二维手性流体中的扩散体系

手性流体具有相当复杂的动力学性质，具有传统流体所不具有的多种特殊性质。尽管这些特性实际上在生物过程中起着重要作用¹，其中流动手性无处不在²，这方面的研究工作目前正在进行中^{3.，4，5，6，7，8}．事实上，手性流体的流体动力学是由应力张量中的反对称分量和一套全新的输运系数来表征的。这些新系数被暗指称为奇系数(由于它们的手性起源)⁹)包括新的贡献(例如粘度^9，10，11)．扩散是一个很好的说明，而它在很久以前就在各种材料中被广泛研究^{12，13，14，15}手性流体的扩散理论是近年来才发展起来的¹⁶．例如，到目前为止，在主动转子的手性流体中没有奇扩散的实验证据(尽管在磁场作用下的胶体中有实验证据)。^{17，18，19，20.}．此外，在目前的工作中，我们提供了一个丰富而复杂的扩散行为的强有力的实验证据。

宇称和时间反转对称性破缺意味着粒子速度相互关联的出现²¹，这必然产生，正如我们将看到的，一个不对称扩散张量

其中两个系数分别出现在(1)，包括对应于的反对称分量的\ ({{{\ mathcal {D}}}} \)，D^奇怪的，可按绿久保计算^{16，22，23，24}关系

与δ_我j,ϵ_我j分别是克罗内克符号和二维列维-奇维塔符号。在eq. (2)、对角元素(D)表示布朗扩散系数，而非对角元素(D^奇怪的)表示奇扩散系数，近似于奇粘度⁹．

最近的一个理论模型预测了方程中的扩散张量(1)¹⁶．然而，在这个模型中，的符号D^奇怪的是粒子活动符号的奴隶。相比之下，我们现在表明，在实验水平上，手性扩散是由手性流涡度控制的(因此，由流体的性质，而不是粒子的性质)。此外，我们还描述了一种特殊的扩散行为。除了奇扩散系数的存在问题D^奇怪的，我们还发现:(i)手性扩散总是非常缓慢的老化，(ii)手性流体一般是超扩散的，但也可以衰减到正常扩散或次扩散行为，这些转变也受流动涡量的控制。

系统描述

我们用一个典型的手性流体系统进行了实验。在这里，流体由一组相同的圆盘状颗粒组成。圆盘直径为σ= 7.25 cm，质量为米_p= 7.1 g，和我≃(1/8)米_pσ²= 46克厘米²是转动惯量。每个粒子都有14个等间距、等倾斜的叶片。这种几何构型使粒子产生了固有的旋转手性，从而导致了静止的手性流动²¹．圆盘的平移是由均匀的气流向上流过颗粒所产生的湍流气流尾迹驱动的(对于驱动机制的更完整的描述，参见参考文献。²¹)．这种向上流动也产生了一个连续的磁盘旋转，因为它通过叶片。由于叶片的倾斜角度，我们的粒子顺时针旋转(即，根据数学惯例，负自旋)。圆盘被限制在一个水平直径的圆形区域内l= 72.5厘米。每个实验用高速摄像机记录100秒。通过粒子跟踪算法，我们从实验电影中获得了粒子²⁵，本工作提供的数据。有关实验方法的更多细节，请参阅“方法”部分。

我们的分析将基于流体涡度的空间平均值，\(\眉题{ω\}\)．这里，我们定义流动涡度为ω= (1/2)ϵ_我j∂_我u_j．(我们稍后会看到，\(\眉题{ω\}\)控制扩散行为。)将包装分数定义为也很方便ϕ≡N（σ/l）²,在那里N是系统中存在的转子数量(在我们的测量集中，3 <N< 70)。

均方和交叉位移

在无花果。1我们分析了质点位移平均值的性质。特别是无花果。1A表示集合均方位移< Δr（t）²>≡< Δx（t）²+Δy（t）²>，其中x \({{\三角洲}}{(t)} ^{2} \枚(1 / {{{{{{{\ mathscr {N}}}}}}}} (t)){\总和}_ {\ {{t} _ {0} \}} {[x (t + {t} _ {0}) - x ({t} _ {0})]} ^ {2} \)，表示正、负和零全局涡度。(因为我们只处理稳态，所以可以得到每个滞后时间的位移t的平均值\({{{{{{{\ mathscr {N}}}}}}}} (t) \)可用的初始状态t₀)。对数刻度< Δr（t）²>增长直到约束效应起作用(粒子应该在大约系统大小的一半处显示扩散抑制²⁶)．如我们所见，斜率(对数刻度)< Δr（t）²>在任何时候都保持轻微变化;也就是说，与正扩散的线性行为相反，它的行为永远不够线性²⁷．在该图中，我们表示两个斜率(α= 1,α= 2)，表明系统是超扩散的(2 > .α> 1)。此外，在大多数情况下，斜率永远不会达到正态扩散的典型值，即:α= 1。

数字1B显示了集合平均交叉位移< Δ对应的时间演化x（t)Δy（t)〉.与\ (x (t){{\三角洲}}{{\三角洲}}y (t) = (1 / {{{{{{{\ mathscr {N}}}}}}}} (t)){\总和}_ {\ {{t} _ {0} \}} [x (t + {t} _ {0}) - x ({t} _ {0})] [y (t + {t} _ {0}) - y ({t} _ {0})] \)．在没有手性的体系中，总体平均值一般为零，因此通常无法测量²⁷．但是，这里< Δx（t)Δy（t) >一般≠0。然而，我们观察到< Δx（t)Δy（t) >在相当长的时间间隔内保持为空。此外，对于实验\(\overline{\omega}\simeq 0\)， < Δx（t)Δy（t) >在任何时候都几乎为空。反之，平均交叉位移为单调递增/递减\(\overline{\omega} \， > \， 0\)，\(\overline{\omega} \， < \， 0\)分别。这种特性已经在少于一个流体完整旋转的时间内测量过，但无论如何，在这段时间内观察到的值范围很广。这提供了有关相关参数空间中的行为的丰富信息。粒子位移的动力学也在补充影片中更清晰地显示出来1．

最后，在图(c)的面板。1时，我们看到一个< Δ的螺旋式行为r_我（t）v_j（0)ϵ_我j> vs. < Δr_我（t)Δv_j（0)δ_我j>，用于\(\overline{\omega}\，\ne\， 0\)．这些螺旋的形状表明，实际上，我们大体上观察到强烈的奇扩散，但与先前理论模型中报告的结果有很大的偏离^16，17，28．实际上，我们注意到，据我们所知，这里出现了一个新的特征，以早期在过渡区域附近发展的具有反向曲率的扭结的形式出现\(\overline{\omega}\simeq 0\)．作为\(\眉题{ω\}\)当曲率减小时，弯矩变大，形成两个曲率相反的螺旋的组合。扭结最终占据了整个螺旋，通过这种连续的机制，扭转了它的曲率符号(我们在这里指出，典型的测量误差比扭结的大小小100倍，因此这一特征在这里被高精度捕获)。正如我们所说，这个观察表明奇扩散系数符号的变化是逐渐发生的。此外，它似乎是由一种(据我们所知)以前没有报道过的行为所调节的，其中奇系数随着时间的推移交替地改变其符号(即，在一些手性平稳流中，奇扩散的符号没有明确定义)。补充图。1更详细地显示了螺旋曲率的转变及其扭结的演变。

为了提供扩散微观结构的描述，我们在图中表示。2位移平方根的分布函数Δr（t)，在这里用标准差std(Δr（t))。我们将一组滞后时间的结果绘制出来，这样我们就可以跟踪高斯分布的最终偏差(即，偏离正态扩散的偏差)²⁷)．我们可以检测到与正常扩散的强烈偏差\(\overline{\omega} \， < \， 0\)(无花果。2一)和\(\overline{\omega} \， > \， 0\)(无花果。2c)病例。而且，这些偏差会随着系统的老化而慢慢变化。同样，偏离高斯行为的分叉\(\overline{\omega} \， < \， 0\)在较长的滞后时间，见面板(a)(以及补充影片1)．相反，f(Δr/性病(Δr))的偏差保持相同的结构在任何时候为\(\overline{\omega}\simeq 0\)它们只出现在短位移范围内，这表明在这种情况下扩散不那么复杂。更多细节，参见补充图。2的多余峰度的三维表示f(Δr/性病(Δr))。我们发现f(Δr/性病(Δr))总是红石;即，位移分布固有地具有较薄的尾部。此外，我们还观察到，当存在强手性流时，交叉位移的分布函数明显是非对称的\(| \overline{\omega}|\)并不小)，这似乎也表明手性流是我们体系中奇扩散的起源。见补充图。3.的行为的详细信息f(Δx（t)Δy（t))。

扩散系数

扩散系数的结果D,D^奇怪的，由式获得。（2)， (3.，如图所示。3.．值得注意的是，奇扩散(右面板)在大多数参数空间中是相当显著的，因为D^奇怪的是接近的数量级吗D(左面板)，除\(\overline{\omega}\simeq 0\),在那里D^奇怪的系统地降为零。此外,无花果。3.清楚地揭示了\(\眉题{\ω}= 0 \)信号在所有情况下都是D^奇怪的的绝对最小值D(因此，的趋势反转D)．此外，当用全球涡度表示时，所有不同密度的曲线都坍缩成一条，作为一个额外的强有力的实验证据，实际上，全球涡度\(\眉题{ω\}\)是二维手性流体中扩散状态的真实控制参数。这意味着二维流体中的扩散受手性流的整体涡度控制;即流体性质，而不是微观性质(如粒子活性/手性)^16，17)．这可以在图的插图中最好地看到。3.，其中系数也表示为粒子活动的函数(这里，系综平均自旋，记为\(\眉题{{{ω\}}}\))．此外，尽管系统是局部异构的，我们已经观察到的符号\(\眉题{ω\}\)整个系统都是一样的吗²¹；即，手性流涡度的符号是系统的一个全局性质(除了\(\overline{\omega}\simeq 0\)在美国，行为变得更加复杂)。这允许我们对扩散张量分量进行空间平均，这有助于检测这种复杂动力学中的相关机制。

图的结果。1一个和2实际上揭示了手性流体的均方位移在一般情况下没有显示出来(除了，而且只是近似地，对于有\(\overline{\omega}\simeq 0\))正常扩散和异常扩散的典型指数行为²⁷．此外，也很明显，对应曲线的斜率< Δr（t）²> vs。t对数尺度是随时间变化的。事实上，这与堵塞颗粒系统的行为非常相似^29，30.(表示一个变化的指数扩散系数，因为它发生在颗粒干扰²⁹)．

为了更详细地分析这一特征，我们绘制在图中。4扩散指数(α)D定义的^27，30.As < Δr（t）²> = (4D）t^α．

这三种情况\(\overline{\omega} \， < \， 0\)，\(\overline{\omega}\simeq 0\)，\(\overline{\omega} \， > \， 0\)从最初的弹道状态缓慢衰减(α= 2)在较短的时间内(此处的慢是指在扩散曲线上的时间间隔比弹道状态长得多，这小于0.01 s)。此外，在高密度(ϕ= 0.45，图4A)，案件\(\overline{\omega}\simeq 0\)有扩散指数吗α慢慢衰减到接近正常扩散(α= 1)。相反，其他两种情况(\(\overline{\omega}\，\ne\， 0\))保持超扩散，在平均值附近有较大的振荡α~ 1.5在高密度。因此，图的插入。4A揭示了在参数空间的很大一部分有强超扩散，在这种情况下，对于一个有填充分数的系统ϕ= 0.45。然而，在低密度时(ϕ= 0.25，图4B)扩散的相行为似乎有质的不同。现在系统显示正常或弱次扩散行为\(\overline{\omega}\simeq 0\)而且\(\overline{\omega} \， > \， 0\)个案，而\(\overline{\omega} \， < \， 0\)外壳仍然是强烈的超扩散(它需要达到更大的密度才能检测到堵塞或玻璃状行为)。在所有情况下，α急剧下降到α在很长时间内= 0，由于墙约束的影响²⁷．

总之，我们已经提供了一个详尽的描述手性扩散的实验行为在二维流体的活性粒子。值得注意的是奇扩散系数D^奇怪的在手性流中是可以测量的。然而，尽管D^奇怪的经常和通常的扩散系数一样大吗D，我们的实验表明，对于活性粒子(即非零粒子活性，见图中的插图)，奇扩散也可以不存在。3.B，与最近的预测相反¹⁶．因此，对于这一重要问题，还需要进行更多的理论分析。

此外，我们还发现了以下手性扩散机制:(I)扩散系数D是否超扩散，并伴有较大的奇扩散系数D^奇怪的(主要政权);扩散系数为弱次扩散，奇扩散系数较大D^奇怪的；(III)手性流体呈现准正态扩散，奇态扩散消失D^奇怪的．对于所有三个扩散体系，扩散系数D衰减非常缓慢，从弹道到扩散政权，这是容易出现记忆效应³¹．此外，在少数情况下，系统成为次扩散(图。4b)，位移的对数斜率连续变化(图;1A)，并且不像在分子中那样伴随一个平台期³²颗粒玻璃^30.(次扩散粒子被相邻的粒子关在笼子里，只有很长一段时间，才会从一个笼子扩散到另一个笼子);例如，手性流体中的亚扩散与它们的类似物相比显得相当特殊。需要强调的是，最近通过模拟方法对结构因子进行的研究表明，无约束主动旋流器存在局部阻塞状态和多尺度超均匀性³³，这可能与我们在这里观察到的弱次扩散行为有关。

此外，图。1b表明，平均交叉位移的时间演化在早期到中期发展阶段保持为零，只有在轨迹年龄足够大时才出现(当出现时)，这导致手性流体中粒子的布朗运动的特殊结构，如图所示。1(以及，更直接地，在补充图。4)．

最重要的是，我们发现了手性扩散的控制参数是流动涡度\(\眉题{ω\}\)．这是由强有力的和第一个(据我们所知)实验证据的普遍曲线的扩散系数vs。\(\眉题{ω\}\)在无花果。3.．实际上，扩散并不仅仅依赖于(手性)粒子的活动是有道理的，因为人们可以预期潜在的手性流体流动对扩散过程有很强的影响。事实上，这与最近的实验证据非常吻合，即流动涡度也不受粒子活动的控制²¹．此外，上述三种扩散区之间的过渡仍然被检测到，尽管活动几乎恒定地减少(见补充图)。5，其中图的插图。3.更详细地表示)，这使得降低的粒子活性不可能控制手性，从而控制奇扩散。

在我们的系统中奇扩散的这个基本特征，以及目前工作中描述的大多数其他特征，以前都没有报道过，事实上，从理论的角度来看，它们不能被简单地期望。我们的结果实际上更容易让人联想到更现实的具有非格(定向)相关随机游走的生物系统³⁴．在未来的工作中，仍然需要发展一个理论框架，以解释在实验体系中导致这些特殊特征的二维手性扩散的机制。我们目前正在这方面取得进展。

在更广泛的背景下，这里描述的行为共同描绘了一个二维手性流体的扩散景观，它非常复杂和特殊，可能在自然界中是独一无二的。我们认为这可能有助于描述生物系统中重要的动力学过程。

在我们的实验中我们使用N相同的3d打印磁盘(。stl型号可根据要求提供)，由聚乳酸(PLA)制成。每个圆盘都有14个等间距的相同斜叶片，当向上气流通过圆盘时产生顺时针旋转。从粒子上方流过的湍流漩涡也产生了随机平动。转子位于穿孔钢板的顶部(直径3毫米的六角形孔，间隔3毫米)。这种金属网格安装在一个盒子上，引导可调节的气流，由风扇产生，并通过放置在金属网格下方的聚氨酯泡沫层进行均质。向上流动的强度被调整，以使所有颗粒悬浮在网格上方的最小可能高度，从而避免摩擦。采用SODECA HCT-71-6T-0.7风机产生气流，并用风速计验证其均匀性。尾端气流局部偏差在±5%以内。平均气流为2.2 ~ 3.2 m/s。 Particle movement is limited to a circular region with diameterl= 725±1mm，位于金属网格的中心，由40毫米高的墙壁分隔。我们使用了不同数量的磁盘N范围从3到70(在这里相当于打包分数ϕ= 0.03到ϕ= 0.70)。

我们总共记录了120个实验，改变了参数(密度和气流)，并使用Phantom VEO 410L高速摄像机进行拍摄。每个实验电影包含一系列的数字图像，速率为250帧/秒，在100秒内。我们的图像实现了粒子直径0.05%的空间分辨率。从每个系列的图像(电影)，我们计算轨迹，涡度和其他整个系统的属性。轨迹是通过Crocker和Grier算法的改进版本获得的²⁵．粒子定位的典型误差是δr≲0.1像素，(这接近于我们使用的粒子跟踪方法可以获得的像素的固有最大精度²⁵)．类似的实验结构已成功地应用于主动粒子动力学的一系列实验研究中^35，36．