4y2BaPubMedgydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  17. Nandamuri, G. Roumimov, S. & Solanki, R.石墨烯薄膜的化学气相沉积。gydF4y2Ba纳米技术gydF4y2Ba21gydF4y2Ba, 145604(2010)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba广告gydF4y2Ba中科院gydF4y2BaPubMedgydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  18. 孙,Z.等。从固体碳源生长石墨烯。gydF4y2Ba自然gydF4y2Ba468gydF4y2Ba, 549-552(2010)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba广告gydF4y2Ba中科院gydF4y2BaPubMedgydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  19. 蔡,J.等。原子精确自下而上的石墨烯纳米带制造。gydF4y2Ba自然gydF4y2Ba466gydF4y2Ba, 470-473(2010)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba广告gydF4y2Ba中科院gydF4y2BaPubMedgydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  20. 科尔默,等人。直接在金属氧化物表面上合理合成原子精度的石墨烯纳米带。gydF4y2Ba科学gydF4y2Ba369gydF4y2Ba, 571-575(2020)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba广告gydF4y2Ba中科院gydF4y2BaPubMedgydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  21. 亚兹耶夫,o.v.石墨烯纳米带电子特性设计指南。gydF4y2BaAcc。化学。Res。gydF4y2Ba46gydF4y2Ba, 2319-2328(2013)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba中科院gydF4y2BaPubMedgydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  22. 张,J.等。环境压力下化学气相沉积法从苯中低温生长连续石墨烯薄膜。gydF4y2Ba科学。代表。gydF4y2Ba5gydF4y2Ba, 17955(2015)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba广告gydF4y2Ba中科院gydF4y2BaPubMedgydF4y2Ba公共医学中心gydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  23. 崔,J. H.等。通过增强伦敦色散力,大幅降低石墨烯在铜上的生长温度。gydF4y2Ba科学。代表。gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba, 1925(2013)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2BaPubMedgydF4y2Ba公共医学中心gydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  24. 吴,T.等。通过引入冠状烯作为成核种子,在低温下合成连续石墨烯薄膜。gydF4y2Ba纳米级gydF4y2Ba5gydF4y2Ba, 5456-5461(2013)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba广告gydF4y2Ba中科院gydF4y2BaPubMedgydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  25. 张鹏飞等。家长乙gydF4y2Ba2gydF4y2BaNgydF4y2Ba2gydF4y2Ba‐不同BN取向的苝。gydF4y2BaAngew。化学。Int。艾德。gydF4y2Ba60gydF4y2Ba, 23313-23319(2021)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba广告gydF4y2Ba中科院gydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  26. Malard, L. M., Pimenta, M. A., Dresselhaus, G. & Dresselhaus, M. S.石墨烯中的拉曼光谱。gydF4y2Ba理论物理。代表。gydF4y2Ba473gydF4y2Ba, 51-87(2009)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba广告gydF4y2Ba中科院gydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  27. 玻璃中的原子排列。gydF4y2Baj。化学。Soc。gydF4y2Ba54gydF4y2Ba, 3841-3851(1932)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba中科院gydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  28. 江上,T. &比林格,s.j.。gydF4y2Ba在布拉格峰下面:复杂材料的结构分析gydF4y2Ba(爱思唯尔,2003)。gydF4y2Ba

  29. 徐哲,等。氧化石墨烯向石墨烯转变下的电导率、化学性质和键合变化gydF4y2Ba原位gydF4y2BaTEM。gydF4y2BaACS NanogydF4y2Ba5gydF4y2Ba, 4401-4406(2011)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba中科院gydF4y2BaPubMedgydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  30. 王文华,董志昌,石昌华,大块金属玻璃。gydF4y2Ba板牙。科学。Eng。R代表。gydF4y2Ba44gydF4y2Ba, 45-89(2004)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  31. 莫特,N. F.戴维斯,E. A。gydF4y2Ba非结晶材料中的电子加工gydF4y2Ba(牛津大学出版社,2012)。gydF4y2Ba

  32. Kaiser, a.b, Gomez-Navarro, C., Sundaram, r.s., Burghard, M. & Kern, K.化学衍生石墨烯单层的导电机制。gydF4y2BaNano。gydF4y2Ba9gydF4y2Ba, 1787-1792(2009)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba广告gydF4y2Ba中科院gydF4y2BaPubMedgydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  33. 李志强,李志强,李志强,李志强。无序系统的跳变电导率。gydF4y2Ba理论物理。启BgydF4y2Ba4gydF4y2Ba, 2612-2620(1971)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba广告gydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  34. 卡普科,V. Drabold, D. a . &索普,M. F.非晶态石墨烯真实模型的电子结构。gydF4y2Ba理论物理。Solidi B状态gydF4y2Ba247gydF4y2Ba, 1197-1200(2010)。gydF4y2Ba

    中科院gydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  35. 塔帕,R.,乌格伍马杜,C.,尼泊尔,K., Trembly, J. & Drabold, D. A.。gydF4y2Ba从头开始gydF4y2Ba非晶态石墨的模拟。gydF4y2Ba理论物理。启。gydF4y2Ba128gydF4y2Ba, 236402(2022)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba广告gydF4y2Ba中科院gydF4y2BaPubMedgydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  36. 非晶体材料的传导。3赝隙和导电带和价带的近端中的局域态。gydF4y2Ba费罗斯。玛格。gydF4y2Ba19gydF4y2Ba, 835-852(1969)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba广告gydF4y2Ba中科院gydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  37. Tuan, D. V.等。非晶态石墨烯膜的绝缘性能。gydF4y2Ba理论物理。启BgydF4y2Ba86gydF4y2Ba, 121408(r)(2012)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba广告gydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  38. 李,伊纳姆,F.,库马尔,A.,索普,M. F.和Drabold, D. A.在非晶态石墨烯片的五边形皱缩。gydF4y2Ba理论物理。Solidi B状态gydF4y2Ba248gydF4y2Ba, 2082-2086(2011)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba广告gydF4y2Ba中科院gydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  39. 刘,L.等。石墨烯边模板化二维六方氮化硼的异质外延生长。gydF4y2Ba科学gydF4y2Ba343gydF4y2Ba, 163-167(2014)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba广告gydF4y2Ba中科院gydF4y2BaPubMedgydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  40. Imada, I.,藤森,A. & Tokura, Y.金属绝缘体过渡。gydF4y2BaRev. Mod. Phys。gydF4y2Ba70gydF4y2Ba, 1039-1263(1998)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba广告gydF4y2Ba中科院gydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  41. 西格里斯特等人。晶体相变材料中无序引起的局部化。gydF4y2BaNat。板牙。gydF4y2Ba10gydF4y2Ba, 202-208(2011)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba广告gydF4y2Ba中科院gydF4y2BaPubMedgydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  42. 克里瓦内克,o.l.等人。环形暗场电子显微镜对原子结构和化学分析。gydF4y2Ba自然gydF4y2Ba464gydF4y2Ba, 571-574(2010)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba广告gydF4y2Ba中科院gydF4y2BaPubMedgydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  43. 李国强,李国强gydF4y2Ba从头开始gydF4y2Ba使用平面波基集的总能量计算。gydF4y2Ba理论物理。启BgydF4y2Ba54gydF4y2Ba, 11169-11186(1996)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba广告gydF4y2Ba中科院gydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  44. Kresse, G. & Joubert, D.从超软赝势到投影增强波方法。gydF4y2Ba理论物理。启BgydF4y2Ba59gydF4y2Ba, 1758-1775(1999)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba广告gydF4y2Ba中科院gydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  45. 裴杜,柏克,K. &恩泽霍夫,M.广义梯度近似简化。gydF4y2Ba理论物理。启。gydF4y2Ba77gydF4y2Ba, 3865-3868(1996)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba广告gydF4y2Ba中科院gydF4y2BaPubMedgydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

  46. 格里姆,S.,安东尼,J.,埃利希,S. &克里格,H.一致和准确gydF4y2Ba从头开始gydF4y2Ba密度泛函色散校正(DFT-D)的参数化。gydF4y2Baj .化学。理论物理。gydF4y2Ba132gydF4y2Ba, 154104(2010)。gydF4y2Ba

    文章gydF4y2Ba广告gydF4y2BaPubMedgydF4y2Ba谷歌学者gydF4y2Ba

下载参考gydF4y2Ba

确认gydF4y2Ba

国家重点研发计划(2021YFA1400500, 2018YFA0305800, 2019YFA0307800, 2020YFF01014700, 2017YFA0206300),国家自然科学基金(U1932153, 51872285, 11974001, 22075001, 11974024, 11874359, 92165101, 11974388, 51991344),北京市自然科学基金(2192022,Z190011),北京市杰出青年科学家计划(BJJWZYJH01201914430039),广东省重点领域研究与发展计划项目(2019B010934001),中国科学院战略重点研究项目(no.;XDB33000000和中国科学院前沿科学重点研究计划项目(QYZDB-SSW-JSC019)。感谢北京自然科学基金(JQ22001)的支持。李伟非常感谢中科院青年创新促进会(2020009)的支持。部分工作在中国科学院强磁场实验室稳定强磁场设施进行,并得到安徽省强磁场实验室的支持。计算资源由北京大学超级计算平台、上海超级计算机中心和天河- 1a超级计算机提供。gydF4y2Ba

作者信息gydF4y2Ba

作者及隶属关系gydF4y2Ba

作者gydF4y2Ba

贡献gydF4y2Ba

L.Liu和H.T.构思了这个项目。刘洪涛、刘建超、刘炜哲和刘丽玲设计了实验和计算。p . f . z .、K.Z.、j . y . w .、T.L.和J.P.合成了分子前体。洪涛进行了CVD生长,刘俊杰,洪涛,R.L, P.L, s.y., s.l., Y.L, X.H, K.L, Y.J, zhang yy和hou yy进行了拉曼,XPS,原子力显微镜和其他一般表征。X.L.、J.W.、Z.X.、P.G.、L.Lin、L.W.和X.B.进行SAED表征。y.m., s.n., m.x., X.Z, S.J.P.和W.Z.进行了STEM和NBED实验和数据分析。m.c.、e.h.、E.W.和J.C.进行了密度泛函理论计算和其他理论计算。h.t., Z.L, zy.s, J.G.和W.F.制作了该装置并进行了室温电测量。邹永勇,黄玉玉,陆建军,韩永勇,郑志伟,郑国刚进行了低温输运测量。h.t., m.c., m.l., j.c., W.Z.和l.l liu撰写了这篇论文。 All authors discussed and commented on the manuscript.

相应的作者gydF4y2Ba

对应到gydF4y2Ba陈季gydF4y2Ba,gydF4y2Ba吴周gydF4y2Ba或gydF4y2BaLei刘gydF4y2Ba.gydF4y2Ba

道德声明gydF4y2Ba

相互竞争的利益gydF4y2Ba

作者声明没有利益竞争。gydF4y2Ba

同行评审gydF4y2Ba

同行评审信息gydF4y2Ba

自然gydF4y2Ba感谢David Drabold、Jannik Meyer、Hyeon Suk Shin和Chee-Tat Toh对本工作的同行评审所作的贡献。gydF4y2Ba

额外的信息gydF4y2Ba

出版商的注意gydF4y2Ba施普林格自然对出版的地图和机构从属关系中的管辖权主张保持中立。gydF4y2Ba

扩展的数据图形和表格gydF4y2Ba

扩展数据图1分子的合成和表征。gydF4y2Ba

一个gydF4y2Ba有机合成bn掺杂的1,8-二溴萘,作为生长的主要前驱体。(一)CgydF4y2Ba3.gydF4y2BaHgydF4y2Ba5gydF4y2BaMgBr (2 equiv), 70%;(b) (CygydF4y2Ba3.gydF4y2BaP)gydF4y2Ba2gydF4y2BaClgydF4y2Ba2gydF4y2BaRu=CHPh (0.8 mol%), CH .gydF4y2Ba2gydF4y2BaClgydF4y2Ba2gydF4y2Ba, 92%;(c) 2,3-二氰基-5,6-二氯苯醌(2 equiv),己烷,60°c, 17%;(d) AlBrgydF4y2Ba3.gydF4y2Ba,gydF4y2BaNgydF4y2Ba-bromosuccinimide, CHgydF4y2Ba2gydF4y2BaClgydF4y2Ba2gydF4y2Ba, 62%。gydF4y2BabgydF4y2Ba,对照实验中以1,8-二溴萘为生长前驱体的分子结构。gydF4y2BacgydF4y2Ba,gydF4y2Ba1gydF4y2BaH化合物核磁共振谱gydF4y2Ba5gydF4y2Ba(400mhz, CDClgydF4y2Ba3.gydF4y2Ba, 298 k)。gydF4y2Ba

图2不同温度下生长的AMC样品的表征。gydF4y2Ba

一个gydF4y2Ba, AMC样品的代表性光学图像,显示低温(275°C和300°C)覆盖范围有限,中温(325-500°C)薄膜连续均匀,高温(600-800°C)薄膜具有双分子层区域。gydF4y2BabgydF4y2Ba, AMC样品的拉曼光谱表现出相似的特征,即D峰和G峰较宽,没有G '信号。在850°C时,在约2690 cm处发现了一个弱G '峰gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba.gydF4y2BacgydF4y2Ba,拉曼映射gydF4y2Ba我gydF4y2BaDgydF4y2Ba/gydF4y2Ba我gydF4y2BaGgydF4y2Ba为AMC-300、AMC-400和AMC-500,表现出空间均匀性。gydF4y2BadgydF4y2Ba,统计gydF4y2Ba我gydF4y2BaDgydF4y2Ba/gydF4y2Ba我gydF4y2BaGgydF4y2Ba作为生长温度的函数,没有表现出单调的,或明显的,温度依赖性。考虑到由STEM表征所显示的AMC样本之间的DOD差异,gydF4y2Ba我gydF4y2BaDgydF4y2Ba/gydF4y2Ba我gydF4y2BaGgydF4y2Ba可能不是国防部的一个好指标。比例尺,200 μm (gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba), 5 μm (gydF4y2BacgydF4y2Ba)。gydF4y2Ba

图3以1,8-二溴萘为前驱体的AMC样品的表征。gydF4y2Ba

一个gydF4y2Ba, AMC样品的光学图像转移到SiO上gydF4y2Ba2gydF4y2Ba/ Si基质。在300°C或325°C时未获得AMC样品。在中等温度下可获得连续均匀的AMC '膜,在此条件下可获得第一层连续而第二层部分覆盖的样品gydF4y2BaTgydF4y2Ba≥600℃。gydF4y2BabgydF4y2Ba, AMC′样品的拉曼光谱显示完全没有G′峰。gydF4y2BacgydF4y2Ba,gydF4y2Ba我gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BaVgydF4y2Ba两端AMC '器件的曲线,显示了AMC '样品的不同电导率。gydF4y2BadgydF4y2Ba,图表gydF4y2BaRgydF4y2Ba年代gydF4y2Ba作为生长温度的函数,自然表现为三个区域。比例尺,200 μm (gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba)。gydF4y2Ba

扩展数据图4两分子催化裂解和热裂解的密度泛函理论计算。gydF4y2Ba

一个gydF4y2Ba,gydF4y2BabgydF4y2Ba,预测的分裂分子(不含Br)的反应过程和能量分布gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba)及与(gydF4y2BabgydF4y2Ba) BN掺杂到碳链中。反应能定义为最终状态的能量减去初始状态的能量。gydF4y2BacgydF4y2Ba,计算得到A的分解路径和能垒gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba2 (CHgydF4y2Ba3.gydF4y2BachgydF4y2Ba2gydF4y2BachgydF4y2Ba3.gydF4y2Ba)对铜。gydF4y2BadgydF4y2Ba,地层能(ΔgydF4y2BaEgydF4y2Ba)每个碳原子在Cu(100)表面C, C-C和C-C-C。为gydF4y2BangydF4y2Ba碳原子,ΔgydF4y2BaEgydF4y2Ba定义为ΔgydF4y2BaEgydF4y2Ba= (gydF4y2BaEgydF4y2Ba总计gydF4y2Ba−gydF4y2Ba不gydF4y2BaCgydF4y2Ba−gydF4y2BaEgydF4y2Ba铜gydF4y2Ba)/gydF4y2BangydF4y2Ba,其中gydF4y2BaEgydF4y2Ba总计gydF4y2Ba,gydF4y2BaEgydF4y2BaCgydF4y2Ba而且gydF4y2BaEgydF4y2Ba铜gydF4y2Ba分别为被吸收体系的能量、真空中单个碳原子的能量和铜表面的能量。gydF4y2BaegydF4y2Ba,吸收能(ΔgydF4y2BaEgydF4y2Ba)的CgydF4y2BaxgydF4y2BaHgydF4y2BaygydF4y2Ba在Cu(100)表面上形成了铜(100)离子。吸收能ΔgydF4y2BaEgydF4y2Ba定义为ΔgydF4y2BaEgydF4y2Ba= (gydF4y2BaEgydF4y2Ba总计gydF4y2Ba−gydF4y2Ba不gydF4y2BaCgydF4y2BaxgydF4y2BaHgydF4y2BaygydF4y2Ba−gydF4y2BaEgydF4y2Ba铜gydF4y2Ba)/gydF4y2BangydF4y2Ba.gydF4y2BafgydF4y2Ba,一维线性链形成二维紧密团簇的反应焓。gydF4y2Ba米gydF4y2BaCgydF4y2BaxgydF4y2Ba+gydF4y2BangydF4y2BaCgydF4y2BaygydF4y2Ba在gydF4y2BaxgydF4y2Ba标签的意思是组合gydF4y2Ba米gydF4y2BaCgydF4y2BaxgydF4y2Ba而且gydF4y2BangydF4y2BaCgydF4y2BaygydF4y2Ba碳链。C5-C6(包含9个碳原子)表示与六边形共享一条边的五边形,同样的符号适用于C6-C6, C5-C7和C6-C7。gydF4y2Ba

图5来自两个不同区域的AMC-300的区域平均4D-STEM NBED模式,一个区域有原位加热(a-c),一个区域没有加热(d-f)。gydF4y2Ba

4D-STEM数据集的扫描区域为36 × 36 nmgydF4y2Ba2gydF4y2Ba.将整个扫描区域划分为6 × 6 (gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba,gydF4y2BadgydF4y2Ba), 3 × 3 (gydF4y2BabgydF4y2Ba,gydF4y2BaegydF4y2Ba)和1 × 1 (gydF4y2BacgydF4y2Ba,gydF4y2BafgydF4y2Ba)条件。研究区不同分区的NBED格局gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba而且gydF4y2BadgydF4y2Ba在6 nm的小尺度上显示出强烈的弥散光晕,以及偶有加宽的衍射点,表明晶体的随机空间分布和玻璃状结构。当平均区域从6 × 6 nm开始增大时,衍射斑点逐渐变宽并消失gydF4y2Ba2gydF4y2Ba(gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba,gydF4y2BadgydF4y2Ba)至12 × 12 nmgydF4y2Ba2gydF4y2Ba(gydF4y2BabgydF4y2Ba,gydF4y2BaegydF4y2Ba)和36 × 36 nmgydF4y2Ba2gydF4y2Ba(gydF4y2BacgydF4y2Ba,gydF4y2BafgydF4y2Ba),与图中的SAED结果一致。gydF4y2Ba2gydF4y2Ba.的结果gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BacgydF4y2Ba是使用650°C的原位加热获得的,聚敛束电子衍射图案中心的深色条纹是来自CMOS相机的微小增益伪影。的结果gydF4y2BadgydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BafgydF4y2Ba在室温下得到。比例尺,5纳米gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba(gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BafgydF4y2Ba)。gydF4y2Ba

图6来自两个不同区域的AMC-400的区域平均4D-STEM NBED模式,一个区域有原位加热(a-c),一个区域没有加热(d-f)。gydF4y2Ba

4D-STEM数据集的扫描区域为36 × 36 nmgydF4y2Ba2gydF4y2Ba.将整个扫描区域划分为6 × 6 (gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba,gydF4y2BadgydF4y2Ba), 3 × 3 (gydF4y2BabgydF4y2Ba,gydF4y2BaegydF4y2Ba)和1 × 1 (gydF4y2BacgydF4y2Ba,gydF4y2BafgydF4y2Ba)条件。扩散晕圈是分区域NBED模式的主要特征(gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba,gydF4y2BadgydF4y2Ba),显示了AMC-300之间明显的结构差异(扩展数据图。gydF4y2Ba5gydF4y2Ba)和AMC-400在亚10纳米尺度。当平均区域从6 × 6 nm增大时,光晕变得更加弥散gydF4y2Ba2gydF4y2Ba(gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba,gydF4y2BadgydF4y2Ba)至12 × 12 nmgydF4y2Ba2gydF4y2Ba(gydF4y2BabgydF4y2Ba,gydF4y2BaegydF4y2Ba),在36 × 36 nm尺度上与AMC-300和AMC-500无明显差异gydF4y2Ba2gydF4y2Ba(gydF4y2BacgydF4y2Ba,gydF4y2BafgydF4y2Ba)。区域平均NBED结果有力地证实了AMC-400中更大的DOD,与正文中实空间STEM图像的结论一致。的结果gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BacgydF4y2Ba是使用650°C的原位加热获得的,聚敛束电子衍射图案中心的深色条纹是来自CMOS相机的微小增益伪影。的结果gydF4y2BadgydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BafgydF4y2Ba在室温下得到。比例尺,5纳米gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba(gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BafgydF4y2Ba)。gydF4y2Ba

图7两个不同区域的AMC-500的区域平均4D-STEM NBED模式,一个是a-c,另一个是d-f。gydF4y2Ba

4D-STEM数据集的扫描区域为36 × 36 nmgydF4y2Ba2gydF4y2Ba.将整个扫描区域划分为6 × 6 (gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba,gydF4y2BadgydF4y2Ba), 3 × 3 (gydF4y2BabgydF4y2Ba,gydF4y2BaegydF4y2Ba)和1 × 1 (gydF4y2BacgydF4y2Ba,gydF4y2BafgydF4y2Ba)分区域。子区域NBED模式的主要特征是带有模糊斑点的弥散晕gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba而且gydF4y2BadgydF4y2Ba,显示了与STEM图像发现一致的中间DOD。当平均区域从6 × 6 nm增大时,光晕变得更加弥散gydF4y2Ba2gydF4y2Ba(gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba,gydF4y2BadgydF4y2Ba)至12 × 12 nmgydF4y2Ba2gydF4y2Ba(gydF4y2BabgydF4y2Ba,gydF4y2BaegydF4y2Ba),在36 × 36 nm尺度上与AMC-300和AMC-400无明显差异gydF4y2Ba2gydF4y2Ba(gydF4y2BacgydF4y2Ba,gydF4y2BafgydF4y2Ba)。结果是在室温下得到的。比例尺,5纳米gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba(gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BafgydF4y2Ba)。gydF4y2Ba

图8分别对AMC-300 (a,b)、AMC-400 (c,d)和AMC-500 (e,f)样本进行去噪后的ADF-STEM图像和相应的结构映射。gydF4y2Ba

五边形用红色填充。七边形和八边形用蓝色填充。六边形用亮绿色或深绿色填充,分别表示晶体或孤立区域。的结果gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BadgydF4y2Ba在650°C的原位加热中得到gydF4y2BaegydF4y2Ba而且gydF4y2BafgydF4y2Ba首先在JEOL 2100Plus透射电子显微镜下在650℃下退火2小时,冷却至室温,然后快速转移到Nion U-HERMES100显微镜中进行室温表征。比例尺,1nm (gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BafgydF4y2Ba)。gydF4y2Ba

图9拉曼光谱显示的AMC-300 (a)、AMC-400 (b)和AMC-500样品(c)在空气中的热稳定性。gydF4y2Ba

将单分子膜转移到SiO上gydF4y2Ba2gydF4y2Ba/Si衬底,然后通过4 mW激光(连续波,532 nm)进行连续拉曼测量。单频谱采集时间为10 s, AMC-300的采集间隔时间为100 s, AMC-400和AMC-500的采集没有中断。我们注意到,随着激光照射时间的延长,由于加热效应对结构的破坏,同一点的拉曼强度逐渐衰减。通过追踪拉曼光谱的演变,我们发现AMC-300具有最高的热稳定性,而AMC-400则受到辐射分解的严重影响。热稳定性评价结果与我们的原子级结构表征相一致。gydF4y2Ba

扩展数据图10导电AMC样品的电测量。gydF4y2Ba

一个gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BafgydF4y2Ba,测量gydF4y2BaRgydF4y2Ba年代gydF4y2Ba通过TLM对AMC样品在II区和IV区进行分析,显示出温度依赖性的电导率。插图,制造设备的光学图像。gydF4y2BaggydF4y2Ba,gydF4y2BaRgydF4y2Ba年代gydF4y2Ba(黑圈)的函数gydF4y2BaTgydF4y2Ba在一个AMC设备的IV区(550°C)。插入,电流的自然对数作为的函数gydF4y2BaTgydF4y2Ba−1/3gydF4y2Ba.红线是对二维可变范围跳变模型的拟合。gydF4y2BahgydF4y2Ba,室温霍尔测量结果,显示gydF4y2BapgydF4y2Ba-型半导体行为,迁移率约0.1厘米gydF4y2Ba2gydF4y2BaVgydF4y2Ba−1gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba.插入,光学图像的设备与标准霍尔条形配置。比例尺,20 μm(插入gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BafgydF4y2Ba,gydF4y2BahgydF4y2Ba)。gydF4y2Ba

扩展数据图11绝缘AMC样品的电测量。gydF4y2Ba

一个gydF4y2Ba,合成AMC器件的光学图像,蓝色虚线突出显示样品。gydF4y2BabgydF4y2Ba,双端gydF4y2Ba我gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BaVgydF4y2Ba偏置扫描范围从−10 V到10 V的曲线。III区AMC样品,包括AMC-325、AMC-350、AMC-375和AMC-400,电流小于2pa,与裸硅样品相当gydF4y2Ba2gydF4y2Ba基材,强烈暗示了高绝缘性能。相比之下,IV区的AMC-450表现出几乎线性的电流响应。我们注意到我们处理这个gydF4y2Ba我gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BaVgydF4y2BaAMC-450曲线(对施加电压的正常线性响应,但在所有AMC设备中电流最小)作为我们仪器对AMC系统的检测限。gydF4y2BacgydF4y2Ba,与温度有关的gydF4y2Ba我gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BaVgydF4y2BaAMC-350的曲线显示,在高温下电流没有增加。gydF4y2BadgydF4y2Ba, G峰和D峰之和的拉曼映射(以面积为单位),对应于AMC-350器件的通道区域,该通道区域为中面板上红色虚线所标识gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba,显示了AMC在两个电极上的连续性。gydF4y2BaegydF4y2Ba,gydF4y2BafgydF4y2Ba, AMC-375通道区域的原子力显微镜结果(由右上方的红色虚线表示)gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba)的高度(gydF4y2BaegydF4y2Ba)和阶段(gydF4y2BafgydF4y2Ba),两者均显示没有明显的结构裂缝或孔洞。通过从拉曼和原子力显微镜表征中确认AMC在器件通道中的连续性,我们得出结论,来自III区的AMC样品确实具有与SiO相当的电绝缘水平gydF4y2Ba2gydF4y2Ba,或者至少在我们的仪器的限制。比例尺,20 μm (gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba), 5 μm (gydF4y2BadgydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2BafgydF4y2Ba)。gydF4y2Ba

补充信息gydF4y2Ba

权利和权限gydF4y2Ba

根据与作者或其他权利持有人签订的出版协议,自然或其许可方(例如,社会或其他合作伙伴)对本文拥有排他性权利;作者对这篇文章接受的手稿版本的自我存档仅受此类出版协议的条款和适用法律的约束。gydF4y2Ba

转载及权限gydF4y2Ba

关于本文gydF4y2Ba

通过CrossMark验证货币和真实性gydF4y2Ba

引用本文gydF4y2Ba

田宏,马,杨,李,Z。gydF4y2Baet al。gydF4y2Ba非晶态单层碳的无序调谐电导率。gydF4y2Ba自然gydF4y2Ba615gydF4y2Ba, 56-61(2023)。https://doi.org/10.1038/s41586-022-05617-wgydF4y2Ba

下载引用gydF4y2Ba

  • 收到了gydF4y2Ba:gydF4y2Ba

  • 接受gydF4y2Ba:gydF4y2Ba

  • 发表gydF4y2Ba:gydF4y2Ba

  • 发行日期gydF4y2Ba:gydF4y2Ba

  • DOIgydF4y2Ba:gydF4y2Bahttps://doi.org/10.1038/s41586-022-05617-wgydF4y2Ba

评论gydF4y2Ba

通过提交评论,您同意遵守我们的gydF4y2Ba条款gydF4y2Ba而且gydF4y2Ba社区指导原则gydF4y2Ba.如果您发现一些滥用或不符合我们的条款或指导方针,请标记为不适当。gydF4y2Ba

搜索gydF4y2Ba

快速链接gydF4y2Ba

自然简报gydF4y2Ba

报名参加gydF4y2Ba自然简报gydF4y2Ba时事通讯-什么重要的科学,免费到您的收件箱每天。gydF4y2Ba

获取当天最重要的科学故事,免费在您的收件箱。gydF4y2Ba 注册《自然简报》gydF4y2Ba
Baidu
map