简介gydF4y2Ba

暴露在强激光场中的原子的克雷默斯-亨内伯格(KH)态的形成一直是许多研究的主题。在一项开创性的工作中gydF4y2Ba1gydF4y2BaHenneberger表明,从电子参考系看离子势,并对其快速振荡进行平均,实际上可以将电子绑定到稳定的KH原子中。这种结合被认为是激光驱动稳定过程的背后gydF4y2Ba2gydF4y2Ba.已经提出了各种技术来成像KH原子。光电子能谱法就是这样一种成像方法gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba.KH原子的束缚态在光电子动量分布(PMD)中留下了它们独特的标记。更值得注意的是,KH原子的束缚态可以被扭曲成二分分子态gydF4y2Ba2gydF4y2Ba,gydF4y2Ba4gydF4y2Ba其偏振模色散显示双缝干涉图样gydF4y2Ba5gydF4y2Ba.这种模式被认为是KH态导致绝热稳定的明确证据。此外,参考文献的作者。gydF4y2Ba5gydF4y2Ba声称二分类氢原子显示出许多其他分子特性,如电荷共振增强电离和电子自旋翻转。gydF4y2Ba

受这些发现的启发,我们对KH原子的PMD进行了系统的研究。这是早期工作的出发点gydF4y2Ba5gydF4y2Ba我们使用了红外激光泵和极紫外(XUV)探头。这些泵和探针脉冲在以前的工作中被还原。由于KH原子受到低频场更强的驱动,使用IR泵比使用XUV泵更有效。而氢原子被用于参考。gydF4y2Ba5gydF4y2Ba,我们使用电离势较小的钾原子。因此,KH态的形成更容易观察到。它可以在较弱的红外场和较低强度的XUV脉冲探测中实现。探测过程需要吸收单个XUV光子,可以在最低阶摄动理论(LOPT)中方便地描述。gydF4y2Ba

和之前的工作一样gydF4y2Ba5gydF4y2Ba,我们的模拟揭示了KH原子PMD中的分子样结构,如低阶干涉极大值。这些极大值的位置可以用来估计KH原子的空间维度。然而,KH原子和同核双原子分子之间的类比是不完整的。特别是,PMD中缺少高阶干涉极大值。这些极大值应该在具有相当空间范围的分子中充分存在。我们将它们在KH原子中的缺失归因于KH势的特定结构,该结构不将电子运动限制在定义良好的势阱中。gydF4y2Ba

我们的论文结构如下。在“gydF4y2Ba理论gydF4y2Ba“节,我们介绍了KH势,并提出了我们的数值技术,用于描述钾原子的KH状态。我们进一步介绍了XUV探针,并描述了KH态的单光子电离。在“gydF4y2Ba结果与讨论gydF4y2Ba节中,我们展示并分析了PMD的数值结果。利用信息论香农熵的概念表征了KH态在坐标空间和动量空间中的锐度。我们证明了在KH态和双原子分子的电子局域化之间存在着深刻的差异。我们表明,尽管如此,我们仍然可以从PMD的干涉模式中提取有关KH状态的空间范围的一些信息。该信息可用于高强度电磁场的精确校准。我们在“gydF4y2Ba结论gydF4y2Ba部分,总结我们的主要发现。gydF4y2Ba

原子单位(a.u)贯穿全文。gydF4y2Ba

理论gydF4y2Ba

KH原子描述gydF4y2Ba

文献中描述了KH原子的形成过程gydF4y2Ba1gydF4y2Ba,gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba,gydF4y2Ba6gydF4y2Ba.我们遵循这些工作,并考虑一个具有有效原子势的单电子原子gydF4y2Bar \ (V ({\ varvec {}}) \)gydF4y2Ba,并将其置于单色线偏振激光场中gydF4y2Ba\ ({\ varvec {E}} (t) = {\ varvec {E}} _x E_0 \因为{\ωt} \)gydF4y2Ba.我们将参照系的原点与在场中振荡的原子电子合并。这是通过执行由运算符生成的规范转换来实现的gydF4y2Ba

$ ${对齐}\ \开始帽子{F} = \ exp{\左\{我\ int {\ varvec{一}}(\τ)\ cdot \帽子{\ varvec {p}} \ d \τ\右\}},\{对齐}$ $gydF4y2Ba
(1)gydF4y2Ba

在哪里gydF4y2Ba\ (\ displaystyle {\ varvec{一}}(t) = - \ int \限制_0 ^ t {\ varvec {E}}(\τ)\ d \τ\)gydF4y2Ba是场向量势。通过这种方式,我们将初始速度表哈密顿量转换为所谓的克雷默斯-亨内伯格表,其中系统的哈密顿量可以写成:gydF4y2Ba

$ ${对齐}\ \开始帽子{H} ={\帽子{\ varvec {p}} ^ 2 \ / 2} + V_ \ mathrm {atom} ({\ varvec {r}} + a_0 \帽子{\ varvec {e}} _x \因为{\ωt}), \{对齐}$ $gydF4y2Ba
(2)gydF4y2Ba

与gydF4y2Ba\(a_0= E_0 \ ω ^{-2}\)gydF4y2Ba电子在单色场中的移动半径gydF4y2Ba\(E_0 \cos {\omega t}\)gydF4y2Ba.通过进一步将这个表达式展开为傅里叶级数并且只保留常数项gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba,得到哈密顿量gydF4y2Ba\(\帽子{H} _ \ mathrm {KH} \)gydF4y2Ba描述KH原子:gydF4y2Ba

$ ${对齐}\ \开始帽子{H} _ \ mathrm {KH} ={\帽子{\ varvec {p}} ^ 2 \ / 2} + V_ \ mathrm {KH} ({\ varvec {r}})。\{对齐}$ $gydF4y2Ba
(3)gydF4y2Ba

这里是KH势gydF4y2Ba\ (V_ \ mathrm {KH} ({\ varvec {r}}) \)gydF4y2Ba定义为周期平均值gydF4y2Ba

$ ${对齐}V_ \ \开始mathrm {KH} ({\ varvec {r}}) ={1 \π/ 2 \}\ int \限制_0 ^{2 \π}V ({\ varvec {r}} + {\ varvec {e}} _x \α(\φ)]\ d \φ,\{对齐}$ $gydF4y2Ba
(4)gydF4y2Ba

与gydF4y2Ba\(\displaystyle \alpha (\phi)= a_0\cos {\phi}\)gydF4y2Ba.哈密顿量(gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba因此,在哈密顿量的傅里叶展开中,忽略除零阶谐波外的所有谐波,即可得到KH原子的gydF4y2Ba2gydF4y2Ba).保留常数项而忽略所有振荡项是否能很好地描述量子动力学取决于特定的激光和原子系统参数。对于在UV和XUV范围内较高的驱动激光频率,这种近似使人联想到经典力学中著名的快速振荡平均方法gydF4y2Ba7gydF4y2Ba,gydF4y2Ba8gydF4y2Ba.这种方法的量子力学版本也可以基于类似的理由得到证明gydF4y2Ba9gydF4y2Ba,gydF4y2Ba10gydF4y2Ba.研究发现,基于KH哈密顿量的图像即使在红外范围内的低频也能提供对激光-原子相互作用的准确描述gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba,gydF4y2Ba11gydF4y2Ba,gydF4y2Ba12gydF4y2Ba.下面,我们将使用与参考中相同的字段参数和目标系统。gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba.我们考虑了钾原子与一个频率强单色红外场的相互作用gydF4y2Ba\ \(ω= 0.0577 \)gydF4y2BaA.u.对应的波长为800nm。根据其定义(gydF4y2Ba4gydF4y2Ba)时,KH哈密顿量只取决于参数gydF4y2Ba\ (a_0 = E_0 / \ω^ 2 \)gydF4y2Ba.因此,只要该参数具有相同的值,我们的结果将适用于其他驱动激光领域。gydF4y2Ba

为了描述无场的钾原子,我们使用单电子势模型gydF4y2BaVgydF4y2Ba(gydF4y2BargydF4y2Ba)参考文献。gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba.这个势被参数化以精确地再现4-6的束缚能gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba, 4 - 5gydF4y2BapgydF4y2Ba, 3 - 4gydF4y2BadgydF4y2Ba4gydF4y2BafgydF4y2Ba和5gydF4y2BaggydF4y2Ba州。我们计算gydF4y2Ba\ (V_ \ mathrm {KH} ({\ varvec {r}}) \)gydF4y2Ba被堵塞gydF4y2BaVgydF4y2Ba(gydF4y2BargydF4y2Ba)变成(gydF4y2Ba4gydF4y2Ba),进行高斯积分。由于积分的奇异性质(gydF4y2Ba4gydF4y2Ba),我们使用在间隔上1300点的高阶积分gydF4y2Ba\((0, 2 \π)\)gydF4y2Ba.与gydF4y2Ba\ (V_ \ mathrm {KH} ({\ varvec {r}}) \)gydF4y2Ba这样计算,我们对角化KH哈密顿量(gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba)求基态波函数gydF4y2Ba\ \(φ_0 ({\ varvec {r}}) \)gydF4y2Ba和相应的能量gydF4y2Ba\ (\ varepsilon _0 \)gydF4y2Ba.这种对角化是使用基集执行的gydF4y2Ba\ (R_n (r) Y_{10}(\帽子{\ varvec {r}}) \)gydF4y2Ba,在那里gydF4y2Ba\(R_n(r)=Nr^{a_n}e^{-\zeta _n r}\)gydF4y2Baslater型轨道(STO)和gydF4y2Ba\ (Y_{10}(\帽子{\ varvec {r}}) \)gydF4y2Ba是球面谐波。我们使用一组所谓的分裂价STOgydF4y2Ba13gydF4y2Ba也就是说,我们在每个分波的指数函数中使用具有不同参数的STOgydF4y2BalgydF4y2Ba.这种劈开价基可以对各种分子产生精确的结果gydF4y2Ba13gydF4y2Ba和原子gydF4y2Ba14gydF4y2Ba,gydF4y2Ba15gydF4y2Ba汉密尔顿。使用不同的指数gydF4y2Ba\ \ζ_n”(\)gydF4y2Ba让我们实现了两个重要的目标。它帮助我们覆盖了大部分的构型空间,如果我们希望表示具有相当大空间扩展的KH原子的类分子基态波函数,这是必要的。这样的选择还可以帮助我们避免由于STO的近简并性而导致的潜在数值问题,这在STO只有单个时经常遇到gydF4y2Ba\ \泽塔(\)gydF4y2Ba-parameter用于每个偏波。更具体地说,对于每个角动量gydF4y2BalgydF4y2Ba我们用一个数字gydF4y2Ba\ (N_l \)gydF4y2BaSTO的人gydF4y2Ba\ (an = l + n - 1 \)gydF4y2Ba,gydF4y2Ba\(\ζ_n”= 2 / n \)gydF4y2Ba为gydF4y2Ba\ (n = 1 2 \ ldots N_l \)gydF4y2Ba.的参数gydF4y2Ba\ (N_l \)gydF4y2Ba定义每个偏波的基大小。在下面的计算中,我们使用gydF4y2Ba\ (N_l = 12 \)gydF4y2Ba对于每个偏波。gydF4y2Ba

计算很简单,我们就不细讲它的数值细节了。我们沿着,选择量子化方向gydF4y2Ba\ ({x} \ \帽子)gydF4y2Ba轴。同样,由于KH势的奇异性质,分波展开式收敛得相当慢,因此我们考虑到阶数高达120的谐波。我们注意到,所有必要的收敛检验都需要确保计算结果的准确性,我们的计算为哈密顿量的基态特征值(gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba)。为了说明这一说法,我们提到如果的场强gydF4y2Ba\ (E_0 = 0.0534 \)gydF4y2BaA.u.采用阶数高达80的谐波来表示波函数,并采用相应的数值gydF4y2Ba\ (N_l = 10 \)gydF4y2Ba每个人都有一些STOgydF4y2BalgydF4y2Ba我们得到的基态能量gydF4y2Ba\ (0.08214439 - \ \)gydF4y2Baa.u.相反,如果我们在计算中包括相同的70级以下的球面谐波gydF4y2Ba\ (N_l \)gydF4y2Ba的基态能量gydF4y2Ba\ (0.08214438 - \ \)gydF4y2Baa.u.两种计算所得基态波函数差值的范数是相似的。因此,我们已经实现了秩序的收敛gydF4y2Ba\ (10 ^ {8} \)gydF4y2Baa.u相对于计算中包含的部分波的数量。另一方面,如果我们将70级以下的球面谐波计算在内,则使用gydF4y2Ba\ (N_l = 12 \)gydF4y2Ba为每一个gydF4y2BalgydF4y2Ba的基态能gydF4y2Ba\ (0.08214596 - \ \)gydF4y2Baa.u.,这表明我们已经在gydF4y2Ba\ (10 ^ {6} \)gydF4y2Baa.u与径向STO的组成有关。我们可以用后一个图来估计我们在表示KH原子基态时可能希望达到的精度。gydF4y2Ba

数据gydF4y2Ba1gydF4y2Ba而且gydF4y2Ba2gydF4y2Ba分别表示KH哈密顿量的基态能量(gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba的基态波函数的坐标密度。gydF4y2BaxgydF4y2Ba,gydF4y2BaygydF4y2Ba)-平面表示驱动红外场的不同场强。gydF4y2Ba

图1gydF4y2Ba
图1gydF4y2Ba

KH哈密顿量的基态能量(gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba)为不同的强度gydF4y2Ba\ (E_0 \)gydF4y2Ba红外驱动场。gydF4y2Ba

图2gydF4y2Ba
图2gydF4y2Ba

不同红外场强值下基态波函数的坐标密度:gydF4y2Ba\ (E_0 = 0.02387 \)gydF4y2Baa.u。(gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba),gydF4y2Ba\ (E_0 = 0.04 \)gydF4y2Baa.u。(gydF4y2BabgydF4y2Ba),gydF4y2Ba\ (E_0 = 0.0534 \)gydF4y2Baa.u。(gydF4y2BacgydF4y2Ba),gydF4y2Ba\ (E_0 = 0.1 \)gydF4y2Baa.u。(gydF4y2BadgydF4y2Ba).gydF4y2Ba

随着驱动场强的增大,结合能gydF4y2Ba\ (| \ varepsilon _0 | \)gydF4y2BaKH原子的能量减少。同时,图中坐标密度。gydF4y2Ba2gydF4y2Ba随着两个中心间距的近似增长而获得明显的特征gydF4y2Ba\ (2 a_0 \)gydF4y2Ba.这应该包含某些分子样的特征,如光离KH态的双中心干涉图案。我们将在下一节介绍这些影响的研究。gydF4y2Ba

KH态的单光子电离gydF4y2Ba

我们从KH哈密顿量的基态(gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba)由带有磁场的探测激光脉冲gydF4y2BaEgydF4y2Ba(gydF4y2BatgydF4y2Ba)用下面的表达式来描述:gydF4y2Ba

$ $ \开始{对齐}{\ varvec {E}} ^ \ mathrm{探针}(t) ={\帽子{\ varvec {E}} _y吗}E ^ \ mathrm{探针}_0 \罪^ 2{\离开({在T_1 \πt \} \右)}\因为{\ωt}。\{对齐}$ $gydF4y2Ba
(5)gydF4y2Ba

在这里gydF4y2Ba\(T_1=20T=40\pi /\Omega \)gydF4y2Ba为总脉冲持续时间,gydF4y2Baω\ (\ \)gydF4y2Ba探针的载波频率和gydF4y2Ba\ (E ^ \ mathrm{探针}_0 = 0.05 \)gydF4y2Baa.u是它的最高场强。我们考虑一个微弱的探头脉冲,使跃迁振幅gydF4y2Ba\(现代{{\ varvec {p}}} \)gydF4y2Ba电离到有动量的状态gydF4y2Ba\ ({\ varvec {p}} \)gydF4y2Ba可以通过使用著名的LOPT表达式找到gydF4y2Ba16gydF4y2Ba:gydF4y2Ba

$ $ \{对齐}开始现代{{\ varvec {p}}} = - i ({\ varvec {e}} _y吗\ cdot {\ varvec {p}}) \波浪号{\φ}_0 ({\ varvec {p}}) \波浪号{一}^ \ mathrm{探针}\ bigl ({p ^ 2 / 2} - \ varepsilon _0 \ bigr)。\{对齐}$ $gydF4y2Ba
(6)gydF4y2Ba

在这里gydF4y2Ba\ \(波浪号{\φ}_0 ({\ varvec {p}}) \)gydF4y2Ba是基态波函数的傅里叶变换gydF4y2Ba\ \(波浪号{一}^ \ mathrm{探针}(x) \)gydF4y2Ba为探测场向量势的傅里叶变换。假设在(gydF4y2Ba6gydF4y2Ba)使KH哈密顿量的最终电离态近似于平面波。方程(gydF4y2Ba6gydF4y2Ba)还假设用速度计来描述KH原子与探针场的相互作用。因此,我们使用不同的量规来描述原子与驱动IR和探针场的相互作用,如在参考文献中所做的那样。gydF4y2Ba5gydF4y2Ba.我们通过应用KH正则变换(gydF4y2Ba1gydF4y2Ba)到哈密顿量gydF4y2Ba\(\帽子{H} ^ \ mathrm} {V (t) \)gydF4y2Ba由受驱动红外场和探测场作用的无场原子组成的系统,其中基本场和探针场gydF4y2Ba\ (\ varvec{一}(t) \)gydF4y2Ba和探测场gydF4y2Ba\ (\ varvec{一}^ \ mathrm{探针}(t) \)gydF4y2Ba最初使用速度计进行描述:gydF4y2Ba

$ ${对齐}\ \开始帽子{H} ^ \ mathrm} {V (t) = {H} _ \ \帽子mathrm {atom} + \帽子{H} ^ \ mathrm {V} _ \ mathrm {int} (t) \{对齐}$ $gydF4y2Ba
(7)gydF4y2Ba

与gydF4y2Ba\ (\ displaystyle H_ \ mathrm {atom} ={\帽子{\ varvec {p}} ^ 2 \ / 2} + V (r) \)gydF4y2Ba是无场的原子哈密顿量gydF4y2Ba\(\帽子{H} _ \ mathrm {int} (t) \)gydF4y2Ba表示描述原子场相互作用的速度计相互作用哈密顿量:gydF4y2Ba

$ ${对齐}\ \开始帽子{H} ^ \ mathrm {V} _ \ mathrm {int} ({\ varvec {r}}, t) = \帽子{\ varvec {p}} \ cdot \离开({\ varvec{一}}(t) + {\ varvec{一}}^ \ mathrm{探针}(t) \右)。\{对齐}$ $gydF4y2Ba
(8)gydF4y2Ba

KH规范中的变换哈密顿量为(带算子gydF4y2Ba\ \(帽子{F} (t) \)gydF4y2Ba由(gydF4y2Ba1gydF4y2Ba)):gydF4y2Ba

$ $ \{对齐}我开始{\部分F ^ {\ dag} (t) \ / \部分t} (t) + F ^ {\ dag} (t) H ^ \ mathrm {V} F (t) ={\帽子{\ varvec {p}} ^ 2 \ / 2} + V_ \ mathrm {atom} \离开({\ varvec {r}} - \ int \限制_0 ^ t {\ varvec{一}}(\τ)\ d \τ\右)+ \帽子{\ varvec {p}} \ cdot {\ varvec{一}}^ \ mathrm{探针}(t) \{对齐}$ $gydF4y2Ba
(9)gydF4y2Ba

前两项给出(对于单色场gydF4y2Ba\ (\ varvec{一}(t) \)gydF4y2Ba)哈密顿量(gydF4y2Ba2gydF4y2Ba),描述原子-探针场相互作用的哈密顿量与算符交换后保持不变gydF4y2Ba\ \(帽子{F} (t) \)gydF4y2Ba在(gydF4y2Ba1gydF4y2Ba)生成变换。gydF4y2Ba

结果与讨论gydF4y2Ba

光电子动量分布gydF4y2Ba

在无花果。gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba而且gydF4y2Ba4gydF4y2Ba我们展示了光电子动量分布投影在(gydF4y2BaxgydF4y2Ba,gydF4y2BaygydF4y2Ba)飞机。这些结果是使用LOPT表达式(gydF4y2Ba6gydF4y2Ba)的KH基态波函数,如上文所述。我们给出了探头场频率的两个值的结果gydF4y2Ba\ \(ω= 0.2 \)gydF4y2Baa.u。(无花果。gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba)和1 a.u.(图;gydF4y2Ba4gydF4y2Ba),同时改变IR场的强度,形成KH状态。从图的坐标密度图可以看出。gydF4y2Ba2gydF4y2Ba在美国,两组PMD都表现出干扰模式,尽管不是很明显。因此,我们可以尝试从这些干涉结构中提取有关KH态的一些结构信息。gydF4y2Ba

图3gydF4y2Ba
图3gydF4y2Ba

光电子动量在(gydF4y2BaxgydF4y2Ba,gydF4y2BaygydF4y2Ba)平面为不同红外场强度和探测场频率gydF4y2Ba\ \(ω= 0.2 \)gydF4y2Baa.u. PMD取幂(gydF4y2Ba\ (P (p_x p_y) ^ {1/3} \)gydF4y2Ba如所示),以提高模式的可见性。红外场强为:gydF4y2Ba\ (E_0 = 0.02387 \)gydF4y2Baa.u。(gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba),gydF4y2Ba\ (E_0 = 0.04 \)gydF4y2Baa.u。(gydF4y2BabgydF4y2Ba),gydF4y2Ba\ (E_0 = 0.0534 \)gydF4y2Baa.u。(gydF4y2BacgydF4y2Ba),gydF4y2Ba\ (E_0 = 0.1 \)gydF4y2Baa.u。(gydF4y2BadgydF4y2Ba),gydF4y2Ba\ (E_0 = 0.125 \)gydF4y2Baa.u。(gydF4y2BaegydF4y2Ba),gydF4y2Ba\ (E_0 = 0.15 \)gydF4y2Baa.u。(gydF4y2BafgydF4y2Ba).线条显示了干涉图样的低阶极大值方向。gydF4y2Ba

图4gydF4y2Ba
图4gydF4y2Ba

光电子动量在(gydF4y2BaxgydF4y2Ba,gydF4y2BaygydF4y2Ba)平面为不同红外场强度和探测场频率gydF4y2Ba\ \(ω= 1 \)gydF4y2Baa.u. PMD取幂(gydF4y2Ba\ (P (p_x p_y) ^ {1/3} \)gydF4y2Ba如所示),以提高模式的可见性。红外场强为:gydF4y2Ba\ (E_0 = 0.02387 \)gydF4y2Baa.u。(gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba),gydF4y2Ba\ (E_0 = 0.04 \)gydF4y2Baa.u。(gydF4y2BabgydF4y2Ba),gydF4y2Ba\ (E_0 = 0.0534 \)gydF4y2Baa.u。(gydF4y2BacgydF4y2Ba),gydF4y2Ba\ (E_0 = 0.1 \)gydF4y2Baa.u。(gydF4y2BadgydF4y2Ba),gydF4y2Ba\ (E_0 = 0.125 \)gydF4y2Baa.u。(gydF4y2BaegydF4y2Ba),gydF4y2Ba\ (E_0 = 0.15 \)gydF4y2Baa.u。(gydF4y2BafgydF4y2Ba).线条显示了干涉图样的低阶极大值方向。gydF4y2Ba

紧密绑定模型gydF4y2Ba

我们首先要解决的问题是,为什么即使在大场强的情况下,干扰模式也会如此明显gydF4y2Ba\ (E_0 \)gydF4y2Ba这对应于较大的“核间”距离。事实上,我们最多可以在图中观察到主干涉和两个次干涉极大值。gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba而且gydF4y2Ba4gydF4y2Ba.这不是我们所期望的,如果我们处理双中心分子的单光子电离中真正的双缝干涉的情况,正如紧密结合(TBM)或海特勒-伦敦模型所建议的那样。在这个模型中(参见例。gydF4y2Ba17gydF4y2Ba),基态以海特勒-伦敦波函数表示:gydF4y2Ba

$ ${对齐}\ \开始φ_0 ({\ varvec {r}}) = \[φ({\ varvec {r}} - {\ varvec r}{/ 2}) + \φ({\ varvec {r}} + {\ varvec r}{/ 2})) / \√{2}。\{对齐}$ $gydF4y2Ba
(10)gydF4y2Ba

在TBM中,两项的重叠较小gydF4y2Ba\ \(φ({\ varvec {r}}) \)gydF4y2Ba通常用球对称的类原子态表示。对于海特勒-伦敦波函数的傅里叶变换(gydF4y2Ba10gydF4y2Ba)我们有gydF4y2Ba\ \(波浪号{\φ}_0 ({\ varvec {p}}) = \ sqrt{2} \波浪号{\φ}({\ varvec {p}}) \ cos ({\ varvec {p}} \ cdot {\ varvec {R}} / 2) \)gydF4y2Ba.这个傅里叶变换和对应的PMD如图所示。gydF4y2Ba5gydF4y2Ba对于我们把两个氢原子放在地1的情况gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba远处的状态gydF4y2Ba\ (R = 32.9 \)gydF4y2Baa.u和探测脉冲的频率gydF4y2Ba\ \(ω= 1 \)gydF4y2Baa.u.图中的情节。gydF4y2Ba5gydF4y2Bab表明,对于真正的海特勒-伦敦分子,波函数的傅里叶变换对动量的依赖很大gydF4y2BaRgydF4y2Ba通过一个快速振荡的余弦因子,导致图中PMD的快速振荡。gydF4y2Ba5gydF4y2Baa.核间距离gydF4y2BaRgydF4y2Ba我们在这个例子中使用的是参数值的两倍gydF4y2Ba\ (a_0 = E_0 / \ω^ 2 \)gydF4y2Ba为gydF4y2Ba\ (E_0 = 0.0534 \)gydF4y2Ba美大gydF4y2Ba\ \(ω= 0.057 \)gydF4y2Baa.u.因此,基于海特勒-伦敦图,我们可以期望在我们考虑的场范围内看到KH原子类似的PMD。gydF4y2Ba

图5gydF4y2Ba
图5gydF4y2Ba

(gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba)波函数的傅里叶变换(使用原子单位)和(gydF4y2BabgydF4y2Ba)对应的PMD为探测脉冲的频率gydF4y2Ba\ \(ω= 1 \)gydF4y2Baa.u为海特勒-伦敦波函数,由地面上的两个氢原子建立gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba置于远处的状态gydF4y2Ba\ (R = 32.9 \)gydF4y2Baa.u。gydF4y2Ba

的成分gydF4y2Ba6gydF4y2Ba),这是图中PMD中出现大量干涉最大值的唯一原因。gydF4y2Ba5gydF4y2Bab)为傅里叶变换gydF4y2Ba\ \(波浪号{\φ}_0 ({\ varvec {p}}) \)gydF4y2Ba的基态波函数,在海特勒-伦敦基态(gydF4y2Ba10gydF4y2Ba)。gydF4y2BaRgydF4y2Ba,是光电子动量的快速振荡函数。因此,我们必须得出结论,对于KH原子态,情况并非如此。这可以从图中看到。gydF4y2Ba6gydF4y2Ba其中我们展示了KH原子的基态波函数在不同红外场强度下的傅里叶变换。数字gydF4y2Ba6gydF4y2Ba的实部gydF4y2Ba\ \(波浪号{\φ}_0 ({\ varvec {p}}) \)gydF4y2Ba).从图中我们可以看到傅里叶变换的振荡gydF4y2Ba\ \(波浪号{\φ}_0 ({\ varvec {p}}) \)gydF4y2Ba在远离原点时,大小迅速衰减。因此,在KH原子的情况下,gydF4y2Ba\ \(波浪号{\φ}_0 ({\ varvec {p}}) \)gydF4y2Ba是一个在原点处急剧达到峰值的函数。正是这一事实使得图中只有少数干涉极大值可见。gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba而且gydF4y2Ba4gydF4y2Ba.相应地,互反坐标空间中的波函数必须比海特勒-伦敦波函数(gydF4y2Ba10gydF4y2Ba),在两个中心处达到峰值。信息理论香农熵提供了一种有效的度量方法来表征坐标波函数的模糊性和动量空间波函数的尖峰特征gydF4y2Ba18gydF4y2Ba.我们在这里使用的熵的含义和统计力学中的很相似。对于给定的分布熵提供了其支持宽度的度量。在这方面,它的含义与分布离散的含义相似,但熵的概念更有信息量,因为它可以应用于具有几个最大值的分布的描述,例如图中所示的分布。gydF4y2Ba2gydF4y2Ba,对于这种情况,色散的概念是没有意义的。gydF4y2Ba

利用理论香农熵的定义gydF4y2Ba18gydF4y2Ba,坐标的各自熵gydF4y2Ba\ \ (S_x (t))gydF4y2Ba和动量gydF4y2Ba\ \ (S_v (t))gydF4y2Ba分布可确定如下:gydF4y2Ba

$ $ \{对齐}开始S_x (t) = - \ int | \ Psi (\ varvec {r}) | ^ 2 \ log {| \ Psi (\ varvec {r}) | ^ 2} \ d \ varvec {r} \ \ nonumber \ \ S_v (t) = - \ int | \波浪号{\ Psi} ({\ varvec {p}}) | ^ 2 \ log{| \波浪号{\ Psi} ({\ varvec {p}}) | ^ 2} \ d {\ varvec {p}}。\{对齐}$ $gydF4y2Ba
(11)gydF4y2Ba

在这里gydF4y2Ba(\ \ (\ Psi varvec {r}) \)gydF4y2Ba坐标空间波函数描述系统和吗gydF4y2Ba\ \(波浪号{\ Psi} ({\ varvec {p}}) \)gydF4y2Ba是它的傅里叶变换。这两个gydF4y2Ba(\ \ (\ Psi varvec {r}) \)gydF4y2Ba而且gydF4y2Ba\ \(波浪号{\ Psi} ({\ varvec {p}}) \)gydF4y2Ba不是无量纲的量。所以这些量的对数以及(中的熵gydF4y2Ba11gydF4y2Ba)的定义仅限于任意附加常数,这取决于我们使用的长度单位。(的熵gydF4y2Ba11gydF4y2Ba)与经典统计力学中的熵具有相同的性质gydF4y2Ba19gydF4y2Ba),只要我们对熵变感兴趣,它就不重要了,当这个任意的加性常数约掉时。gydF4y2Ba

图6gydF4y2Ba
图6gydF4y2Ba

实部gydF4y2Ba\(\Re {(\tilde{\phi}_0({\varvec{p}}))}\)gydF4y2BaKH原子基态波函数的傅里叶变换。红外场强为:gydF4y2Ba\ (E_0 = 0.02387 \)gydF4y2Baa.u。(gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba),gydF4y2Ba\ (E_0 = 0.04 \)gydF4y2Baa.u。(gydF4y2BabgydF4y2Ba),gydF4y2Ba\ (E_0 = 0.0534 \)gydF4y2Baa.u。(gydF4y2BacgydF4y2Ba),gydF4y2Ba\ (E_0 = 0.1 \)gydF4y2Baa.u。(gydF4y2BadgydF4y2Ba).无量纲量gydF4y2Ba\ \离开({\再保险{(\波浪号{\φ}_0 ({\ varvec {p}}))} \ / \ mathrm{马克斯}| \再保险{(\波浪号{\φ}_0 ({\ varvec {p}}))} |} \右)^ {1/3}\)gydF4y2Ba是为了提高模式的可见性。gydF4y2Ba

图7gydF4y2Ba
图7gydF4y2Ba

KH基态的坐标和动量分布的熵。gydF4y2Ba

引入的熵(gydF4y2Ba11gydF4y2Ba)如图所示。gydF4y2Ba7gydF4y2Ba.我们在图中观察到,到的场强gydF4y2Ba\(\ \)约0.06gydF4y2BaA.u,坐标分布逐渐模糊,动量分布逐渐清晰。这些条件对干涉图样的形成非常不利。对于较高的场强,这些趋势是相反的。动量分布变得有点“宽”,从而形成了一个干涉图案。我们可以从上面显示PMD的图中得出同样的结论。对于较高的场强,我们确实看到偏振模色散中开始出现干涉图样。一阶和二阶干涉极大值可以清楚地看到,尽管它们并不完全在TBM规定的位置。TBM中的余弦因子将干扰最大值定位于gydF4y2Ba\(p_x R=2\pi n\)gydF4y2Ba,gydF4y2Ba\(n=0, \pm 1 \ldots \)gydF4y2Ba.由于电子能量是由能量守恒关系确定的gydF4y2Ba\(p_x²+p_y²= 2\varepsilon _0+ 2\ ω \)gydF4y2Ba这两种关系决定了干涉极大值的位置gydF4y2Ba\ ((p_x p_y) \)gydF4y2Ba飞机一旦gydF4y2BaRgydF4y2Ba是已知的。在无花果。gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba而且gydF4y2Ba4gydF4y2Ba的位置显示光线gydF4y2Ba1下午\ (n = \ \)gydF4y2Ba而且gydF4y2Ba2下午\ (n = \ \)gydF4y2Ba干涉极值通过选择gydF4y2BaRgydF4y2Ba这样我们就能得到PMD一阶最大值的精确方向。可以看到,极大值的位置gydF4y2Ba2下午\ (n = \ \)gydF4y2Ba不能很好地再现,因此我们仍然不完全处于TBM的适用区域,即使双中心距离大到40 a.u(图中我们得到的值)。gydF4y2Ba2gydF4y2Ba为gydF4y2Ba\ (E_0 = 0.1 \)gydF4y2Baa.u)。gydF4y2Ba

图8gydF4y2Ba
图8gydF4y2Ba

KH势的切割gydF4y2BaUgydF4y2Ba(gydF4y2BaxgydF4y2Ba,gydF4y2BaygydF4y2Ba)gydF4y2BaygydF4y2Ba为红外场强gydF4y2Ba\ (E_0 = 0.0534 \)gydF4y2Baa.u。gydF4y2Ba

KH势的特殊特征gydF4y2Ba

为了理解为什么即使对于如此大的双中心距离TBM仍然是一个糟糕的近似值,我们在图中显示。gydF4y2Ba8gydF4y2BaKH势的切割gydF4y2BaUgydF4y2Ba(gydF4y2BaxgydF4y2Ba,gydF4y2BaygydF4y2Ba)gydF4y2BaygydF4y2Ba.从图中可以看出,电子沿双中心轴从一个中心隧穿到另一个中心的概率很小,势垒高得吓人。然而,如果我们稍微远离双中心轴,屏障就会急剧降低甚至完全消失。如果我们画出电子动能,即量,就能更好地说明KH势的这一特征gydF4y2Ba\(T(x,y) = E-V(x,y)\)gydF4y2Ba在(gydF4y2BaxgydF4y2Ba,gydF4y2BaygydF4y2Ba)飞机。这是在Fig中完成的。gydF4y2Ba9gydF4y2Baa. (gydF4y2BaxgydF4y2Ba,gydF4y2BaygydF4y2Ba)飞机gydF4y2Ba\ (T > 0 \)gydF4y2Ba是被允许的。这个经典允许区域(CAA)在(gydF4y2BaxgydF4y2Ba,gydF4y2BaygydF4y2Ba)的平面如图(红色)所示。gydF4y2Ba9gydF4y2Bab.人们可以观察到,有一个广泛的CAAgydF4y2BaxgydF4y2Ba,gydF4y2BaygydF4y2Ba连接KH势垒的两个势阱的平面gydF4y2Ba\(x= \pm \, a_0\)gydF4y2Ba.CAA的这种连通特性使得电子很容易从KH势阱中传播出去,从而在两个势阱之间涂抹坐标空间波函数。值得注意的例外是沿双中心轴的高山脊,那里的隧道屏障仍然很高。正是KH势的这一特征,在真正的双原子分子中是不存在的,最终使得电子波函数在坐标空间中如此模糊。反过来,这使得TBM即使对于非常大的双中心距离也是一个糟糕的近似值。逆动量空间中的波函数在原点附近急剧峰值,显示出没有太多的振荡,因此导致PMD只有低阶干涉峰。然而,我们将看到,即使是这些低阶干涉图也可以提供关于KH态空间结构的可靠信息。gydF4y2Ba

本文对电子运动的CAA性质的讨论,是基于由势函数所引起的特定KH势的CAA的连通性质gydF4y2BaVgydF4y2Ba(gydF4y2BargydF4y2Ba)我们在目前的工作中所采用的。CAA的一般模式,因此我们的结论不会改变,如果我们使用另一个势函数。为了说明这一说法,我们在图中显示。gydF4y2Ba9gydF4y2Bac库仑引起的KH势的CAAgydF4y2Ba\ (V (r) = 1 / r \)gydF4y2Ba相同场参数的电位。从图中可以看出,在库仑原子势的情况下,CAA是(gydF4y2BaxgydF4y2Ba,gydF4y2BaygydF4y2Ba)-平面,为势函数gydF4y2BaVgydF4y2Ba(gydF4y2BargydF4y2Ba),但事实并非如此,由于势函数中存在强排斥特征,KH势中出现了脊gydF4y2BaVgydF4y2Ba(gydF4y2BargydF4y2Ba)介绍于gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba我们上面用过。这个区别不是很重要,但是关键是在库仑情况下CAA也是(gydF4y2BaxgydF4y2Ba,gydF4y2BaygydF4y2Ba)飞机。gydF4y2Ba

图9gydF4y2Ba
图9gydF4y2Ba

(gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba电子动能gydF4y2Ba\ (T = e v (x, y) \)gydF4y2Ba(a.u.)在KH原子的红外场强gydF4y2Ba\ (E_0 = 0.0534 \)gydF4y2Baa.u。(gydF4y2BabgydF4y2Ba的经典允许区域(红色部分)gydF4y2BaxgydF4y2Ba,gydF4y2BaygydF4y2Ba)飞机gydF4y2Ba\ (E_0 = 0.0534 \)gydF4y2Baa.u。(gydF4y2BacgydF4y2Ba的经典允许区域(红色部分)gydF4y2BaxgydF4y2Ba,gydF4y2BaygydF4y2Ba)-平面,对于相同的场参数和原子库仑势。gydF4y2Ba

KH态的空间结构分析gydF4y2Ba

在无花果。gydF4y2Ba10gydF4y2Ba我们展示了核间距离的估计值gydF4y2BaRgydF4y2Ba我们从图中PMD的干涉结构中得到。gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba而且gydF4y2Ba4gydF4y2Ba.这些结构在图中可见。gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba而且gydF4y2Ba4gydF4y2Ba红外场强为0.0534 a.u.或更高。这些估计值是通过调整“核间”距离得到的gydF4y2BaRgydF4y2Ba利用TBM的双缝干涉关系和能量守恒方程,给出了PMD中一阶极大值的正确位置。我们比较了gydF4y2BaRgydF4y2Ba由此得到用朴素估计gydF4y2Ba\ (R = 2, a_0 \)gydF4y2Ba以及我们从如图所示的坐标密度图中获得的估计值。gydF4y2Ba2gydF4y2Ba.这些“坐标密度”估计gydF4y2BaRgydF4y2Ba可以简单地作为坐标密度的最大值的位置(gydF4y2BaxgydF4y2Ba,gydF4y2BaygydF4y2Ba)飞机。从图中可以看出。gydF4y2Ba10gydF4y2Ba的两个值之间的一致性相当好(优于10%)gydF4y2BaRgydF4y2Ba如果我们用探针脉冲gydF4y2Baω\ (\ \)gydF4y2Ba=1 a.u为我们考虑的所有场强。对于探头频率gydF4y2Ba\ \(ω= 0.2 \)gydF4y2BaA.u.的协议较差,但仍可接受。更重要的是,价值观之间的一致gydF4y2BaRgydF4y2Ba从偏振模色散的干涉图样推断出的值和通过分析KH态的坐标密度得到的值随着红外场强的增加而提高。因此,人们可能希望这样的“核间”距离的估计gydF4y2BaRgydF4y2Ba可用于强激光场的精确标定。这种方法仅依赖于原子性质和原子位置的激光强度。因此,该方法比依赖于激光束宏观特性和电离模型的方法提供了一种更准确的校准激光束绝对强度的方法gydF4y2Ba20.gydF4y2Ba,gydF4y2Ba21gydF4y2Ba.gydF4y2Ba

图10gydF4y2Ba
图10gydF4y2Ba

从图中干涉图样获得的“核间”距离。gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba而且gydF4y2Ba4gydF4y2Ba.gydF4y2Ba

KH态的制备与观察gydF4y2Ba

到目前为止,我们已经考虑了KH状态与XUV脉冲相互作用的理想情况,没有涉及如何创建这样的状态以及如何(以及是否)我们上面描述的干涉模式可以在实际实验中观察到的问题。这个问题与手稿的主要主题有点切题,这是为了说明KH状态的不完全分子特征。然而,这个问题当然是非常重要的,因为没有实验观察的可能性,我们上面报告的发现只能有纯粹的学术兴趣。gydF4y2Ba

为了阐明这个问题,我们执行了一系列与时间相关的Schrödiger方程(TDSE)计算,求解TDSE:gydF4y2Ba

$ $ \{对齐}我开始{\部分\ Psi ({\ varvec {r}}, t) \ / \部分t} = {H} ^ \ \帽子mathrm} {V (t) \ Psi ({\ varvec {r}}, t), \{对齐}$ $gydF4y2Ba
(12)gydF4y2Ba

使用哈密顿速度计(gydF4y2Ba7gydF4y2Ba),相互作用哈密顿量设为(gydF4y2Ba8gydF4y2Ba).描述向量势的函数的形式。gydF4y2Ba8gydF4y2Ba),选择如下:gydF4y2Ba

$ $ \开始{对齐}{\ varvec{一}}(t )= & {} -{\ 帽子{\ varvec {e}} _x} {E_0ω\ / \}\罪^ 2{\离开({在T_1 \πt \} \右)}\罪{\ωt} \ nonumber \ \ {\ varvec{一}}^ \ mathrm{探针}(t) = & {} - f (t){\帽子{\ varvec {e}} _y吗}{E_0 ^ \ mathrm{探针}\ / \ω}\{\ω(t-t_m)}的罪。\{对齐}$ $gydF4y2Ba
(13)gydF4y2Ba

在(gydF4y2Ba13gydF4y2Ba)基本脉冲的总持续时间为gydF4y2Ba\(t_1 = 25 t \)gydF4y2Ba在哪里gydF4y2Ba\(T=2\pi /\omega \)gydF4y2Ba光周期是否对应于基本脉冲基频gydF4y2Baω\ (\ \)gydF4y2Ba,gydF4y2Ba\ (t_m = T_1/2 \)gydF4y2Ba是基本脉冲的中点。探测脉冲的总持续时间为20个光周期:gydF4y2Ba\(T_2=40\pi /\Omega \)gydF4y2Ba,还有信封gydF4y2BafgydF4y2Ba(gydF4y2BatgydF4y2Ba)的探测脉冲,我们使用表达式:gydF4y2Ba\ (\ displaystyle f (t) = \ cos ^ 2{\离开(在T_2}{\π(t-t_m) \ \右)}\)gydF4y2Ba如果gydF4y2Bale T_2/2 \ (| t-t_m | \ \)gydF4y2Ba而且gydF4y2Ba\ (\ displaystyle f (t) = 0 \)gydF4y2Ba否则。gydF4y2Ba

红外基场gydF4y2Ba

我们首先考虑IR基本场的情况,字段参数选择如下:gydF4y2Ba\ (E_0 = 0.1 \)gydF4y2Baa.u。gydF4y2Ba\ \(ω= 0.0577 \)gydF4y2Baa.u是基础领域,还有gydF4y2Ba\ (E_0 ^ \ mathrm{探针}= 1.5 \)gydF4y2Baa.u。gydF4y2Ba\ \(ω= 1.5 \)gydF4y2BaA.u表示探测域。脉冲电场如图所示。gydF4y2Ba11gydF4y2Ba.TDSE (gydF4y2Ba12gydF4y2Ba)用我们在其他地方详细描述的程序进行数值求解gydF4y2Ba22gydF4y2Ba,gydF4y2Ba23gydF4y2Ba.因此,我们只对它作简要的描述。的解决方案gydF4y2Ba12gydF4y2Ba)表示为:gydF4y2Ba

$ ${对齐}\ \开始Psi ({\ varvec {r}}, t) = \ \和限制_ {l, m} ^ {l_ \ mathrm{马克斯}}f {lm} (r, t) Y_ {lm}(\θ,φ\)\{对齐}$ $gydF4y2Ba
(14)gydF4y2Ba

在哪里gydF4y2Ba\(Y_{lm}(\theta,\phi)\)gydF4y2Ba球面谐波是径向函数吗gydF4y2Ba\ f {lm} (r, t) (\)gydF4y2Ba定义在步长为的网格点上gydF4y2Ba\δr = 0.1 (\ \)gydF4y2Baa.u装在同等大小的盒子里gydF4y2Ba\ (R_ \ mathrm{马克斯}\)gydF4y2Ba.径向函数的耦合方程组gydF4y2Ba\ f {lm} (r, t) (\)gydF4y2Ba由于替换了展开式(gydF4y2Ba14gydF4y2Ba)进入TDSE,在(0,25 .)区间内进行时间传播gydF4y2BaTgydF4y2Ba)(这里gydF4y2BaTgydF4y2Ba基场的光周期是用矩阵迭代法吗gydF4y2Ba24gydF4y2Ba.时间传播的初始状态是势的基态gydF4y2BaVgydF4y2Ba(gydF4y2BargydF4y2Ba)。与前面一样,我们使用的坐标系统中有量化轴gydF4y2BaxgydF4y2Ba方向。由基本场引起的转换gydF4y2Ba\ (\ varvec{一}(t) \)gydF4y2Ba保存磁量子数gydF4y2Ba米gydF4y2Ba在资料片中(gydF4y2Ba14gydF4y2Ba).另一方面,由于偶极子选择规律的存在,探针光子的吸收或发射会导致的变化gydF4y2Ba米gydF4y2Ba差一个单位。如果我们从gydF4y2Ba\ (m = 0 \)gydF4y2Ba初始状态,我们感兴趣的是单个探针光子的吸收或发射过程,因此,我们可以限制在和gydF4y2Ba米gydF4y2Ba在(gydF4y2Ba14gydF4y2Ba)gydF4y2Ba\(m=0,\pm \, 1\)gydF4y2Ba.至于参数gydF4y2BalgydF4y2Ba在这种扩展中,它被限制在范围内gydF4y2Ba\ le l_ (l \ \ mathrm{马克斯}\)gydF4y2Ba.参数的值gydF4y2Ba\ (l_ \ mathrm{马克斯}\)gydF4y2Ba还有参数gydF4y2Ba\ (R_ \ mathrm{马克斯}\)gydF4y2Ba定义收敛检验后选择的径向箱形尺寸为:gydF4y2Ba\ (l_ \ mathrm{马克斯}= 60 \)gydF4y2Ba,gydF4y2Ba\ (R_ \ mathrm{马克斯}= 4000 \)gydF4y2Baa.u.为了说明我们所达到的收敛水平,我们提到了参数的选择gydF4y2Ba\ (l_ \ mathrm{马克斯}= 60 \)gydF4y2Ba而且gydF4y2Ba\ (R_ \ mathrm{马克斯}= 4000 \)gydF4y2Ba我们得到基本脉冲结束后的总电离概率为0.867092。重复计算gydF4y2Ba\ (l_ \ mathrm{马克斯}= 50 \)gydF4y2Ba将此值更改为0.867096。gydF4y2Ba

图11gydF4y2Ba
图11gydF4y2Ba

\ (x - \)gydF4y2Ba基本红外场分量(gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba),gydF4y2Ba\ (y - \)gydF4y2BaXUV场的分量(gydF4y2BabgydF4y2Ba)用于TDSE计算。红外场参数:gydF4y2Ba\ (E_0 = 0.1 \)gydF4y2Baa.u。gydF4y2Ba\ \(ω= 0.0577 \)gydF4y2Baa.u. XUV字段参数:gydF4y2Ba\ (E_0 ^ \ mathrm{探针}= 1.5 \)gydF4y2Baa.u。gydF4y2Ba\ \(ω= 1.5 \)gydF4y2Baa.u。gydF4y2Ba

我们通过将基本脉冲末端的波函数投影到势的(进入的)散射状态集上来计算电离振幅gydF4y2BaVgydF4y2Ba(gydF4y2BargydF4y2Ba):gydF4y2Ba\ (\ displaystyle ({\ varvec {p}}) = \ langle \φ_ {{\ varvec {p}}} ^ {-} | \ Psi (T_1) \纠正\)gydF4y2Ba.由此得到的PMD如图所示。gydF4y2Ba12gydF4y2Baa.它呈现了一幅非常复杂的画面。红外场在电离过程中起着主导作用,这使得我们所寻找的XUV场电离的影响很难单独出来。需要一个“过滤”程序,允许分离组合IR和XUV场效应。参考文献中采用的程序。gydF4y2Ba5gydF4y2Ba基于对PMD的两个贡献的能量分离,在目前的情况下不工作。我们可以应用下面的两步过滤过程。正如我们上面所提到的,对于我们所采用的几何结构,在两个场的垂直偏振方向上,红外光子的吸收会在上留下角动量投影gydF4y2BaxgydF4y2Ba-轴不变,而吸收一个XUV光子改变这个投影一个单位。因此,如果在波函数的表达式中(gydF4y2Ba14gydF4y2Ba)在脉冲结束时,我们只留下terms withgydF4y2Ba\(m=\pm \, 1\)gydF4y2Ba,我们有效地从波函数中提取出描述一个XUV光子和任意数量的IR光子被吸收或发射的过程的分量。这个过程也可以看作是PMD测量,除了电子的动量外,我们还需要在探测器上测量gydF4y2BaxgydF4y2Ba-电子角动量在最终状态下的投影,并要求它是gydF4y2Ba\(m=\pm \, 1\)gydF4y2Ba.注意,尽管操作符gydF4y2Ba{\ \(\帽子varvec {p}} \)gydF4y2Ba而且gydF4y2Ba\ ({l} \帽子值\)gydF4y2Ba不通勤,这样的测量在原则上是可能的。的确,众所周知的量子力学关系的不确定性是非交换变量gydF4y2Ba\ (l_x \)gydF4y2Ba而且gydF4y2Ba\ (p_i \)gydF4y2Ba(gydF4y2Ba我gydF4y2BaMay代表gydF4y2BaxgydF4y2Ba,gydF4y2BaygydF4y2Ba,或gydF4y2BazgydF4y2Ba)由运算符表示gydF4y2Ba\ ({l} \帽子值\)gydF4y2Ba而且gydF4y2Ba帽子\ (\ p {} _i \)gydF4y2Ba处于一种状态gydF4y2Ba\(|\Psi (T_1)\rangle \)gydF4y2Ba读取gydF4y2Ba25gydF4y2Ba:gydF4y2Ba\(通用电气\ displaystyle \δδp_i l_x \ \{1 \ / 2} \境| \境\ langle \ Psi (T_1) | [{l}值\帽子,帽子\ p {} _i] | \ Psi (T_1) \境\纠正\“名人老大哥| \)gydF4y2Ba,在那里gydF4y2Baδl_x \ (\ \)gydF4y2Ba而且gydF4y2Baδp_i \ (\ \)gydF4y2Ba变量的不确定性(分散)吗gydF4y2Ba\ (l_x \)gydF4y2Ba而且gydF4y2Ba\ (p_i \)gydF4y2Ba在这个州gydF4y2Ba\(|\Psi (T_1)\rangle \)gydF4y2Ba.如果像我们所做的那样,我们测量电子在(gydF4y2BaxgydF4y2Ba,gydF4y2BaygydF4y2Ba)平面,然后gydF4y2Ba\([\帽子{l}值,帽子\ p{}值)= 0 \)gydF4y2Ba而且gydF4y2Ba\ (\ langle \ Psi (T_1) |帽子[\帽子{l}值\ p {} _y吗]| \ Psi (T_1) \捕杀=我帽子\ langle \ Psi (T_1) | \ p {} _z | \ Psi (T_1) \纠正= 0 \)gydF4y2Ba(因为场的对称配置)。gydF4y2Ba

PMD的gydF4y2Ba\ (P ^ \ mathrm{过滤器}(p_x p_y) \)gydF4y2Ba如图所示。gydF4y2Ba12gydF4y2Bab.这仍然是一幅相当复杂的图景。我们使用的滤波程序的第二阶段包括计算引入极坐标后的径向积分分布gydF4y2Baφ\ (p, \ \)gydF4y2Ba在gydF4y2Ba\ ((p_x p_y) \)gydF4y2Ba平面可以计算为一个积分gydF4y2Ba\ (\ displaystyle Q(\φ)= \ int P ^ \ mathrm{过滤器}(p_x p_y) dp \)gydF4y2Ba.这种径向积分分布如图所示。gydF4y2Ba13gydF4y2Ba.图中的虚线是指向干涉极大值的射线gydF4y2Bap_y \ \ (p_x)gydF4y2Ba飞机。如上所述,我们使用干涉公式来定义这些射线gydF4y2Ba\(p_x R=2\pi n\)gydF4y2Ba以及能量守恒关系gydF4y2Ba\(p_x²+p_y²= 2\varepsilon _0+ 2\ ω \)gydF4y2Ba,在这里我们使用相同的值gydF4y2Ba\(\varepsilon _0= -\,0.05434\)gydF4y2Ba我们上面得到的kh态的基态能量gydF4y2Ba\ (E_0 = 0.1 \)gydF4y2Baa.u图中的虚线。gydF4y2Ba12gydF4y2Ba是通过使用值获得的gydF4y2Ba\ (R = 42 \)gydF4y2Ba干涉关系中的a.u。我们看到了这个核间距离的值gydF4y2BaRgydF4y2Ba图中径向积分概率的最大值。gydF4y2Ba12gydF4y2Ba满意地再现了低阶干涉极大值。这个值gydF4y2BaRgydF4y2Ba的值很接近gydF4y2BaRgydF4y2Ba为gydF4y2Ba\ (E_0 = 0.1 \)gydF4y2Baa.u如图所示。gydF4y2Ba10gydF4y2Ba我们通过分析KH态的摄动光离得到了上述结果。因此,我们看到,我们从描述实际实验设置的TDSE计算中获得的结果,其中原子由基本IR场和XUV场驱动,以及我们通过研究KH势基态单光子电离的“理想”情况获得的结果,给出了类似的结果。gydF4y2Ba

图12gydF4y2Ba
图12gydF4y2Ba

过滤(gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba)和过滤(gydF4y2BabgydF4y2Ba) PMD在(gydF4y2BaxgydF4y2Ba,gydF4y2BaygydF4y2Ba)飞机。PMD取幂(gydF4y2Ba\ (P (p_x p_y) ^ {1/3} \)gydF4y2Ba如所示),以提高模式的可见性。红外场参数:gydF4y2Ba\ (E_0 = 0.1 \)gydF4y2Baa.u。gydF4y2Ba\ \(ω= 0.0577 \)gydF4y2Baa.u. XUV字段参数:gydF4y2Ba\ (E_0 ^ \ mathrm{探针}= 1.5 \)gydF4y2Baa.u。gydF4y2Ba\ \(ω= 1.5 \)gydF4y2Baa.u。gydF4y2Ba

图13gydF4y2Ba
图13gydF4y2Ba

径向积分滤波PMD。红外场参数:gydF4y2Ba\ (E_0 = 0.1 \)gydF4y2Baa.u。gydF4y2Ba\ \(ω= 0.0577 \)gydF4y2Baa.u. XUV字段参数:gydF4y2Ba\ (E_0 ^ \ mathrm{探针}= 1.5 \)gydF4y2Baa.u。gydF4y2Ba\ \(ω= 1.5 \)gydF4y2Baa.u。gydF4y2Ba

基本场gydF4y2Ba

我们从TDSE溶液中得到的PMD相当复杂,所以我们必须依靠一个相当复杂的程序来从光谱中提取信息。如果基场也在XUV域中,则可以得到更简单的图像。正如我们上面提到的,KH态的能量和波函数只取决于组合gydF4y2Ba\ (a_0 = E_0 / \ω^ 2 \)gydF4y2Ba基本领域的。因此,如果我们使用biggergydF4y2Baω\ (\ \)gydF4y2Ba基本场,放大场振幅gydF4y2Ba\ (E_0 \)gydF4y2Ba所以这个参数gydF4y2Ba\ (a_0 \)gydF4y2Ba具有与图中所示的KH LOPT计算相同的值。gydF4y2Ba4gydF4y2Ba,我们可以直接比较TDSE和KH LOPT的计算结果。gydF4y2Ba

对于TDSE计算,我们使用以下字段参数:gydF4y2Ba\ \(ω= 0.5 \)gydF4y2BaA.u.的基础领域,gydF4y2Ba\ (E_0 ^ \ mathrm{探针}= 0.05 \)gydF4y2Baa.u。gydF4y2Ba\ \(ω= 1 \)gydF4y2BaA.u表示探测域。脉冲的形状和持续时间(以一个光周期为单位,对应于基频)与我们上面所描述的红外基场的TDSE计算相同,并由(gydF4y2Ba13gydF4y2Ba).TDSE是用我们在前一节中描述的相同的数值过程求解的。我们报告三个基本场峰值场强值的结果如下:gydF4y2Ba\ (E_0 = 1.84 \)gydF4y2Baa.u。gydF4y2Ba\ (E_0 = 3.07 \)gydF4y2Baa.u。,gydF4y2Ba\ (E_0 = 4.11 \)gydF4y2Baa.u参数。gydF4y2Ba\ (a_0 \)gydF4y2Ba这些峰值场强的值与0.02387 a.u、0.04 a.u、0.0534 a.u和基频的场强值相同gydF4y2Ba\ \(ω= 0.057 \)gydF4y2Baa.u,从而能够将结果与图中所示的结果进行比较。gydF4y2Ba4gydF4y2Ba.gydF4y2Ba

这些场参数经过滤波后的PMD如图所示。gydF4y2Ba14gydF4y2Ba.我们使用了与上面描述的相同的滤波过程,即从波函数中投影出描述只有一个探测光子参与的过程的分量。过滤后的光谱看起来比在红外基场的情况下整洁得多,我们可以从中提取一些信息,而不需要使用补充程序,例如我们上面在红外基场的情况下使用的径向积分。我们看到一组不同的环,对应于吸收额外的光子形成基本场。半径最小的环,可以通过比较图中的PMD看到。gydF4y2Ba4gydF4y2Ba而且gydF4y2Ba14gydF4y2Ba,都是我们感兴趣的。就像我们在Fig中做的一样。gydF4y2Ba4gydF4y2Ba,我们通过干扰最大值画线,并确定我们上面使用的两个关系的“核间”距离:干扰标准和能量守恒公式,其中我们使用gydF4y2Ba\ \(ω= 1 \)gydF4y2Baa.u,和KH状态的基态能量值对应的参数值gydF4y2Ba\ (a_0 \)gydF4y2Ba.我们用这种方法得到的“核间”距离的结果见表gydF4y2Ba1gydF4y2Ba在下面。gydF4y2Ba

表1 KH LOPT和TDSE的“核间距离”R (a.u)与XUV基本场计算。gydF4y2Ba

我们可以看到表格第二列的数字gydF4y2Ba1gydF4y2Ba,表示KH LOPT计算(图;gydF4y2Ba4gydF4y2Ba)和表的第三列,显示了用XUV基本场计算TDSE的结果(图。gydF4y2Ba14gydF4y2Ba)对于相同的参数值,它们一致得相当好gydF4y2Ba\ (a_0 \)gydF4y2Ba.gydF4y2Ba

图14gydF4y2Ba
图14gydF4y2Ba

滤波光电子动量分布在(gydF4y2BaxgydF4y2Ba,gydF4y2BaygydF4y2Ba)不同场强的平面gydF4y2Ba\ (E_0 \)gydF4y2Ba和频率gydF4y2Ba\ \(ω= 0.5 \)gydF4y2Ba基础领域的A.u.。基本领域优势是:gydF4y2Ba\ (E_0 = 1.84 \)gydF4y2Baa.u。(gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba),gydF4y2Ba\ (E_0 = 3.07 \)gydF4y2Baa.u。(gydF4y2BabgydF4y2Ba),gydF4y2Ba\ (E_0 = 4.11 \)gydF4y2Baa.u。(gydF4y2BacgydF4y2Ba).探头场参数:gydF4y2Ba\ (E ^ \ mathrm{探针}= 0.05 \)gydF4y2Baa.u。gydF4y2Ba\ \(ω= 1 \)gydF4y2Baa.u.线显示到干涉图样低阶极大值的方向。gydF4y2Ba

结论gydF4y2Ba

我们进行了一个系统的研究,钾原子的克雷默斯-亨内伯格状态受红外场和XUV脉冲探测。这样形成的KH原子在坐标状态下显示出与双原子同核分子相似的特征双中心电荷密度模式。用XUV探针对这种状态进行单光子电离,产生具有特征双中心干涉极大值的光电子动量分布。令人惊讶的是,只有在KH原子的PMD中可以看到最低阶干涉极大值,从而将其与具有可比空间范围的双原子分子强烈区分开来。我们通过分析KH原子在坐标和倒数动量空间中的电子局域化来解释这一现象。除了KH势阱比较尖锐的双中心轴外,电子可以很容易地从定位中心移动,使得KH原子的坐标空间波函数比较模糊。各自的动量空间波函数在原点附近的峰值非常明显,这使得PMD中干涉极大值的形成变得更加坚硬。这些发现在一定程度上限制了先前在参考文献中提出的KH原子态与同核双原子分子之间的直接类比。gydF4y2Ba5gydF4y2Ba.我们证明,在偏振模色散中可以观察到的低阶干涉图可以用于检索关于KH态空间维度的准确信息。原则上,这些信息可用于高强度电磁场的精确校准。由图。gydF4y2Ba7gydF4y2Ba可见,动量熵随红外电场强度的增加而缓慢增加。相应地,动量空间波函数的支持度增加,并且在原点附近变得不那么急剧集中,使得观测干涉极大值的条件逐渐有利于更高的场强。当然,我们可以在图中所示的PMD中看到同样的趋势。gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba而且gydF4y2Ba4gydF4y2Ba.根据现场校准程序的测定gydF4y2BaRgydF4y2Ba因此,作为电场强度的函数,可以证明随着电场的增加,其精度逐渐提高。gydF4y2Ba

要使这一程序成为测量场强的现实工具,还需要克服许多障碍。实验中观察到KH态。也许KH态作用的最直接和最显著的表现是激光驱动的稳定过程gydF4y2Ba2gydF4y2Ba.这一过程的实验证据在几十年前的参考文献中提出。gydF4y2Ba26gydF4y2Ba.KH态在激光-物质相互作用中所起作用的另一个实验证实来自强场中中性原子的加速实验gydF4y2Ba27gydF4y2Ba.透彻的分析gydF4y2Ba9gydF4y2Ba实验数据表明,如果假设加速原子被激发到KH态而不是Rydberg原子态,则可以得到更好的拟合实验数据。另一方面,在实验中找到PMD中KH态的特征可能不是一项容易的任务。我们在上面看到了困难的例子。在红外基本场的情况下,这在实践中是重要的,PMD是由红外场诱导的电离所主导的,这使得红外和XUV场的影响很难分开。我们设计了一个相当复杂的理论程序,基于同时检测电子的动量和角动量的投影。正如我们所指出的,对于场几何,我们采用这样的测量在原则上是可能的,尽管还不清楚如何在实验上实现它。也许可以通过使用磁场来分离不同的角动量投影来实现。然而,另一个容易克服的障碍是克雷默斯-亨内伯格原子的对称被重动势破坏。如上所述,线性极化均相电场中的KH原子表现出“二分”结构。在实验情况下,当使用聚焦激光束时,电子经历了重势动势,打破了KH态的对称性gydF4y2Ba28gydF4y2Ba.对于我们在手稿中考虑的强度范围,这种效果可以在实践中通过使用不太小的光束尺寸来控制。例如,的强度gydF4y2Ba\(3.5 \乘10^{14}\)gydF4y2BaW /厘米gydF4y2Ba\ (^ 2 \)gydF4y2Ba,脉冲FWHM为10 fs,光束大小为20gydF4y2Ba\ \ upmu \ ()gydF4y2BaM,由于质动势,电子的坐标位移是0.1 a.u的长度,这比在这个强度下的“核间”距离要小得多,这是50 a.u的量级。gydF4y2Ba