摘要
当经典路径被能量禁止时,量子隧穿反应在化学中发挥重要作用1无论是气相反应、表面扩散还是液相化学。一般来说,考虑到量子动力学的高维,这种隧穿反应在理论上是具有挑战性的,而且在实验上也很难识别2,3.,4.然而,氢系统允许精确的第一性原理计算。这样,氢分子与氘阴离子的气相质子转移隧穿反应速率H2+ D−→H−+ HD,已计算5,但迄今为止缺乏实验验证。在这里,我们提出了在低温22极离子阱中进行的反应速率的高灵敏度测量。我们观察到极低的速率常数为(5.2±1.6)× 10−20厘米3.年代−1.这个测量值与量子隧道计算一致,作为分子理论的基准,促进了对基本碰撞过程的理解。反应速率偏离线性结垢,这是观察到在高H2密度,可以追溯到以前在射频离子阱中未观察到的加热动力学。
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本研究使用的数据集可在zenodo.org上获得https://doi.org/10.5281/zenodo.7148592.源数据提供了这篇论文。
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确认
我们感谢科库林、袁志宏和阿尤兹所进行的富有成果的讨论。这项工作得到了奥地利科学基金(FWF)的I2920-N27项目和博士项目原子、光和分子(项目号)的支持。W1259-N27。
作者信息
作者及隶属关系
贡献
韦斯特构思了这个实验并监督了这个项目。R. Wild, m.n., M.S.和T.D.T.进行了测量。R. Wild在M.N.和R. Wester的支持下进行了模拟。怀尔德和韦斯特撰写了手稿,并得到了所有作者的讨论和批准。
相应的作者
道德声明
相互竞争的利益
作者声明没有利益竞争。
同行评审
同行评审信息
自然感谢匿名审稿人对本工作的同行评议所作的贡献。
额外的信息
出版商的注意施普林格自然对出版的地图和机构从属关系中的管辖权主张保持中立。
扩展的数据图形和表格
扩展数据图1不同密度的离子阱模拟。
在不同碰撞率和缓冲气体温度为20 K的情况下,离子数量和能量随阱中径向位置的分布。一个随着碰撞率的提高,离子平均会稍微靠近中心,但也会在大半径内增加数量。平均自由程长度显示为参考。b当平均自由程变小时,靠近阱棒的能量大幅增加,这表明在远离阱边缘之前发生了多次加热碰撞。碰撞速率对应于H2密度4.8 × 1013, 1014和1015厘米−3,分别。
权利和权限
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关于本文
引用本文
怀尔德,R, Nötzold, M.,辛普森,M.。et al。在非常缓慢的离子分子反应中测量的隧穿。自然(2023)。https://doi.org/10.1038/s41586-023-05727-z
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