摘要
迄今为止，新发现的镍酸盐超导体仅存在于与金属氢化物进行拓扑取向反应合成的外延薄膜中1．该方法通过顶部氧的脱插，将钙钛矿的镍酸盐转变为无限层结构1，2，3.．这种化学反应可能会引入氢(H)，影响最终材料的物理性能4，5，6，7，8，9．不幸的是，H对大多数表征技术不敏感，并且由于其重量轻而难以检测。这里，在最佳的Sr掺杂Nd中0.8老0.2NiO2二次离子质谱分析显示，H以Nd的形式存在0.8老0.2NiO2Hx（x≅0.2 - -0.5)。在非常窄的0.22≤的h掺杂窗口内发现零电阻率x≤0.28，明确表明H在超导中的关键作用。共振非弹性x射线散射证明了流动间隙的存在年代(IIS)源于根尖氧脱嵌的轨道。密度泛函理论计算表明，H- - - - - -占据顶端氧位湮灭IIS轨道，使IIS - ni - 3还原d轨道杂化。这就引出了掺杂h的Nd的电子结构0.8老0.2NiO2Hx更像二维的，这可能与观测到的超导有关。我们强调了H是外延无限层镍合金超导性的重要组成部分。
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确认
李清泉感谢国家自然科学基金(no. 12274061, 52072059和11774044)、四川省科技厅(no. 2021JDJQ0015和2022ZYD0014)和中央高校基本科研业务费专项(no. 2022jdjq0015和2022ZYD0014)的支持。ZYGX2020J023)。X.S.和B.H.感谢NSFC的支持。12088101)和NSAF(批准号:12088101)。U2230402)。我们感谢钻石光源根据提案ID NT30296提供光束时间。S.L.感谢澳大利亚研究委员会发现项目(资助号DP220103229和DP19013661)的财政支持。在证监会的天河- jk集群上进行了计算。TOF-SIMS在新南威尔士大学马克温赖特分析中心进行。
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贡献
L.Q.设计了这个项目。L.Q, k.j z和B.H.解释实验和理论数据并监督项目。X.D.进行了薄膜生长、XRD测量、电学性能和霍尔效应表征。M.X.和Y.Z.帮助胶片生长和后期还原。H.L.帮助测量电学性能。X.W.和Q.W.帮助薄膜生长和物理性能系统测量。C.c.t, j.c.， m.g.f。，S.A. and K.-J.Z. performed XAS and RIXS measurements. J.Z. and S.L. performed SIMS measurements. M.W. and P.G. performed the transmission electron microscopy measurements. X.S. and B.H. performed DFT calculations. H.X. and X.Z. helped with DFT theory study. All the authors participated in data analysis and discussion. K.-J.Z., X.D., L.Q. and B.H. drafted the manuscript with input from all authors.
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额外的信息
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扩展的数据图形和表格
扩展数据图1钙钛矿结构表征和拓扑还原过程描述。
a、b，典型的RHEED强度振荡和沿SrTiO的RHEED模式3.[101] Nd方位角方向0.8老0.2NiO3.电影。这些振荡表明薄膜在生长初期是逐层生长的。随着膜层变厚，逐层生长逐渐消失。c，生长Nd的典型XRD0.8老0.2NiO3.电影。Nd0.8老0.2NiO3.(001)和(002)衍射峰分别位于23.7°和48.3°d，还原加热过程说明。在还原时间内，样品保持在300°C的温度。
扩展数据图2所有Nd0.8老0.2NiO2Hx电影。
还原时间从1 min到420 min对薄膜的XRD扫描。插入图显示了相应的c晶格参数。
扩展数据图3薄膜和衬底中其他元素的SIMS光谱。
不同H掺杂水平下O、Ti、Ni、Sr、Nd二次离子在薄膜中的SIMS信号。
图4云母晶体结构及SIMS光谱。
一个，云母晶体结构按KAl公式计算2(硅铝合金3.O10)(哦)2．b，以云母中H、O、Al、K、Si二次离子的SIMS光谱作为参考样品进行校准。
扩展数据图5ρ（T)与不同的H浓度。
钕的电阻率随温度变化0.8老0.2NiO2Hx电影与x从0.19到0.33不等。
图7 Nd0.8老0.2NiO2Hx．
低能RIXS强度图(得了)和积分准弹性区(d-f)三个Nd0.8老0.2NiO2Hx和样品x= 0.19 (一个，d)， 0.26 (b，e)及0.33 (c，f),分别。在所有探测样品中都没有CDWs的迹象。
补充信息
补充信息
附注1 - 18、图1 - 19、表1、表2及参考文献。
权利和权限
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丁，X，谭，C.C，隋，X。et al。氢在镍酸盐中超导的关键作用。自然615， 50-55(2023)。https://doi.org/10.1038/s41586-022-05657-2
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DOI：https://doi.org/10.1038/s41586-022-05657-2
