文摘gydF4y2Ba
黑碳气溶胶的排放被认为是全球变暖的贡献者和空气污染。然而,仍然存在缺乏技术远程测量黑碳气溶胶粒子具有高范围和时间分辨率。本文提出了一种直接和无接触充电成为远程技术来估计黑碳气溶胶在几米的数量和质量浓度排放源。这样做是使用Colibri仪器基于一种新的技术,将这里称为微微秒短程弹性后向散射激光雷达(PSR-EBL)。解决复杂的检索激光雷达产品短的测量范围,我们应用一个反演方法以辐射激光雷达校准。我们的方法是基于成熟的光散射模型的延伸,为Fractal-Aggregates Rayleigh-Debye-Gans (RDG-FA)理论,计算一个激光雷达参数的解析表达式。这些参数的反向散射截面和激光雷达比黑碳分形聚集。使用一架小型飞机a - 1煤油池火,我们展示的能力技术量化气溶胶数量和质量浓度与厘米距离分辨率和毫秒时间分辨率。gydF4y2Ba
介绍gydF4y2Ba
黑碳(BC),颗粒物的组成部分,产生不完全燃烧的碳氢化合物燃料和生物质gydF4y2Ba1gydF4y2Ba。这些粒子是由超细骨料分形的主要烟尘单体,是大量的气候强迫代理人由于他们强烈的吸收太阳辐射在大气中可见gydF4y2Ba2gydF4y2Ba,gydF4y2Ba3gydF4y2Ba,gydF4y2Ba4gydF4y2Ba。黑碳排放也影响云的形成过程可以影响区域循环和降雨模式gydF4y2Ba5gydF4y2Ba。此外,这些粒子对人类健康构成威胁,因为他们被认为是一种致癌物质和呼吸道疾病的来源,由于其纳米尺寸gydF4y2Ba6gydF4y2Ba;他们还对城市空气质量构成负面影响gydF4y2Ba7gydF4y2Ba。公元前在其他情况下,飞机引擎发出的气溶胶粒子(也称为非易失性)是潜在的冰核,可能诱发卷云gydF4y2Ba8gydF4y2Ba,gydF4y2Ba9gydF4y2Ba,gydF4y2Ba10gydF4y2Ba,gydF4y2Ba11gydF4y2Ba。然而,周围存在着巨大的不确定性的净气候迫使BC气溶胶,因为各种各样的物质包括岁刚发射以及烟尘。因此,BC气溶胶排放的量化,这意味着aggregate-particle号码gydF4y2Ba\ (n_ {\ mathrm {o}} \)gydF4y2Ba和质量浓度gydF4y2Ba\ (m_ {\ mathrm {o}} \)gydF4y2Ba至关重要,推进我们的理解他们的角色在全球变暖问题和环境卫生gydF4y2Ba12gydF4y2Ba,gydF4y2Ba13gydF4y2Ba。gydF4y2Ba
多种技术可用于描述BC-aerosols如基于过滤器吸收光度计gydF4y2Ba14gydF4y2Ba,光声测量gydF4y2Ba15gydF4y2Ba,光热光谱分析干涉法gydF4y2Ba16gydF4y2Ba,aethalometrygydF4y2Ba17gydF4y2Ba,或者光散射原理gydF4y2Ba18gydF4y2Ba。例如,单粒子烟尘光度计(SP2)仪器使用激光白炽光散射gydF4y2Ba19gydF4y2Ba作为一个gydF4y2Ba现场gydF4y2Ba技术测量公元前粒子的尺寸和体积分数gydF4y2Ba20.gydF4y2Ba。扫描移动粒子筛选器(smp)可以确定粒子大小和烟尘粒子气溶胶质谱(SP-AMS)可以提供在线分析BC-particle化合物gydF4y2Ba21gydF4y2Ba。对于所有的这些工具和技术,测量在本质上是局部的,即,they do not provide at-a-distance range-dependent measurements and several of them are not widely used due to their cost and complex design22gydF4y2Ba。然而,弹性后向散射激光雷达(EBL)是一个活跃的遥感技术与无接触充电成为的方式描述气溶胶的能力gydF4y2Ba23gydF4y2Ba,gydF4y2Ba24gydF4y2Ba,gydF4y2Ba25gydF4y2Ba,gydF4y2Ba26gydF4y2Ba。这种激光雷达是通过测量激光向后方向从一个整体的弹性散射粒子。直到最近,电子仪器大多采用纳秒脉冲激光源与几米距离分辨率和探测大气几秒钟到几分钟时间分辨率gydF4y2Ba27gydF4y2Ba,gydF4y2Ba28gydF4y2Ba。一般来说,电子仪器很少用于短程应用程序由于一个不完整的输出激光束和接收视场重叠。环境和空气质量的应用程序gydF4y2Ba29日gydF4y2Ba,gydF4y2Ba30.gydF4y2Ba,gydF4y2Ba31日gydF4y2Ba,gydF4y2Ba32gydF4y2Ba,gydF4y2Ba33gydF4y2Ba,gydF4y2Ba34gydF4y2Ba,gydF4y2Ba35gydF4y2Ba最近提出了一个需要气溶胶特性接近排放源,这是开车减少最小测量范围的电子技术。gydF4y2Ba
在这里,我们报告一种新型遥感有关电子技术来量化BC数量和质量浓度。公元前我们演示远程测量的可行性气溶胶在第十米的视线从发射源与我们使用微微秒激光仪器。这些测量功能高度的范围和时间分辨率。据我们所知,存在没有发表试图检索的超细颗粒物浓度,如公元前,通过后向散射测量的高分辨率接近排放源。以下将PSR-EBL Colibri仪器和技术以及理论水平测量涉及飞机A1煤油油池水BC气溶胶的来源。专用的激光雷达反演方法将被描述为lidar-relevant参数特性分析模型(即反向散射、激光雷达比)基于的Rayleigh-Debye-Gans Fractal-Aggregates (RDG-FA)理论。我们的工作提供的结果应满足日益增长的需要BC粒子测量,可以融入大气传输模型gydF4y2Ba36gydF4y2Ba,gydF4y2Ba37gydF4y2Ba,gydF4y2Ba38gydF4y2Ba,为室内combustion-related问题gydF4y2Ba39gydF4y2Ba或室外火灾gydF4y2Ba40gydF4y2Ba和健康问题gydF4y2Ba41gydF4y2Ba,gydF4y2Ba42gydF4y2Ba。gydF4y2Ba
结果gydF4y2Ba
操作原理gydF4y2Ba
微微秒短程弹性后向散射激光雷达(PSR-EBL)是一个活跃的遥感技术旨在衡量超细颗粒物的数量和质量浓度配置文件range-resolved的方式。在这项研究中,超细事是公元前气溶胶。工作原理见图。gydF4y2Ba1gydF4y2Ba并进一步详细地描述部分的方法。在这里,一系列的皮秒脉冲激光雷达发射机发出,照亮一个列的气溶胶粒子gydF4y2Ba{\ \(\帽子mathbf {q}} ^ {\ mathrm{公司}}\)gydF4y2Ba方向。当脉冲到达一个粒子位于gydF4y2Bar \ (\ mathbf {} \)gydF4y2Ba如无花果的插图所示。gydF4y2Ba1gydF4y2Ba,这可能是部分吸收,将分散在各个方向gydF4y2Ba{\ \(\帽子mathbf {q}} \)gydF4y2Ba。返回信号由光背散射激光雷达接收机的部分区域gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba,它定义了收到立体角gydF4y2Ba\(δω\ \ \)gydF4y2Ba集中在反向散射方向gydF4y2Ba{\ \(- \帽子mathbf {q}} ^ {\ mathrm{公司}}\)gydF4y2Ba。粒子的位置相对于激光雷达,gydF4y2Bar \ (\ mathbf {} \)gydF4y2Ba,取决于范围gydF4y2BargydF4y2Ba作为gydF4y2Bar \ (\ mathbf {} = r \帽子{\ mathbf {q}} ^ {\ mathrm{公司}}\)gydF4y2Ba如无花果所示。gydF4y2Ba1gydF4y2Ba。然后,特定于背散射强度gydF4y2Ba\ (\ mathbf {\ widetilde{我}}^ {\ mathrm {bac}} (\ mathbf {r},帽子——\ {\ mathbf {q}} ^ {\ mathrm{公司}},t) \)gydF4y2Ba可以直接来源于辐射传递方程(RTE)gydF4y2Ba26gydF4y2Ba为,gydF4y2Ba
在哪里gydF4y2BacgydF4y2Ba是光速,gydF4y2Ba\ \(τ\)gydF4y2Ba激光脉冲持续时间,gydF4y2Ba\ (\ mathbf {\ widetilde{我}}^ {\ mathrm{公司}}(\ mathbf {r},帽子\ {\ mathbf {q}} ^ {\ mathrm{公司}})\)gydF4y2Ba是特定事件强度,gydF4y2Ba\ (\ mathbf{你}(\ mathbf {r}, t) \)gydF4y2Ba是减毒的反向散射斯托克斯矩阵。对偏振不敏感测量认为,情商。gydF4y2Ba1gydF4y2Ba)可以简化gydF4y2Ba26gydF4y2Ba由一个标量的版本gydF4y2Ba\ (\ mathbf{你}\)gydF4y2Ba作为gydF4y2Ba
在哪里gydF4y2Ba\ (n_ {\ mathrm {o}} (\ mathbf {r}, t) \)gydF4y2Ba是粒子的浓度范围和与时间有关的数字,gydF4y2Ba\ \ langle。\纠正\)gydF4y2Baensemble-averaged操作符,gydF4y2Ba\ (Z_{11}(\帽子{\ mathbf {q}} ^ {\ mathrm{公司}},帽子——\ {\ mathbf {q}} ^ {\ mathrm{公司}})\)gydF4y2Ba斯托克斯阶段矩阵的第一个元素与单位面积每立体角,然后呢gydF4y2Ba\ (C ^ {\ mathrm {ext}} \)gydF4y2Ba每个粒子与灭绝截面单位面积。gydF4y2Ba
Colibri激光雷达是一种基于PSR-EBL技术前瞻性的仪器。它采用高重复率与皮秒脉冲激光,它允许一毫秒的时间和后向散射测量厘米距离分辨率使用飞行时间距离原则的决心。这与传统的激光雷达系统用于大气研究。仪器操作数小时2月20日gydF4y2Ba\ (^ {\ mathrm {th}} \)gydF4y2Ba,2021年在一个户外设施在Occitanie那里,法国。公元前气溶胶生成的燃烧的航空燃料池(煤油喷气a - 1),这是一种含硫各种碳氢化合物的复杂混合物和烷烃。小规模池火灾产生的滚滚烟尘从Colibri系统10米的范围。10米的测量进行了横向的火焰和1.3米的高度。油池水的效率取决于几个参数包括环境条件(风、温度、环境压力)和BCgydF4y2Ba\ (n_ {\ mathrm {o}} \)gydF4y2Ba和gydF4y2Ba\ (m_ {\ mathrm {o}} \)gydF4y2Ba不断的特点在实验中使用光学粒子计数器(pala fida 200)。第一原理的PSR-EBL技术是显示在图的底部。gydF4y2Ba1gydF4y2Ba。这里,range-corrected后向散射信号,直接关系到公元前气溶胶的数量,也就是说,gydF4y2Ba\ (n_ {\ mathrm {o}} \)gydF4y2Ba,显示为4.5秒,在9米的距离,在一个高度1.20米以上油池水。方法将在下面描述检索的范围和时间配置文件BCgydF4y2Ba\ (n_ {\ mathrm {o}} \)gydF4y2Ba和gydF4y2Ba\ (m_ {\ mathrm {o}} \)gydF4y2Ba从返回的信号。gydF4y2Ba
BC粒子的粒子物理学gydF4y2Ba
使用扫描透射电镜和高角度环形暗场(干/ HAADF)特性,公元前骨料收集对铜TEM网格在1.2米以上Jet-A1油池水具有如无花果所示。gydF4y2Ba2gydF4y2Ba。公元前一个可以看到粒子由集群的主要碳质颗粒,或单体graphite-like的高分数gydF4y2Ba\ (\ mathrm {sp} ^ {2} \)gydF4y2Ba碳原子成键。在阀杆/ HAADF模式下,电子从nanometric探针弹性散射粒子核和由一个环形探测器收集形成图像的对比观察。这种非相干散射提供了一个简单的图像对比分析通过最小化阻碍传统亮场图像的动态效应。因此,对比度值只取决于原子散射电子的数量和类型。因此,收集的强度图像传感器可以直接与样品的厚度有关,假设材料的成分是均匀的gydF4y2Ba43gydF4y2Ba。gydF4y2Ba
图gydF4y2Ba2gydF4y2Ba阀杆/ HAADF图像显示一个典型的BC包含大约90 - 100单体聚合。单体存在近球形,直径小于100纳米gydF4y2Ba3gydF4y2Ba并形成一个碎片形总与一个典型的分形维数gydF4y2Ba44gydF4y2Ba的gydF4y2Ba\ (D_ {\ mathrm {f}} = 1.8 \)gydF4y2Ba到几百纳米大小。单体大小分布,图中所示。gydF4y2Ba2gydF4y2Bab单体的半径,通过测量获得至少550来自10个不同的聚合单体在SI(见示例),并配备了一个对数正态分布。平均半径是gydF4y2Ba\ (R_ {\ mathrm {m}} = 23.8 \ \ 0.4点)gydF4y2Ba纳米和单体的平均数gydF4y2Ba\ \ (N_p = 100)gydF4y2Ba晚些时候,它将使用激光雷达反演模型。使用这种分布结合骨料粒度推导出对比的图像和它的投影面积,可以推导出总数量。这些信息然后估计的平均数量单体的表面积聚合单体之间的假设柱头是微不足道的。进一步描述显示了单体的高分辨率透射电镜(HRTEM)分析在无花果。gydF4y2Ba2gydF4y2Bac的洋葱式的结构randomly-orientated边缘显示炭黑的微观结构典型turbostratic叠加gydF4y2Ba45gydF4y2Ba,gydF4y2Ba46gydF4y2Ba,gydF4y2Ba47gydF4y2Ba。gydF4y2Ba
电子能量损失谱(鳗鱼)也表现在碳K-edge几个单体。一个典型的鳗鱼公元前的蓝色在图所示。gydF4y2Ba2gydF4y2Bad。边缘的形状呈现几个特点是著名的和相关的gydF4y2Ba\ (\ mathrm {sp} ^ {2} \)gydF4y2Ba杂化碳。事实上,第一个峰值在285 eV对应于碳1 s之间的过渡状态和第一个最低未占据分子轨道,在本例中是一个gydF4y2Ba\π^ * (\ \)gydF4y2Ba轨道。第二个峰值是与更高的反键轨道gydF4y2Ba\σ^ * (\ \)gydF4y2Ba的碳。一个试图量化的数量gydF4y2Ba\ (\ mathrm {sp} ^ {2} \)gydF4y2Ba鳗鱼通过研究杂化碳的峰面积比率gydF4y2Ba\π^ * (\ \)gydF4y2Ba来gydF4y2Ba\ \(π* + \σ^ * ^ \)gydF4y2Ba48gydF4y2Ba。我们使用这一标准来估计量的石墨(芳香周期)与非晶碳(碳氢键),它揭示了一个强大的石墨结构的各向异性与单体的球形形态相结合gydF4y2Ba49gydF4y2Ba,gydF4y2Ba50gydF4y2Ba。此外,一个激子的特性在291.8 eV的存在证实了graphite-like性质的材料gydF4y2Ba51gydF4y2Ba。gydF4y2Ba
数量和质量浓度gydF4y2Ba
激光雷达返回信号,与情商有关。(gydF4y2Ba2gydF4y2Ba),必须倒检索BC气溶胶的估计数量和质量浓度,gydF4y2Ba\ (n_ {\ mathrm {o}} \)gydF4y2Ba和gydF4y2Ba\ (m_ {\ mathrm {o}} \)gydF4y2Ba,分别。而这给出了反演方法的细节部分,它包括激光雷达产品获得三个等级:gydF4y2Ba
- (我)gydF4y2Ba
第一级产品减毒后向散射的概要文件gydF4y2Ba\ (\ mathrm{你}(r, t) \)gydF4y2Ba情商。gydF4y2Ba2gydF4y2Ba),这是纠正范围激光雷达信号的应用所产生的辐射校准gydF4y2Ba52gydF4y2Ba。激光雷达信号预处理提高信噪比。这预处理包括暗电流校正(DC)、背景校正(BG),和一个低通滤波方法,保留了原始信号的距离分辨率gydF4y2Ba53gydF4y2Ba。gydF4y2Ba
- (2)gydF4y2Ba
第二级产品后向散射配置文件gydF4y2Ba\β(r, t) (\ \)gydF4y2Ba从远期lidar-inversion获得方法直接应用gydF4y2Ba\ (\ mathrm{你}(r, t) \)gydF4y2Ba信号。反演使用光散射模型,占BC气溶胶的分形形态,是一个重要的元素在确定准确后向散射从PSR-EBL技术资料。这里的激光雷达比计算使用分形聚集的Rayleigh-Debye-Gans (RDG-FA)理论和微观物理学的参数提供的阀杆/ HAADF分析。gydF4y2Ba
- (3)gydF4y2Ba
最后,第三级产品BC气溶胶数量和质量浓度范围和时间配置文件gydF4y2Ba\ (n_ {\ mathrm {o}} (r, t) \)gydF4y2Ba和gydF4y2Ba\ (m_ {\ mathrm {o}} (r, t) \)gydF4y2Ba。这些都是计算使用,分别微分后向散射截面gydF4y2Ba\ (\ mathrm} {d C ^ {\ mathrm {bac}} _ {\ mathrm {aer}} \)gydF4y2Ba和mass-specific反向散射效率gydF4y2Ba\ \(σ^ {\ mathrm {bac}} \)gydF4y2Ba通过RDG-FA BC骨料分形理论。gydF4y2Ba
第三级激光雷达产品的例子gydF4y2Ba\ (n_ {\ mathrm {o}} (t, r) \)gydF4y2Ba和gydF4y2Ba\ (m_ {\ mathrm {o}} (t, r) \)gydF4y2Ba介绍了无花果。gydF4y2Ba3gydF4y2Ba。测量显示公元前两羽毛发出油池水从激光雷达仪器约9米。这些结果证明的能力PSR-EBL进行无接触充电成为测量5厘米的距离分辨率和时间分辨率为4 ms,这是显示的insets以后羽在无花果。gydF4y2Ba3gydF4y2Ba。的高时空分辨率PSR-EBL技术使得小说等快速测量和湍流现象的可能性。进行进一步的调查应该使用一个稳定的煤油火焰喷雾室配备一套广泛的先进的仪器来建立一个更全面的评估的全部功能PSR-EBL技术。gydF4y2Ba
讨论gydF4y2Ba
这项研究的发现具有重要意义,克服一些传统电子技术的局限性。这样一个限制涉及到激光雷达范围和时间分辨率。结果Colibri仪器可以用来估计BC气溶胶数量和质量浓度厘米距离分辨率和毫秒时间分辨率,由于微微秒激光和快速返回信号传感器。第二个限制问题的能力测量气溶胶浓度短程。大多数电子仪器是“盲目”的短程发射的激光束和接收器之间的不完全重叠的视野。然而,在这里,我们表明,这种限制可以重温和浓度配置文件获得8 - 10米的范围在户外环境中通过bi-static bi-axial激光雷达的配置。第三个限制问题转化所需的检索方法的返回信号获取气溶胶特征的兴趣。常见的电子逆方法依赖于假设比如aerosol-free区。虽然这里逆方法需要一个系统的辐射校准之前,它使精确的测量,在任何环境条件下,不需要参考或清洁大气中的分子区,即分子正常化gydF4y2Ba54gydF4y2Ba。最后,大多数在遥感反演方法依赖于球形或球状代理计算气溶胶lidar-relevant气溶胶粒子的属性,即。激光雷达比和反向散射截面。通过使用RDG-FA理论,这些数量是预计算和占BC颗粒的分形形态,包括单体等相关物理参数的大小和骨料分形维数。gydF4y2Ba
在公元前颗粒物通常是由当地的特征gydF4y2Ba现场gydF4y2Ba传感器,有一个短程光学遥感技术日益增长的需求gydF4y2Ba28gydF4y2Ba,gydF4y2Ba55gydF4y2Ba。事实上,大多数传感器目前不提供range-dependent配置文件,因为他们依赖于阵列的空间分布和时间整合取样器收集粒子进行分析。著名的主动遥感技术的优势,比如PSR-EBL这里所描述的技术,是他们不需要空间插值或aerosol-dispersion模型作为他们直接提供和时间分辨测量范围。然而,这些技术的一个主要挑战是需要一个精确的aerosol-optic检索模型的数量和质量浓度粒子。在这里,我们提出了使用燃烧科学完善的光散射模型,例如RDG-FA,评估煤灰分形聚集的激光雷达数量。可以使用其他方法使用一个等价的形状模型gydF4y2Ba56gydF4y2Ba,gydF4y2Ba57gydF4y2Ba,gydF4y2Ba58gydF4y2Ba。光学和微物理参数的不确定性是一个额外的困难的方法:例如,有机涂层的存在可能会影响分形几何的烟尘gydF4y2Ba59gydF4y2Ba以及它的折射率gydF4y2Ba60gydF4y2Ba,gydF4y2Ba61年gydF4y2Ba。然而,考虑到这些不确定性,检索浓度估计的相对误差小于28%,数量和质量浓度的误差传播分析(见gydF4y2Ba补充信息gydF4y2Ba详情),与其他类似的研究是一致的gydF4y2Ba62年gydF4y2Ba,gydF4y2Ba63年gydF4y2Ba。当然,aerosol-optic模型的进一步改进将减少不确定性的方法。gydF4y2Ba
这里给出的结果证明PSR-EBL技术的潜力评估的范围和时间分辨数量和质量浓度BC排放。而高幅度和时间分辨率和短程功能提供了一种新方法在激光雷达等粒子测量,进一步的工作是必要的评估技术的完整功能。未来的研究可以更好地评估水平的协议PSR-EBL smp或SP-AMS等和其他的技术。PSR-EBL技术未来的发展可以提高洞察力BC-aerosol排放研究,特别是考虑到我们的工作受到限制,包括需要详细公元前代表粒子的显微镜。另一个改进,多波长微微秒激光可以用来推断出更多细节关于BC-aerosol粒子的光学性质,例如,包括单体颗粒,骨料的存在老化,涂料,甚至区分炭黑和褐碳总量。最后,PSR-EBL技术真的可以帮助在公元前描述由于其高空间和时间分辨率。然而,必须非常小心在建模辐射激光雷达数量作为检索产品的准确性与aerosol-optic模型的选择紧密相连。进一步的调查将会追求改善aerosol-optic新鲜排放烟尘粒子模型。gydF4y2Ba
方法gydF4y2Ba
短程micro-lidar仪器gydF4y2Ba
Colibri仪器是一个前瞻性的微微秒短程弹性后向散射激光雷达(PSR-EBL) bi-static,破坏建筑。系统是由那里,法国航空航天实验室,为远程测量气溶胶的范围和高的时间分辨率gydF4y2Ba26gydF4y2Ba,gydF4y2Ba52gydF4y2Ba。与其他大气激光雷达系统的研究相比,Colibri是轻量级的,紧凑,适合移动平台。发射器单元由一个小型风冷Nd: YAG激光发出25 600 ps脉冲的脉冲能量gydF4y2Ba\ \ upmu \ ()gydF4y2BaJ,波长的gydF4y2Ba\ \λ= 532.8 (\)gydF4y2Ba纳米、重复率1 kHz和0.5 mrad的光束发散度。如无花果所示。gydF4y2Ba1gydF4y2Ba直线极化光束反射和指向使用倾斜镜感兴趣的气溶胶。bi-static架构是优于mono-static配置防止脉冲导致传感器可能饱和的内部反射,从而降低最小测量范围。bi-static角度,即角gydF4y2Ba\(θ_{我}\ \)gydF4y2Ba∠发射机和接收机之间的单位,对短程的测量是一个重要的功能,因为这使得重叠函数的完全控制。接收单元采用卡塞格林望远镜的有效直径90毫米和500毫米焦距和视场光阑(FS)。光望远镜收集的重点是一对传感器的消色差紧身上衣(广告)镜头,neutral-band过滤器(NBF)和干涉滤光片(如果)来控制光的水平。短程测量,光学元素后,望远镜放置在翻译阶段,允许调整激光雷达焦平面。这个特性对于短程激光雷达测量是至关重要的,因为它解决重点问题遇到短的范围。对于这里的测量报告,焦平面位置设置为最大限度地收集到的信号幅度的范围大约10米。传感单元是一个高带宽硅雪崩光电二极管(adp)及其模拟信号被传递给一个高带宽单路数字信号处理(DSP)的数字化信号。gydF4y2Ba
反演方法gydF4y2Ba
弹性激光雷达方程可以从辐射传输方程(RTE)gydF4y2Ba26gydF4y2Ba本身可以派生从第一原理,即。从麦克斯韦方程,由Mishchenko如图所示gydF4y2Ba64年gydF4y2Ba。激光雷达方程通常假定入射光散射一次,即。,multiple-scattering events are ignored, and thus, can be analyzed as a link-budget for the backscattered power\ (\ mathrm {P} (r) \)gydF4y2Ba的函数的范围gydF4y2BargydF4y2Ba为:gydF4y2Ba
在哪里gydF4y2Bar \ (\ mathrm {} ^ {\ mathrm {2}} \)gydF4y2Ba二次下降是由于固体激光雷达的角度,gydF4y2Ba\ (\ mathrm {K} _ {\ mathrm {o}} \)gydF4y2Ba是辐射激光雷达常数,gydF4y2Ba\ (\ mathrm {O} (r) \)gydF4y2Ba是range-dependent重叠函数占部分激光雷达视场重叠和激光束,然后呢gydF4y2Ba\ (\ mathrm{你}(r) \)gydF4y2Ba是减毒反向散射函数定义为:gydF4y2Ba
与单位立体角逆距离时间的倒数。在情商。gydF4y2Ba4gydF4y2Ba),gydF4y2Baα\(α= \ \ _ {\ mathrm {aer}} + \α_ {\ mathrm{摩尔}}\)gydF4y2Ba和gydF4y2Ba\ \(β= \β_ {\ mathrm {aer}} + \β_ {\ mathrm{摩尔}}\)gydF4y2Ba代表总灭绝和反向散射系数的BC气溶胶(BC)和分子组件(摩尔),即,由于大气中气体分子。激光雷达反演问题的不适定的自然需要extinction-to-backscattering比率,或激光雷达比(LR)gydF4y2Ba65年gydF4y2Ba,gydF4y2Ba66年gydF4y2Ba,gydF4y2Ba67年gydF4y2Ba。这一比率定义为公元前粒子与分子组件,分别gydF4y2Ba\ (\ mathrm {LR} _ {\ mathrm {aer}} = \α_ {\ mathrm {aer}} / \β_ {\ mathrm {aer}} \)gydF4y2Ba和gydF4y2Ba\ (\ mathrm {LR} _ {\ mathrm{摩尔}}= \α_ {\ mathrm{摩尔}}/ \β_ {\ mathrm{摩尔}}\)gydF4y2Ba。gydF4y2Ba
我们现在描述一个方法来检索直接从校准放射micro-lidar BC反向散射系数测量。方程(gydF4y2Ba4gydF4y2Ba)被转换为一种形式gydF4y2Ba68年gydF4y2Ba涉及一个未知,gydF4y2Ba\ (\ mathrm {LR} _ {\ mathrm {aer}} \)gydF4y2Ba。与gydF4y2Ba\ (\ mathrm {LR} _ {\ mathrm{摩尔}}\)gydF4y2Ba被认为是已知的gydF4y2Ba69年gydF4y2Ba,这种形式是通过分裂指数项分为两部分,因此只有总出现反向散射系数:gydF4y2Ba
在哪里gydF4y2Ba\ \(β_ {\ mathrm{摩尔}}\)gydF4y2Ba通常预测使用空气密度从瑞利理论概要文件。因此,情商。gydF4y2Ba5gydF4y2Ba)可以进一步简化的通过gydF4y2Ba
与单位立体角逆距离时间的倒数。在情商。gydF4y2Ba6gydF4y2Ba),gydF4y2Ba\ (\ mathrm {V} (r) \)gydF4y2Ba是一个修改的减毒反向散射函数,与情商有关。(gydF4y2Ba5gydF4y2Ba),gydF4y2Ba
方程(gydF4y2Ba6gydF4y2Ba)现在包含一个未知,gydF4y2Baβ\ (\ \)gydF4y2Ba,产生一个解析解gydF4y2Ba52gydF4y2Ba为:gydF4y2Ba
方程(gydF4y2Ba8gydF4y2Ba),然而,需要精细评价指数项的情商。gydF4y2Ba7gydF4y2Ba),它可以成为一种日益增长的数字错误。同时这里的决议是评估这一项与情商。gydF4y2Ba6gydF4y2Ba)。后CeolatogydF4y2Ba52gydF4y2Ba,两个导纳数量,gydF4y2BaTgydF4y2Ba(gydF4y2BargydF4y2Ba),gydF4y2BaWgydF4y2Ba(gydF4y2BargydF4y2Ba介绍了),gydF4y2Ba
这些可以被视为解决方案的系统耦合一阶偏微分方程gydF4y2Ba
该系统在情商。gydF4y2Ba10gydF4y2Ba)是解决,gydF4y2Ba\ \(β_ {\ mathrm {aer}} \)gydF4y2Ba是由gydF4y2Ba
接下来,gydF4y2Ba\ \(β_ {\ mathrm {aer}} (r) \)gydF4y2Ba被用来计算gydF4y2Ba\ (n_ {\ mathrm {o}} (r, R_g) \)gydF4y2Ba和gydF4y2Ba\ (m_ {\ mathrm {o}} (r, R_g) \)gydF4y2Ba分别为:gydF4y2Ba
在哪里gydF4y2Ba\ (n_ {\ mathrm {o}} (r, R_g) \)gydF4y2Ba是粒子数浓度单位体积的各向同性散射介质由一个公元前面向随机骨料与回转半径gydF4y2Ba\ (R_ \ mathrm {g} \)gydF4y2Ba。在情商。gydF4y2Ba12gydF4y2Ba),gydF4y2Ba\ (R_ {\ mathrm{分钟}}\)gydF4y2Ba和gydF4y2Ba\ (R_ {\ mathrm{马克斯}}\)gydF4y2Ba最小和最大的回转半径,gydF4y2Ba\ (\ mathrm} {d C ^ {\ mathrm {bac}} _ {\ mathrm {aer}} \)gydF4y2BaBC的微分反向散射截面总,这是定义为:gydF4y2Ba
和表面的单位是时间逆立体角。对于一个给定的质量具体的反向散射效率gydF4y2Ba\ \(σ^ {\ mathrm {bac}} \)gydF4y2Ba公元前颗粒物的质量浓度gydF4y2Ba28gydF4y2Ba,gydF4y2Ba70年gydF4y2Ba:gydF4y2Ba
与单位质量时间逆体积gydF4y2Ba\ (\ mathrm {mg} ^ {2} / m ^ 3 \)gydF4y2Ba。请注意,gydF4y2Ba\ \(σ^ {\ mathrm {bac}} \)gydF4y2Ba从特定的质量消光系数定义gydF4y2Ba\ \(σ^ {\ mathrm {ext}} \)gydF4y2Ba公元前的激光雷达比为:gydF4y2Ba
随着时间的单位表面逆立体角和逆质量gydF4y2Ba\ [\ mathrm ({{m} ^ {2} / \ mathrm {(sr} \ cdot \ mathrm{毫克)}]}\)gydF4y2Ba。gydF4y2Ba
Rayleigh-Debye-Gans骨料分形理论gydF4y2Ba
几种精确的电磁散射方法可用来模拟的辐射性质BC总量数值精确的方式。也许是最灵活的离散偶极子近似gydF4y2Ba71年gydF4y2Ba(DDA)。然而,它仍然难以实现这些方法大大所需计算时间当他们用于激光雷达反演。因此,保持合理的近似模型的辐射属性。在这里,近似追求是分形聚集的Rayleigh-Debye-Gans (RDG-FA)理论,是准确的模型所示分形聚集的光散射gydF4y2Ba72年gydF4y2Ba,包括lidar-relevant数量gydF4y2Ba73年gydF4y2Ba,在控制实验gydF4y2Ba74年gydF4y2Ba。使用RDG-FA理论,反向散射和灭绝截面可以简单分析,然后,用于激光雷达反演。gydF4y2Ba
因为一个聚合的单体相比非常小gydF4y2Ba\λ(\ \)gydF4y2Ba,我们可以假设波相移在单体可以忽略不计;这是RDG-FA理论的一个方面。这样做相当于假设单体内的电磁场是制服,这对于球形单体时是有效的gydF4y2Ba\(间{\ mathrm {m}} | m - 1 | \我1 \)gydF4y2Ba在哪里gydF4y2Ba\ (m = n + i \ kappa \)gydF4y2Ba复杂的折射率和吗gydF4y2Ba\(间{\ mathrm {m}} = 2π\ R_ {\ mathrm {m}}λ/ \ \)gydF4y2Ba是单体尺寸参数。在这种情况下,单体将在所谓的瑞利散射限制。其他假设RDG-FA理论认为,在一个聚合,单体散射入射光的相互独立的,即,monomer-monomer多个散射被忽视。我们注意到,这些假设的局限性,总结本节结束时给出。然后RDG-FA理论假设一个聚合的吸收截面截面之和为每个单体。虽然条件gydF4y2Ba\(间{\ mathrm {m}} | m - 1 | \我1 \)gydF4y2Ba可能是合理的在单体层面,它不是总体层面由于产生的大小增加许多单体的组合。因此,一些保健需要近似的微分散射截面,因为可以有重要的总相移。gydF4y2Ba
RDG-FA理论可以从麦克斯韦方程,在附录的索伦森et al。gydF4y2Ba75年gydF4y2Ba特别是,推导强调各种近似的重要方面。首先,假设电磁场统一在一个给定的单体不完全正确。单体的半径gydF4y2Ba\ (R_ {\ mathrm {m}} = 30 \)gydF4y2Ba海里,我们认为,最大的数量gydF4y2Ba\(间{\ mathrm {m}} \左| m - 1 \右| \)gydF4y2Ba用于激励RDG-FA治疗评估gydF4y2Ba\ (0.34 \ sim \)gydF4y2Ba,因此并不一定满足gydF4y2Ba\(间{\ mathrm {m}} \左| m - 1 \ | \我1 \)gydF4y2Ba标准。第二,假设monomer-to-monomer多次散射(在给定总)是可以忽略不计是很难证明的。事实上,索伦森gydF4y2Ba75年gydF4y2Ba,你gydF4y2Ba76年gydF4y2Ba,ArgentingydF4y2Ba77年gydF4y2Ba使用数值精确模拟表明,多次散射是现在和波长的依赖,就像一个直观地预计在一个聚合单体的身体接触。例如,在关系的假设没有monomer-monomer多次散射,Lu和索伦森gydF4y2Ba78年gydF4y2Ba中找到这种散射的证据通过去极化测量烟尘总量。第三,索伦森et al。gydF4y2Ba75年gydF4y2Ba表明RDG-FA理论并不满足节能当用来计算一个聚合的灭绝截面通过光学定理。这样的观察存在一个悖论,尽管其缺点,公元前RDG-FA并同意与光散射测量分形聚集gydF4y2Ba44gydF4y2Ba,包括反向散射gydF4y2Ba73年gydF4y2Ba。解决这一悖论是由伯格解释道gydF4y2Ba79年gydF4y2Ba。简而言之,在单体内的电磁场的确是不统一的,一旦一个聚合的散射性质平均值随机取向,RDG-FA理论成为一个好的近似由于干扰取消。gydF4y2Ba
提供激光雷达波束是垂直极化和接收到的散射光也是垂直偏振,微分散射截面gydF4y2Ba\ (\ mathrm} {d C ^ {\ mathrm {sca, vv}} _ {\ mathrm {bc}} \)gydF4y2Ba公元前的聚合单体的平方数成正比gydF4y2Ba\ (N_ {\ mathrm {m}} \)gydF4y2Ba个别单体的散射截面gydF4y2Ba\ (\ mathrm} {d C ^ {\ mathrm {sca, vv}} _ {\ mathrm {m}} \)gydF4y2Ba,一个函数gydF4y2BafgydF4y2Ba,称为结构因子,占总体的分形结构。取决于结构因素gydF4y2Ba\ (R_ {\ mathrm {g}} \)gydF4y2Ba,散射角gydF4y2Ba\θ(\ \)gydF4y2Ba,聚集的分形维数gydF4y2Ba\ (D_ {\ mathrm {f}} \)gydF4y2Ba,从而gydF4y2Ba
我们注意到不同的表达式gydF4y2BafgydF4y2Ba在文献中报道吗gydF4y2Ba44gydF4y2Ba,gydF4y2Ba80年gydF4y2Ba。每个配方包括散射波向量gydF4y2Ba\ (q(\θ,\λ)=(4 \π/ \λ)\ sinθ/ 2)(\ \)gydF4y2Ba。在这里,我们使用由Dobbins和Megaridis制定gydF4y2Ba81年gydF4y2Ba由于其简单性,因为它是准确的gydF4y2Ba\ \(\λ= 532)gydF4y2Ba海里即使内部monomer-monomer多次散射总被认为是gydF4y2Ba76年gydF4y2Ba:gydF4y2Ba
据悉,在哪里gydF4y2Ba问gydF4y2Ba是一个函数的gydF4y2Ba\θ(\ \)gydF4y2Ba和gydF4y2Ba\λ(\ \)gydF4y2Ba。气溶胶的大型集群,只能视为幂律政权(第二部分的情商。gydF4y2Ba17gydF4y2Ba)。当前表达式是在良好的协议与幂律的振幅政权提出Heinson et al。gydF4y2Ba82年gydF4y2Ba但必须注意到,幅度可能受到总多分散性的影响gydF4y2Ba44gydF4y2Ba。基于这些表情,反向散射截面的简单解析表达式可以发现:gydF4y2Ba
在哪里gydF4y2Ba\ (F (m) = \左| (m ^ {2} 1) / (m ^{2} + 2)正确\ | ^ 2 \)gydF4y2Ba,gydF4y2Baf \ (^ {\ mathrm {bac}} = f (R_ {\ mathrm {g}}, \θ= \π,D_ {\ mathrm {f}}) \)gydF4y2Ba和gydF4y2Ba\ (C_ \ mathrm p {} \)gydF4y2Ba是一个校正因子gydF4y2Ba83年gydF4y2Ba这取决于骨料粒度分布的宽度。当gydF4y2Ba\ (C_ {\ mathrm {p}} = 1 \)gydF4y2Ba,单分散的聚合物,这是最简单的情况下,我们应用。我们注意到,索伦森和王gydF4y2Ba83年gydF4y2Ba发现gydF4y2Ba\ (C_ {\ mathrm {p}} = 1.57 \)gydF4y2Ba为集群扩散限制聚集(DLCA)gydF4y2Ba\ (D_ {\ mathrm {f}} = 1.75 \)gydF4y2Ba。目前还不清楚什么样的价值gydF4y2Ba\ (C_ {\ mathrm {p}} \)gydF4y2Ba适用于公元前实际大气中气溶胶形成以来可能并不遵循纯DLCA或reaction-limited集群聚合过程gydF4y2Ba84年gydF4y2Ba。出于这个原因,我们选择gydF4y2Ba\ (C_ {\ mathrm {p}} = 1 \)gydF4y2Ba未来进一步细化的价值形成反向散射测量实际大气中聚集。gydF4y2Ba
激光雷达比的解析表达式也可以发现:gydF4y2Ba
单位立体角和在哪里gydF4y2Ba\ (E (m) = \ mathrm {Im} \左\ {(m ^ {2} 1) / (m ^{2} + 2)正确\ \}\)gydF4y2Ba和gydF4y2BaggydF4y2Ba是一个校正因子也由Dobbins和Megaridis提供吗gydF4y2Ba81年gydF4y2Ba为:gydF4y2Ba
Lidar-relevant数量gydF4y2Ba
以下部分提供了详细信息光学和微观物理学的数量用于计算lidar-relevant用于检索数量和质量浓度,gydF4y2Ba\ (n_ {\ mathrm {o}} \)gydF4y2Ba和gydF4y2Ba\ (m_ {\ mathrm {o}} \)gydF4y2Ba从RDG-FA理论。gydF4y2Ba
单体半径gydF4y2Ba\ (R_ {\ mathrm {m}} \)gydF4y2Ba公元前的单体一般gydF4y2Ba\ (\ \)sim 30gydF4y2Banm,每个聚合单体的数量gydF4y2Ba\ (N_ \ mathrm {m} \)gydF4y2Ba几十到几百不等,分形维数,用于评估gydF4y2Baf \ (^ {\ mathrm {bac}} \)gydF4y2Ba和gydF4y2BaggydF4y2Ba,通常是gydF4y2Ba\ (D_ {\ mathrm {f}} = 1.8 \)gydF4y2Ba。的回转半径gydF4y2Ba\ (R_ {\ mathrm {g}} \)gydF4y2Ba是衡量的总大小,可以估计分形标度律吗gydF4y2Ba44gydF4y2Ba。所有这些参数可以从电子显微镜分析确定gydF4y2Ba85年gydF4y2Ba。虽然煤油的折射率烟尘仍然是一个公开讨论文学,燃料的成分和挥发性有机化合物在燃烧应占折射率的选择。特别是,有机涂料可能出现煤烟颗粒和排放烟尘粒子的折射率的影响。在这里,我们使用了折射率Kelesidis提出的模型gydF4y2Ba61年gydF4y2Ba,这取决于煤灰成分基于其有机碳(OC)和元素(EC)的内容。例如,折射率被发现gydF4y2Ba\ (m = 1.66 + i0.76 \)gydF4y2Ba为gydF4y2Ba\ (OC / EC = 0 \)gydF4y2Ba(裸烟尘)和gydF4y2Ba\ (m = 1.6219 + i0.61 \)gydF4y2Ba为gydF4y2Ba\ (OC / EC = 0.1 \)gydF4y2Ba(薄涂灰)。这些值的折射率接近Chang和Charalampopoulos报道gydF4y2Ba86年gydF4y2Ba,在一些作品用于建模和预测辐射属性煤油火焰的黑碳和池火灾gydF4y2Ba87年gydF4y2Ba,gydF4y2Ba88年gydF4y2Ba,gydF4y2Ba89年gydF4y2Ba。因此,微分后向散射截面和激光雷达比用于检索gydF4y2Ba\ (n_ {\ mathrm {o}} \)gydF4y2Ba和gydF4y2Ba\ (m_ {\ mathrm {o}} \)gydF4y2Ba是gydF4y2Ba\ (\ mathrm {d} C_ {\ mathrm {bac}} = 6.4下午\ 1.5 \ \ * 10 ^ {4}\ \ upmu \ mathrm {m} ^ {2} \ mathrm {sr} ^ {1} \)gydF4y2Ba和gydF4y2Ba\ (\ mathrm {LR} = 131.1下午\ 18.6 \ \ mathrm老{}\)gydF4y2Ba,分别。相对应的平均值与标准偏差估计使用RDG-FA模型和蒙特卡罗的不确定性分析方法,所描述的gydF4y2Ba补充信息gydF4y2Ba。这些值与文献报道值一致的新排放烟尘粒子gydF4y2Ba28gydF4y2Ba,gydF4y2Ba90年gydF4y2Ba,gydF4y2Ba91年gydF4y2Ba。关于特定的质量消光系数,穆赫兰gydF4y2Ba92年gydF4y2Ba报告的平均价值gydF4y2Ba\ \(σ^ {\ mathrm {ext}} = 8.7 \ \ 1.1点)gydF4y2Ba\ (\ mathrm {m} ^ {2} / \ mathrm {g} \)gydF4y2Ba这是与刘报道结果一致gydF4y2Ba4gydF4y2Ba为成熟的BC气溶胶。对于分子组件,gydF4y2Ba\ \(β_ {\ mathrm{摩尔}}\)gydF4y2Ba= 1.51gydF4y2Ba(\ \ * 10 ^ {6}~ \ mathrm {m} ^ {1} \ mathrm {sr} ^ {1} \)gydF4y2Ba计算使用以下大气条件:287.15 K温度,80gydF4y2Ba\ \ % \ ()gydF4y2Ba相对湿度,991.2 hPa压力,gydF4y2Ba\ (\ mathrm{有限公司}_ {\ mathrm {2}} \)gydF4y2Ba385 ppmv浓度。gydF4y2Ba
数据availaibiltygydF4y2Ba
测量数据支持本研究的结果和实验结果显示在无花果。gydF4y2Ba1gydF4y2Ba,gydF4y2Ba2gydF4y2Ba和gydF4y2Ba3gydF4y2Ba可从作者要求。gydF4y2Ba
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确认gydF4y2Ba
这项工作是财务支持那里的框架内引进项目2017 - 2021。作者承认支持CNRS东德SUIE(3622),美国国家科学基金会(1665456),美国空军科学研究办公室(FA9550-19-1 - 0078),陆军研究办公室(W911NF2120053),美国国家科学基金会(ATM1625598),美国能源部(DE-SC0021168)。作者感谢大卫Delhaye建议,尼古拉•河蒂埃里休伊特、查理Mandal,杰拉尔德·Lemineur Laurent Hespel Valerie Rialland Gilles罗伊,格雷戈勒Tremblay,威廉Heinson。作者感谢Guillaume鲨鱼肉白色的开发和证明激光源。那里拿来的作者承认那里一般科学理事会(DSG),包括利雅得海达尔和劳伦Jacquin继续支持。gydF4y2Ba
作者信息gydF4y2Ba
作者和联系gydF4y2Ba
贡献gydF4y2Ba
司令部构思Colibri PSR-EBL仪器和监督项目;直和他进行了实验;直,一个。B., V.M. and S.L. developed the processing code and the inverse method; J.Y., L.P., R.C., C.S., and M.B. developed the RDG-FA model. All authors analysed the results, read, reviewed, and approved the final version of the manuscript.
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Ceolato, R。,Bedoya-Velasquez,。E., Fossard, F.et al。gydF4y2Ba黑碳气溶胶数量和质量浓度测量的微微秒短程弹性后向散射激光雷达。gydF4y2BaSci代表gydF4y2Ba12gydF4y2Ba8443 (2022)。https://doi.org/10.1038/s41598 - 022 - 11954 - 7gydF4y2Ba
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